1. Nature Biotechnology:新型植物雙堿基編輯器
作物基因的定向飽和誘變可用于生產具有改良農藝性能的遺傳變異。但是,能夠用于植物基因定向進化的工具是有限的,例如易錯PCR或DNA移位。近日,中國科學院遺傳與發育研究所高彩霞和李家洋等研究人員,設計了五個飽和的靶向內源誘變編輯器(STEME),它們可以產生從頭突變并促進植物基因的定向進化。在水稻原生質體中,STEME-1在同一目標位點編輯胞嘧啶和腺嘌呤,C> T效率高達61.61%,同時C>T和A> G效率高達15.10%。
STEMP-NG結合了切口酶Cas9-NG原型間隔子附近的基序變體,與水稻原生質體中的20個單個指導RNA一起使用,可在水稻乙酰基的56個氨基酸部分-輔酶A羧化酶(OsACC)基因產生接近飽和的誘變(73.21%)。研究人員還將STEME-1和STEME-NG用于水稻中OsACC基因的定向進化,并獲得了除草劑抗性突變。這套STEME將加快性狀的發展,并能夠在適合基于CRISPR編輯的任何植物中工作。
ChaoLi, Rui Zhang, Xiangbing Meng, et al. Targeted, random mutagenesis of plant geneswith dual cytosine and adenine base editors. Nature Biotechnology, 2020.
DOI: 10.1038/s41587-019-0393-7
https://www.nature.com/articles/s41587-019-0393-7
2. Angew:單層二維分子晶體應用在基于OFET超靈敏化學傳感器
自有機場效應晶體管(OFET)中出現單層晶體活性層以來,有機二維半導體材料對材料科學、物理、化學和工業產生了前所未有的影響。但傳統的基于薄膜OFETs的傳感器的靈敏度,受到分析物在通過大塊薄膜擴散時的限制,迄今,這仍然是傳感技術的核心挑戰。
在此,中國科學院化學研究所的Lang Jiang等人首次報道了一種利用多孔二維結構的n型單層分子晶體的超靈敏(亞ppb級)傳感器。由于NDI3HU-DTYM2(NDI)的單層晶體結構和多孔結構的控制形成,NH3(0.1 ppb)的檢測極限達到了世界紀錄。此外,MMC-OFETs還可以直接檢測生物胺衍生物的固體分析物,如濃度極低為500 ppb的多巴胺。MMC-OFETs傳感性能的顯著提高,為超靈敏(生物)化學傳感工程提供了可能。
LangJiang, Haiyang Li, Yanjun Shi, Guangchao Han, Jie Liu, Jing Zhang, Chunlei Li,Jie Liu, Yuanping Yi, Tao Li, Xike Gao, Chongan Di, Jia Huang, Yanke Che, DongWang, Wenping Hu, and Yunqi Liu. Monolayer Two-dimensional Molecular Crystalsfor Ultrasensitive OFET-based Chemical Sensor. Angew. Chem. Int. Ed.
DOI:10.1002/anie.201916397
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201916397
3. Angew:橋接超微小的金團簇進入共價有機框架的孔隙中,增強其光穩定性和光催化性能
在各種載體上負載金(Au)簇被廣泛應用于能源和生物領域。然而,經過長時間光照,金簇在襯底界面上的光穩定性差,往往會導致催化性能下降。具有周期性和超微孔結構的共價有機骨架(COFs)是分散和穩定金團簇的理想載體,但很難將金團簇封裝到超微孔結構中。
在此基礎上,天津大學盧小泉等人制備了孔隙中含有巰基鏈的二維COF。以-SH為成核位點,金納米碳化物(AuNCs)可在COF內原位生長。COF的超細孔結構和S-Au的強結合能為Au NCs在長時間光照條件下的分散性改善提供了雙重保證。有趣的是,由于Au-S-COF橋接的形式,人工Z型的光催化系統被構建,這被認為是提高電荷分離效率的理想手段。為合理設計活性可控、穩定性高的COF載體催化劑提供了理論的指導。
YangDeng, Zhen Zhang, Peiyao Du, Xingming Ning, Yue Wang, Dongxu Zhang, Jia Liu,Shouting Zhang, and Xiaoquan Lu. Bridging Ultrasmall Au Clusters into thePores of a Covalent Organic Framework for Enhanced Photostability andPhotocatalytic Performance. Angew. Chem. Int. Ed.
DOI:10.1002/anie.201916154
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201916154
4. Angew:水輔助下還原鈰表面丙烯的均相分解
二氧化鈰(CeO2)作為一種高效的烷基選擇性加氫催化劑引起了研究人員的廣泛關注。深入的研究工作致力于了解其潛在的催化機制,特別是H2/CeO2的相互作用。近日,德國柏林弗利茲-哈伯學院的Jianqiang Zhong等人合作發現丙烯(C3H4)對氧化鈰的吸附,是丙炔-丙烯加氫反應的另一個關鍵方面,在很大程度上依賴于氧化鈰的表面還原、表面羥基化和水。
通過紅外反射吸收光譜(IRAS)和密度泛函理論計算(DFT)的結合,確定了丙炔的解離和甲基乙炔(CH3CC‐)的形成。而且證明了丙炔通過在氧空位上形成一個甲基乙酰基離子并將一個質子轉移到附近的氧位(OH基)上,在還原的鈰表面上進行異構化解離,當水分子在空位處與化學吸附的甲基乙酰化物競爭時,通過將該甲基乙酰化物反彈到附近的氧位,協助均裂解離途徑。
JIANQIANG ZHONG; Zhong-KangHan; Kristin Werner; Xiao-Yan Li; Yi Gao; Shamil Shaikhutdinov; Hans-JoachimFreund. Water-Assisted Homolytic Dissociation of Propyne on Reduced CeriaSurface. Angewandte Chemie International Edition, 2020.
DOI: 10.1002/anie.201914271
https://doi.org/10.1002/ange.201914271
5. Angew:鋅/有機電池的質子插層化學
由于鋅負極具有較低的氧化還原電位(?0.76 V vs標準氫電極)、較高的比容量(820 mAh g?1)、優異的水穩定性和較低的成本,可充電的水系鋅離子電池(ZIBs)正受到越來越多的關注。ZIBs的電化學性能主要取決于正極材料的設計。近年來,已開發出多種活性材料,例如過渡金屬氧化物或硫化物、普魯士藍類似物和有機化合物作為水系ZIBs的正極材料。其中,有機材料因其可再生性、環境友好性、低成本和結構多樣性而被認為是一個有前途的候選材料。此外,由于H+嵌入/脫出的快速動力學,可充電水系ZIBs中的質子存儲引起了廣泛的關注。
但是,到目前為止,其在具有溫和電解質的有機材料基鋅離子電池中仍無法實現。基于此,南開大學牛志強教授等人在溫和的電解質中開發了二喹喔啉并[2,3-a:2',3'-c]吩嗪(HATN)基的水系ZIBs。電化學和結構分析首次證實,這種Zn/HATN電池經歷了H+的嵌入/脫出行為后,HATN的結構演變高度可逆。H+的嵌入/脫出使Zn/HATN電池具有增強的電化學性能。質子插層化學將拓寬水系鋅/有機電池的應用范圍,并為構建高性能ZIBs開辟新的機遇。
ZhiweiTie, Luojia Liu, Shenzhen Deng, Dongbing Zhao, Zhiqiang Niu. Proton InsertionChemistry of Zn/Organic Battery. Angewandte ChemieInternational Edition 2020.
DOI:10.1002/anie.201916529
https://doi.org/10.1002/anie.201916529
6. AM綜述:Cu2X基熱電材料的進展與應用
近年來由于Cu2X (X = Te, Se和S)基熱電材料具有液體狀特性和高無量綱的優點,引起了廣泛的關注。高溫下的超離子和銅的無序性會顯著影響Cu2X的電子結構,從而導致依賴于溫度的載流子傳輸特性。基于此,南昆士蘭大學陳志剛、昆士蘭大學鄒進等人總結了提高Cu2X基熱電材料熱電性能的有效策略。
其中作者以載流子濃度的適當優化和晶格熱導率的最小化為主要重點,綜述了Cu2X基熱電材料的穩定性、力學性能和模塊組裝。最后,作者提出開發高能量轉換效率的Cu2X基熱電材料的主要未來挑戰在于三個方面,包括基本知識的了解、進一步的性能增強和正確的器件設計。
Wei‐Di Liu, Lei Yang, Zhi‐Gang Chen, Jin Zou. Promising and Eco‐FriendlyCu2X‐Based Thermoelectric Materials:Progress and Applications. Advanced Materials. 2020
DOI: 10.1002/adma.201905703
https://doi.org/10.1002/adma.201905703
7. AM: 自組裝等離子基板增強熒光共振能量轉移(FRET)
熒光共振能量轉移(FRET)在生物傳感、分子成像和光捕獲等方面有著廣泛的應用。等離子體金屬納米結構為特定熒光團工程化光子環境提供了可能性,以提高FRET效率。但是,等離子納米結構在平面基板上實現FRET增強仍未能實現,這對于高性能表面生物測定和光伏技術相當重要。主要挑戰在于必須同時控制等離激元基板的光譜特性,以匹配熒光團和熒光團-基片間距。
于此,新加坡南洋理工大學段宏偉等人開發了一種基于聚多巴胺(PDA)涂層的等離激元納米晶體的自組裝等離激元基板,以有效應對這一挑戰。PDA涂層不僅可以驅動納米晶體的界面自組裝,形成具有定制光學特性的緊密堆積的陣列,而且可以作為熒光團和等離子體納米晶體之間的定制納米間隔物,從而實現優化的熒光增強。PDA所提供的生物相容性的等離子體基質,使得PDA可以方便地進行生物結合,從而提高了DNA微陣列分析和活細胞FRET成像的效率。可以預見,自組裝的等離激元基板可以很容易地集成到基于熒光的平臺中,以用于各種生物醫學和光轉換應用。
Hou,S., Chen, Y., Lu, D., Xiong, Q., Lim, Y., Duan,H., A Self‐AssembledPlasmonic Substrate for Enhanced Fluorescence Resonance Energy Transfer. Adv. Mater. 2020,1906475.
DOI:10.1002/adma.201906475
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906475
8. AM:為高效無機CsPbI2Br鈣鈦礦太陽能電池和模塊定制的C60
雖然無機鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)具有良好的熱穩定性,但其較大的開路電壓(VOC)缺陷和大面積制備的困難仍然限制了其向商業化發展的道路。暨南大學的Yuzhao Yang和麥耀華等人通過共摻雜策略對C60進行修飾,構建了一個高效的電子傳遞層(ETL),從而顯著改善了倒置無機CsPbI2Br PSC的VOC。
具體來說,以三-(五氟苯基)-硼烷(TPFPB)作為摻雜劑被引入,通過形成Lewis酸性加合物來降低C60層的最低未占據分子軌道(LUMO)水平。自由能差的增大為電子注入提供了有利的增強效果,從而降低了電荷的復合。隨后,加入抗濕性的鋰鹽(LiClO4),以增加薄膜的電子遷移率和電導率,從而降低器件的滯后,便于大面積器件的制備。最后,優化后的無機CsPbI2Br PSCs獲得了15.19%的超過功率轉換效率(PCE),穩定功率輸出(SPO)為14.21%(0.09 cm2)。更重要的是,這項工作還證明了大面積無機CsPbI2BrPSCs (1.0 cm2)的PCE記錄為14.44%,并報告了第一個無機鈣鈦礦太陽能模塊,通過自行開發的準曲線加熱方法,其卓越的效率超過了12% (10.92 cm2)。
ChongLiu,Yuzhao Yang,Cuiling Zhang,Shaohang Wu,Liyu Wei,Fei Guo,GowriManohari Arumugam ,Jinlong Hu,Xingyuan Liu,Jie Lin,Ruud E. I. Schropp,Yaohua Mai. Tailoring C60 forEfficient Inorganic CsPbI2Br Perovskite Solar Cells and Modules.Advanced Materials.
DOI:10.1002/adma.201907361
https://doi.org/10.1002/adma.201907361
9. AM綜述:網絡生化的界面
生物依賴于各種物理、化學和生物的界面,如軀體感覺、嗅覺/味覺感知和神經系統反應。它們幫助生物體感知世界,適應環境,維持內部和外部的平衡。界面信息交換是復雜而高效的、精細而精確的、多模態而統一的,這促使研究人員研究這些界面的科學,開發在健康監測、智能機器人、未來可穿戴設備和網絡物理/人類系統中具有潛在應用價值的技術。為了更好地理解這些界面中的問題,提出了一種能夠提取生物物理和生化信號并將其與電子、通信和計算技術緊密聯系起來的網絡理化界面(CPI),為上述應用提供核心理解。
日前,新加坡科學技術研究局材料研究所的Xian JunLoh 和南洋理工大學以及馬克斯·普朗克-南洋理工大學人工感官聯合實驗室的Xiaodong Chen等人概述了CPI的科學技術進展,討論了建立穩定界面的挑戰和策略,包括材料、傳感器開發、系統集成和數據處理技術。希望這將引領CPI領域前所未有的多學科科學合作網絡共建,探索更多未知領域的進步,為下一代個人醫療保健技術、智能體育技術、適應性修復和人類能力增強等領域的發展提供技術靈感。
TingWang,Ming Wang,Le Yang,Zhuyun Li,XianJun Loh,Xiaodong Chen. Cyber–Physiochemical Interfaces. Advanced materials.
DOI: 10.1002/adma.201905522
https://doi.org/10.1002/adma.201905522
10. AM:用于大型光電子器件的無缺陷In2Se3薄片的超快電化學合成
硒化銦(In2Se3)因其與厚度相關的直接帶隙和光電子特性,而成為電子和光電子領域的重要半導體。然而,無缺陷的In2Se3薄片的可擴展的合成仍然是其實際應用的一個重要障礙。德累斯頓工業大學的Sheng Yang 和馮新亮等人提出了一種在非水介質中In2Se3晶體體層狀超快分層的電化學策略,得到了大型橫向尺寸(26 μm),高達83%生產收益率的無缺陷In2Se3薄片。
tetrahexylammonium(THA+)離子主要用于創造階段‐3插入化合物,其中每三層In2Se3被一層THA分子占據。隨后的剝落導致大部分形成了三層結構的In2Se3納米薄片。作為概念的證明,溶液處理的大面積(400μm×20μm)薄膜光電探測器嵌入剝落的In2Se3薄片,顯示出超快的上升和衰減的時間,分別為41和39ms,有效響應率(1mA W-1)。這種性能超過了大多數目前最先進的基于過渡金屬雙鹵代烴的薄膜光電探測器。
HuanhuanShi,Mengmeng Li,Ali ShayganNia,Mingchao Wang,SangWook Park,Zhen Zhang,Martin R. Lohe,Sheng Yang,Xinliang Feng. Ultrafast Electrochemical Synthesis of Defect‐Free In2Se3 Flakesfor Large‐Area Optoelectronics. Advanced Materials.
DOI:10.1002/adma.201907244
https://doi.org/10.1002/adma.201907244