1.Sci. Adv.:?jiǎn)尉ФSRP相鈣鈦礦藍(lán)光LED的結(jié)構(gòu)和光譜動(dòng)力學(xué)
實(shí)現(xiàn)基于鈣鈦礦的高色純度藍(lán)光發(fā)光二極管(LED)仍然具有挑戰(zhàn)性。加州大學(xué)伯克利分校的楊培東和斯坦福大學(xué)Michael F. Toney團(tuán)隊(duì)成功合成了一系列藍(lán)光二維Ruddlesden-Popper單晶及制備了高色純度的發(fā)藍(lán)光LED。盡管此方法成功地實(shí)現(xiàn)了基于不同層厚度的一系列帶隙發(fā)射,但在施加高偏壓下,器件仍然遭受傳統(tǒng)的溫度誘導(dǎo)器件退化機(jī)制的困擾。
為了理解潛在的機(jī)制,研究人員通過(guò)研究晶體結(jié)構(gòu)和光譜演化動(dòng)力學(xué),通過(guò)原位溫度依賴(lài)性單晶X射線衍射,光致發(fā)光(PL)表征和密度泛函理論計(jì)算,進(jìn)一步闡明了溫度誘導(dǎo)的器件退化。由于[PbBr6]4-八面體的傾斜和有機(jī)鏈的紊亂,溫度升高,PL峰變得不對(duì)稱(chēng)加寬,并具有明顯的強(qiáng)度衰減,這導(dǎo)致帶隙減小。這項(xiàng)研究表明,在LED工作條件下進(jìn)行熱量管理是維持高亮度發(fā)光的關(guān)鍵因素。
Structuraland spectral dynamics of single-crystalline Ruddlesden-Popper phase halideperovskite blue light-emitting diodes,Science Advances,2020
DOI:10.1126/sciadv.aay4045.
https://advances.sciencemag.org/content/6/4/eaay4045
2. Chem. Rev.:用于新興薄膜太陽(yáng)能電池的溶液處理透明電極
溶液處理的太陽(yáng)能電池之所以吸引人,是因?yàn)槠渲圃斐杀镜停c柔性基底的良好兼容性以及易于大規(guī)模制造。可溶液處理的活性材料已被廣泛用于制造有機(jī),染料敏化和鈣鈦礦型太陽(yáng)能電池,而真空沉積的透明導(dǎo)電氧化物(TCO),例如銦錫氧化物,氟摻雜的錫氧化物和鋁摻雜的氧化錫仍然是太陽(yáng)能電池最常用的透明電極(TE)。
這些TCO不僅大大增加了設(shè)備的制造成本,而且對(duì)于將來(lái)的柔性和可穿戴應(yīng)用來(lái)說(shuō)較昂貴。因此,開(kāi)發(fā)用于太陽(yáng)能電池的溶液處理的TE引起了極大的興趣。香港理工大學(xué)Zijian Zheng團(tuán)隊(duì)對(duì)溶液加工TE的最新發(fā)展進(jìn)行了詳細(xì)討論,包括電極材料的化學(xué)合成,電極制備的基于溶液的技術(shù),溶液加工TE的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)及其應(yīng)用在太陽(yáng)能電池上。
Solution-ProcessedTransparent Electrodes for Emerging Thin-Film Solar Cells,Chem. Rev. 2020
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00483
3. JACS: 高界面能界面助力安全鋰金屬電池
構(gòu)建穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)對(duì)于抑制金屬鋰枝晶的生長(zhǎng)十分重要。然而,由于電化學(xué)反應(yīng)的復(fù)雜性,通過(guò)調(diào)控電解液組分來(lái)形成特定的SEI膜比較困難。近日,美國(guó)人斯里爾理工大學(xué)的Fudong Han與馬里蘭大學(xué)的王春生教授以及浙江大學(xué)涂江平教授等擺脫了傳統(tǒng)的電解液組分不斷試錯(cuò)構(gòu)建SEI膜的方法,利用Li含量11%的Li-Sr合金負(fù)極在全氟電解液中構(gòu)建了富含SrF2的穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面。
研究人員利用理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征等手段發(fā)現(xiàn),富含SrF2的固態(tài)電解質(zhì)界面對(duì)于金屬鋰有著較高的界面能和較大的機(jī)械強(qiáng)度,因此能夠通過(guò)促進(jìn)沉積鋰金屬的橫向生長(zhǎng)和提高SEI膜的穩(wěn)定性來(lái)抑制枝晶生長(zhǎng)。在2M LiFSI-DME的電解液中,Li-Sr//Cu半電池在1mA/cm2的電流密度和1mAh/cm2的容量下的庫(kù)倫效率高達(dá)99.42%,在3mA/cm2的電流密度和2mAh/cm2的容量下的庫(kù)倫效率高達(dá)98.95%。Li-Sr//Li-Sr對(duì)稱(chēng)電池在30mA/cm2的超高電流密度和1mAh/cm2的容量下也能夠保持穩(wěn)定的金屬鋰沉積-剝離循環(huán)超過(guò)180h。研究人員將復(fù)合負(fù)極與LiFePO4正極和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極匹配得到的全電池在不同的電解液中的電化學(xué)性能也十分穩(wěn)定。該工作為調(diào)控金屬鋰負(fù)極的組分構(gòu)建特定SEI膜開(kāi)辟了道路。
SufuLiu, Fudong Han, Jiangping Tu, Chunsheng Wang et al, High Interfacial-EnergyInterphase Promoting Safe Lithium Metal Batteries, JACS, 2020
DOI:10.1021/jacs.9b11750
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11750
4. JACS: 化學(xué)界面工程實(shí)現(xiàn)高效CsPbI3量子點(diǎn)介孔太陽(yáng)能電池
穩(wěn)定性?xún)?yōu)異的全無(wú)機(jī)α-CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)(QDs)吸引了研究人員的極大興趣。此外,非原位合成的量子點(diǎn)明顯降低了鈣鈦礦層沉積過(guò)程的可變性。同時(shí),將α-CsPbI3 QD摻入介孔TiO2(m-TiO2)極具挑戰(zhàn)性(m-TiO2是鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中性能最好的電子傳輸材料之一)。鑒于此,武漢理工大學(xué)Yueli Liu,格勒諾布爾大學(xué)Peter Reiss和莫納什大學(xué)Qiaoliang Bao團(tuán)隊(duì)使用富含電子的銫離子的乙酸甲酯溶液對(duì)m-TiO2表面進(jìn)行工程處理。
研究表明,該處理降低了TiO2表面的固液界面張力并提高了潤(rùn)濕性,從而有利于QDs向m-TiO2的遷移。同時(shí),銫離子鈍化QD表面并促進(jìn)m-TiO2/QD界面處的電荷轉(zhuǎn)移,從而使電子注入速率提高了三倍。m-TiO2 / QD層的表面粗糙度也得到了改善,器件效率為13%。
Highefficiency mesoscopic solar cells using CsPbI3 perovskitequantum dots enabled by chemical interface engineering, J. Am. Chem. Soc. 20
https://doi.org/10.1021/jacs.9b10700
5. Angew:混合聚陰離子化合物作為低成本電化學(xué)儲(chǔ)能中的正極
近幾十年來(lái),由于電子、汽車(chē)、自動(dòng)化等人類(lèi)生活各個(gè)方面的進(jìn)步,能源消耗急劇增加。傳統(tǒng)能源由于其不可再生性和對(duì)環(huán)境的不利影響,在滿足日益增長(zhǎng)的能源需求方面面臨著巨大的挑戰(zhàn)。風(fēng)能、太陽(yáng)能和潮汐本質(zhì)上是可再生和清潔的,因此作為化石能源的替代品正受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而,這些能量的間歇性特征要求及時(shí)調(diào)節(jié)能量的儲(chǔ)存和釋放。從這個(gè)意義上說(shuō),二次電池顯示了巨大的潛力。自20世紀(jì)90年代首次商業(yè)化以來(lái),鋰離子電池(LIBs)廣泛應(yīng)用于電子設(shè)備等領(lǐng)域。
不幸的是,地殼中開(kāi)采的鋰資源非常有限且分布不均,常規(guī)正極中所含的鈷作為氧化還原中心既不利于環(huán)境,又不環(huán)保。迫切需要低成本的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)(EESSs),以促進(jìn)風(fēng)能、太陽(yáng)能等可再生能源的應(yīng)用。基于此,中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院唐永炳研究員評(píng)估了幾種候選的EESSs,并總結(jié)了已知的混合聚陰離子化合物(MPCs)——該家族具有強(qiáng)大的框架和較大的離子存儲(chǔ)和遷移通道。綜合分析指出,對(duì)MPCs進(jìn)行更深入的研究可能會(huì)產(chǎn)生許多新穎的晶體學(xué)有趣的化合物和用于低成本儲(chǔ)能應(yīng)用的優(yōu)質(zhì)正極材料。
Y.Lan, W. Yao, X. He, T. Song, Y. Tang. Mixed polyanionic compounds as positiveelectrodes in low-cost electrochemical energy storage. Angew Chem Int Ed Engl 2020.
DOI:10.1002/anie.201915666
https://doi.org/10.1002/anie.201915666
6. Nano Energy:無(wú)裂紋單晶富鎳層狀NCM正極實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)壽命鋰離子電池
富鎳層狀氧化物以其高能量密度和合理的成本成為鋰離子電池(LIBs)極具發(fā)展前景的正極材料。然而,具有晶界的二次粒子的分層結(jié)構(gòu)不可避免地會(huì)引起結(jié)構(gòu)坍塌和電極/電解質(zhì)界面的副反應(yīng),各向異性的收縮和膨脹會(huì)引起晶間裂紋。在此,中南大學(xué)歐星、韓國(guó)漢陽(yáng)大學(xué)Wengao Zhao與廈門(mén)大學(xué)楊勇合作對(duì)顆粒直徑為3–6 μm的單晶LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2(SC-NCM)進(jìn)行了開(kāi)發(fā)和綜合研究,其在室溫和高溫(55 ℃)下均表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能,并在長(zhǎng)期循環(huán)后顯著改善了結(jié)構(gòu)完整性。
值得注意的是,具有實(shí)際負(fù)載(8.7 mAh cm?2)的SiO-C||SC-NCM軟包全電池在45 °C下以1 C(200 mA g?1)的倍率經(jīng)過(guò)600次循環(huán)后的容量保持率為84.8%,保持了225 Wh/kg的高比能量密度。通過(guò)結(jié)合使用X射線光電子能譜、飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜和掃描透射電子顯微鏡,發(fā)現(xiàn)具有微米級(jí)尺寸的SC-NCM顆粒可有效緩解電極/電解質(zhì)側(cè)的相互作用并防止晶間裂紋的產(chǎn)生,從而減輕了不可逆的結(jié)構(gòu)退化。即使在高溫下,開(kāi)發(fā)單晶微米級(jí)粒子的策略也可以為保持富鎳層狀NCM正極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和提高其循環(huán)壽命提供新的途徑。
XinmingFan, Guorong Hu, Bao Zhang, Xing Ou, Jiafeng Zhang, Wengao Zhao, Haiping Jia,Lianfeng Zou, Peng Li, Yong Yang. Crack-free single-crystalline Ni-rich layeredNCM cathode enable superior cycling performance of lithium-ion batteries. Nano Energy 2020, 70, 104450.
DOI:10.1016/j.nanoen.2020.104450
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104450
7. ACS Nano:納米顆粒包覆亞硝基化Maytansine以增強(qiáng)放療效果
目前放射治療仍然是治療非小細(xì)胞肺癌(NSCLC)等癌癥的主要方式。為了提高給定的輻射劑量下的治療效果,放射增敏劑往往在放療期間使用。近日,喬治亞大學(xué)Jin Xie、Anil Kumar和吉林大學(xué)中日聯(lián)誼醫(yī)院Qingjie Ma等人報(bào)告了一種納米顆粒制劑,可以選擇性地使癌細(xì)胞對(duì)放療敏感。具體地說(shuō),先將Maytansinoid DM1亞硝基化,得到DM1-NO,然后將其裝載到PLGA-b-PEG納米顆粒上。DM1的毒性通過(guò)納米顆粒包封和亞硝基化來(lái)抑制,使藥物通過(guò)增強(qiáng)的通透性和保留作用傳遞到腫瘤中。
DM1的毒性通過(guò)納米顆粒包封和亞硝基化來(lái)抑制,使藥物通過(guò)增強(qiáng)的滲透性和滯留效應(yīng)被遞送到腫瘤中。在腫瘤照射下,氧化應(yīng)激升高,導(dǎo)致S-N鍵斷裂,DM1和NO釋放。DM1抑制微管聚合并在G2/M期富集細(xì)胞,對(duì)輻射更敏感。NO在照射下形成高毒性的自由基,如過(guò)氧亞硝酸鹽,也有助于抑制腫瘤。這兩種成分協(xié)同作用,以提高放療的效果,這已在通過(guò)體外克隆試驗(yàn)并在體內(nèi)通過(guò)H1299荷瘤小鼠得到證實(shí)。研究表明,DM1-NO PLGA納米顆粒在增強(qiáng)NSCLC和其他潛在腫瘤類(lèi)型的放療方面具有巨大的潛力。
ShiGao, Weizhong Zhang, Renjie Wang, Sean P. Hopkins, Jonathan C. Spagnoli,Mohammed Racin, Lin Bai, Lu Li, Wen Jiang, Xueyuan Yang, Chaebin Lee, KoichiNagata, Elizabeth W. Howerth, Hitesh Handa, Jin Xie*, Qingjie Ma*, Anil Kumar*.Nanoparticles Encapsulating Nitrosylated Maytansine To Enhance RadiationTherapy. ACS Nano 2020
DOI: 10.1021/acsnano.9b05976
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b05976