1. Nature Energy：單原子位點天線反應器等離激元光催化劑光驅動甲烷干重整
合成氣是由一氧化碳和氫氣組成的極為重要的化學原料，可以通過甲烷（CH4）與CO2進行干重整來生成。同時，甲烷干重整反應（CH4+CO2→2CO+2H2）對環境友好，因為它將兩種溫室氣體轉化為有價值的化學原料。然而，傳統的熱催化過程需要高溫，并且還遭受焦化引起的不穩定問題。近日，萊斯大學Naomi J. Halas，Peter Nordlander，普林斯頓大學Emily A. Carter等報道了一種等離激元光催化劑，它由Cu納米粒子“天線”和在Cu納米粒子表面的單Ru原子“反應器”位點組成，是低溫光驅動甲烷干重整的理想選擇。
實驗表明，當在室溫下照射時，該催化劑具有高的光能效率。與熱催化相反，該催化劑在光催化中可實現長期穩定性（50 h）和高選擇性（> 99％）。作者認為光激發的熱載流子以及單原子活性位點是其高性能的原因。量子力學建模表明，在Cu（111）表面上Ru的單原子摻雜，再加上激發態激活，會導致CH4活化的勢壘大大降低。該光催化劑主要由廉價和豐富的銅組成，因此該工作可為可持續，光驅動，低溫甲烷重整反應按需生產氫氣鋪平道路。
LinanZhou, Emily A. Carter*, Peter Nordlander,* Naomi J. Halas*, et al. Light-drivenmethane dry reforming with single atomic site antenna-reactor plasmonicphotocatalysts. Nature Energy, 2019
DOI: 10.1038/ s41560-019-0517-9
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0517-9
2. Joule: 高壓下Ag合金化Zn枝晶電極上的高效CO2-CO電化學還原
將CO2通過電催化轉化為有價值的工業原料是降低CO2排放的有效手段。在眾多目標產物中，Cos是一種重要的有機合成原料和工業燃料。然而，到目前為止大多數的電催化體系都無法高速率和高純度地生產CO,這對于其后續轉化產生了相當大的阻礙。最近，法國索邦大學的Marc Fontecave等發現通過合理設計新型高活性Ag合金化的金屬Zn枝晶狀電極能夠顯著提高CO2向CO轉化的反應選擇性。
研究人員通過精準地調控各個獨立的電沉積參數能夠有效控制合金化電極中Ag的含量、電極孔隙率、電極厚度、電極比表面積等重要指標，從而在優化條件下實現高達91%的CO2-CO反應選擇性。即便經過40個小時的工作，合金化Zn枝晶狀電極的平均反應選擇性仍然高達90%。此外，研究人員還將CO2的壓力增大到9.5 bar來增參與反應的CO2濃度，此時CO的局部電流密度高達286mA/cm2，這是目前Zn基電極在中性條件下電催化制備CO的最高紀錄。
Sarah Lamiason, Marc Fontecave et al,High-Current-Density CO2-to-CO Electroreduction on Ag-Alloyed ZnDendrites at Elevated Pressure, Joule, 2020
DOI: 10.1016/j.joule.2019.11.014
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30581-1?rss=yes#
3. Chem: 可見光誘導的鎳催化烷基茂鋯金屬配合物的交叉耦合
過渡金屬催化的自然豐度sp3雜化碳中心間的交叉偶聯反應，使我們能夠獲得具有復雜三維結構的多種分子。有機金屬化合物是廣泛用于碳-碳鍵形成的最強大的試劑之一。雖然sp2-雜化有機金屬化合物廣泛應用于交叉偶聯，但sp3-雜化有機金屬偶聯物發展相對滯后。
近日，北京生命科學研究所的齊湘兵和南京理工大學的姜超等人合作報道了由可見光誘導的單鎳催化的C(sp3)-C(sp3)、C(sp3)-C(sp2)、C(sp3)-C(sp)的烷基茂鋯金屬配合物類交叉偶聯反應，而這些烷基茂鋯金屬配合物類化合物很容易由末端或內部未活化的烯烴通過鋯氫化反應和chain walking反應原位生成。該方法溫和，適用于多種底物，包括初級、次級、叔烷基、芳基、烯基、鹵代烴和各種烯烴。反應機制研究表明，這是一種新的鎳催化自由基交叉耦合途徑，這也是報道的第一例可見光誘導的烷基茂鋯金屬配合物的轉化。
Yadong Gao; Chao Yang; Songlin Bai; Xiaolei Liu;Qingcui Wu; Jing Wang; Chao Jiang; Xiangbing Qi. Visible-Light-InducedNickel-Catalyzed Cross-Coupling with Alkylzirconocenes from UnactivatedAlkenes. Chem, 2020.
DOI: 10.1016/j.chempr.2019.12.010
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.12.010
4. JACS: 16.32％效率！聚合物太陽能電池
對于高性能聚合物太陽能電池（PSC），在供體和受體之間的較小的前錢分子軌道偏移處實現有效的電荷轉移至關重要。李永舫院士團隊合成了一種新的寬帶隙聚合物供體PTQ11和一種新的低帶隙受體TPT10，并報告了基于PTQ11：TPT10的效率（PCE）PSC（PCE = 16.32％）。
TPT10是Y6的單溴衍生物，而不是二氟取代，并且比Y6具有-3.99 eV的最低未占據分子軌道能級（ELUMO）和-5.52 eV的EHOMO上移。PTQ11是低成本聚合物供體PTQ10的衍生物，在其喹喔啉單元上帶有甲基取代基，與PTQ10相比，其EHOMO值上調了-5.52eV，分子結晶更強，空穴傳輸能力更好。基于PTQ11：TPT10的PSC表現出高效的激子解離和空穴轉移，因此證明了PCE為16.32％，Voc為0.88 V，Jsc為24.79 mA cm-2，FF為74.8％，即使施主PTQ11和受主TPT10之間的?EHOMO（DA）值為零。結果證明，對于零?EHOMO（D-A）的PSC，有效的空穴傳輸和高效率是可行的，這對于理解電荷傳輸過程和實現PSC的高PCE具有極大的價值。
HighEfficiency Polymer Solar Cells with Efficient Hole Transfer at Zero HighestOccupied Molecular Orbital Offset between Methylated Polymer Donor andBrominated Acceptor，J. Am. Chem. Soc. 2020
https://doi.org/10.1021/jacs.9b09939
5. Adv. Sci.: 可大規模制備的介孔硅納米鐵用于器官復溫
低溫保存技術可以長期保存生物系統。然而，對低溫保存器官面臨的一個主要挑戰仍然是大體積（>3ml）的復溫，因為在升溫過程中，機械應力和結冰會對器官造成嚴重損害。納米溫熱技術是一種很有前景的解決方案，通過將灌注在器官血管系統的磁性納米顆粒（IONPs）進行感應加熱，可快速、均勻地對器官進行復溫。這就需要IONPs能夠大規模生產，可快速加熱，無毒，在冷凍保護劑（CPA）中保持穩定，并且在納米加溫后容易被洗掉。先前已證明在VS55（一種常見的CPA）中使用介孔二氧化硅涂層的氧化鐵納米粒子（msIONP）對細胞和血管進行納米加熱。然而，msIONPs的生產是一個漫長的、多步驟的過程，并且每批只能提供毫克級別的鐵。
于此，美國明尼蘇達大學John C. Bischof等人提出了一種新的微孔二氧化硅涂層的氧化鐵納米粒子（sIONP），它可以在短短1 d內生產，而每批中的鐵含量可達1.4 g。還驗證了sIONP在VS55中具有較高的發熱性，生物相容性和穩定性，并且通過先進的成像和ICP-OES證明了sIONP能對大鼠腎臟進行灌注和洗脫。
Gao,Z., Ring, H. L., Sharma, A., Namsrai, B., Tran, N., Finger, E. B., Garwood, M.,Haynes, C. L., Bischof, J. C., Preparation of Scalable Silica‐Coated Iron OxideNanoparticles for Nanowarming. Adv. Sci. 2020, 1901624.
https://doi.org/10.1002/advs.201901624
6. Angew：基于扭曲七面體受體的非摻雜OLED的分子設計:剛性和可旋轉性之間的微妙平衡
高效無摻雜有機發光二極管(OLEDs)由于其嚴重的聚集猝滅(ACQ)效應而備受期待，但也極具挑戰性。在此，四川大學JingsongYou等研究者們報道了，希望呈現一個嶄新的七邊形的二酰亞胺受體(BPI)，由于七邊結構具有良好的平衡剛度和可旋轉性，它可以限制過度分子內旋轉和抑制分子間π-π堆垛。
基于BPI的激活發光(DMAC-BPI)表現出明顯的聚合誘導延遲熒光(AIDF)，是具有極高的光致發光量子產率(PLQY)(高達95.8%)的規整膜，而相應的非摻雜OLED展現出優異的光致發光性能與最大外部量子效率(EQEmax)，高達24.7%以及在光強為1000 cd.m-2情況下，滾轉效率低至1.0%，代表了最先進的非摻雜OLED的性能。此外，通過氧化Ar-H/Ar-H偶聯反應，大大簡化了合成DMAC-BPI的路線。這項工作不僅為利用七面體受體設計高效的AIDF材料打開了一扇新的大門，而且展示了C-H活化在發現有機功能材料中的魅力。
Zhenmei Huang, Zhengyang Bin, Rongchuan Su,Feng Yang, Jingbo Lan, and Jingsong You. Molecular Design for Non-DopedOLEDs Based on a Twisted Heptagonal Acceptor: Delicate Balance between Rigidityand Rotatability. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201915397
DOI: 10.1002/anie.201915397
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201915397
7. EES:泡沫碳負載的SnO2納米粒子用作高性能鉀離子電池自支撐負極材料
鉀離子電池憑借豐富的原料來源和低廉的成本等優勢而有望取代鋰離子電池在規模儲能中實現商業化應用。然而，由于K+的離子半徑較大，因此尋找同時具備高容量和高循環穩定性的鉀離子電池電極材料十分困難。最近，北京大學侯仰龍教授利用簡單的電沉積方法成功地將SnO2納米粒子錨定在泡沫碳（SnO2@CF）上作為鉀離子電池自支撐負極。
由此制備的SnO2@CF電極具有三維導電碳框架和SnO2納米粒子，因此在電化學循環導致的體積膨脹下仍然能夠保持良好的電子傳輸并抑制SnO2活性粒子的脫落。因此，SnO2@CF電極能夠在1A/g的電流密度下表現出高達237.1mAh/g的可逆比容量，在高達5A/g的大倍率下仍然能夠釋放出143.5mAh/g的容量。同時，研究人員還發現在充放電過程中SnO2@CF電極的不可逆相變被顯著抑制，這顯著改善了電極材料的可逆性和循環穩定性。該研究成果為發展高性能自支撐鉀離子電池電極材料提供了簡單的方法。
Hailong Qiu, Yonglong Hou et al, SnO2Nanoparticles Anchored on Carbon Foam as Freestanding Anode for HighPerformance Potassium-Ion Batteries, Energy&Environmental Science, 2020
DOI: 10.1039/C9EE03682B
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/EE/C9EE03682B#!divAbstract
8. ACS Nano：焊接鈣鈦礦納米線，用于穩定，靈敏，靈活的光電探測器
與單一納米線（NW）或NW陣列相比，NW網絡（NWN）制備的難易程度直接影響了其在光電探測器（PD）的大規模制備及在柔性可穿戴領域的應用。然而，在NWN中的NW之間表現出許多微接口（MI），因而嚴重限制了PD的性能和穩定性。近日，湖北大學Hai Zhou，HaoWang和南京理工大學Haibo Zeng等人開發了一種MAPbI3 NWN的焊接策略，該策略不僅能夠提高NWN的結晶度，還增強了光生載流子的徑向傳輸，從而導致焊接策略制造的NWN PD表現出超高性能，其開/關比和檢測率分別為2.8×104和4.16×1012 Jones。
在已報道的金屬-半導體-金屬（MSM）鈣鈦礦NWN PD文獻中其性能是最佳的，且與單個NW或NW陣列的PD性能相當。更重要的是，未封裝的NWN PD在濕度為55％-65％的空氣環境中顯示出超高的穩定性，且柔性NWN PD可以在不同的彎曲半徑下實現250次彎曲循環，在固定的彎曲半徑下實現1000次彎曲循環，性能幾乎不會降低。這些結果表明焊接策略在可穿戴領域的應用中對于提高NW設備的性能非常有效。
DingjunWu, Hai Zhou, Zehao Song, Meng Zheng, Ronghuan Liu, Xiyan Pan, Houzhao Wan, JunZhang, Hao Wang, Xiaoming Li, Haibo Zeng. Welding Perovskite Nanowires forStable, Sensitive, Flexible Photodetectors. ACS Nano, 2019.
DOI：10.1021/acsnano.9b09315
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b09315
9. Chem. Mater.：在二次絕緣聚合物基體中誘導聚合物半導體的分子聚集以增強電荷轉移
聚合物半導體（PSCs）是下一代電子產品的理想材料類別。然而，大分子的構象復雜性，以及鏈間和鏈內獨特的相互作用給控制PSCs的形態帶來了挑戰。此前有報道稱，在超過一定的分子量后，薄膜電荷載流子的遷移率通常會因結晶度降低和糾纏度增加而下降。在這里，斯坦福大學鮑哲南教授和康寧公司Mingqian He合作，使用絕緣的二次聚合物基體，聚苯乙烯-嵌段-聚（乙烯-亞丁基）-嵌段-聚苯乙烯（SEBS），可以在多個長度范圍內誘導PSCs的分子有序化。
在SEBS/PSC雜化膜中，聚集誘導的分子排序與半導體組分的分子量密切相關。與SEBS共混的PSC分子量越大，聚合物的聚集性和取向改善越明顯。這導致了在SEBS中只有30 wt％聚合物半導體的場效應晶體管（FET）中，電荷載流子遷移率增加了5倍，從0.3 cm2 V-1 S-1（P-97k）增加到1.5 cm2 V-1 S-1（P-97k）。此外，使用外延流驅動溶液剪切沉積法可以將遷移率進一步提高到2 cm2 V-1 S-1。利用二次聚合物基體顯著改善高分子量PSC的分子結構和電荷轉移是一種有效的形態控制策略。它也可以用非鹵化溶劑來進行，如對二甲苯，它比常用的氯化溶劑更環保，在工業上也更相關。
ShaylaNikzad, Hung-Chin Wu, Jenny Kim, Christine M. Mahoney, James R. Matthews,Weijun Niu, Yang Li, Hongxiang Wang, Wen-Chang Chen, Michael F. Toney, MingqianHe, Zhenan Bao. Inducing Molecular Aggregation of Polymer Semiconductors in aSecondary Insulating Polymer Matrix to Enhance Charge Transport. Chemistry ofMaterials 2020.
DOI:10.1021/acs.chemmater.9b05228
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.9b05228
10. Chem. Commun.：鹽包水電解質中酸活化的可充電鋁硫水電池
為了進一步提高電化學儲能裝置安全性和成本競爭力，探索電能存儲的新體系具有重要意義。其中一種極具吸引力的選擇是由鋁負極和硫正極組成的Al-S電池。鋁是地殼中最豐富的金屬元素，與堿金屬相比具有無與倫比的安全性，可以提供類似于鋰的2980 mAh g-1的高質量比容量，以及比鋰更高的8040mAh cm-3的面積比容量（2280 mAh cm-2）。硫也便宜，資源豐富，通過多電子還原-氧化反應可實現1670 mAh g-1的極高理論容量。
總體而言，在Al-S電池中可以達到具有1.25 V合理理論電壓和1070 mAh g-1的高理論容量，其質量能量密度為1340Wh kg-1，是商用LiCoO2石墨電池的三倍，因此最近獲得了成功越來越多的關注。近日，中國科學技術大學萬立駿等人設計了第一款基于鹽包水電解質的Al-S水性可充電電池，其配置為Al || Al(OTF)3+LiTFSI+HCl|| S/C。超濃縮的LiTFSI捕集水分子以抑制正極中多硫化鋁的水解，而HCl添加劑提供了溫和的酸性環境，可實現負極中可逆的氧化還原反應。
ZhiqiuHu, Yue Guo, Hongchang Jin, Hengxing Ji and Li-jun Wan. A Rechargeable AqueousAluminum-Sulfur Battery through Acid Activation in Water-in-Salt Electrolyte. Chem.Commun., 2020
DOI:10.1039/C9CC08415K
https://doi.org/10.1039/C9CC08415K
