近日,Nature Catalysis發表了2019年回顧文章。文中指出,2019年被閱讀最多次數的綜述文章為“Rational catalyst and electrolyte design for CO2 electroreduction towards multicarbon products”,該文章在線發表于2019年3月4日,由德國馬普學會FritzHaber研究所Beatriz Roldan Cuenya等人撰寫,從催化劑和電解質兩大部分,探討了CO2電還原制多碳化學品的理性設計。
當今世界,電化學還原CO2生產多碳化學品,是減少溫室效應和儲存可再生能源的重要途徑。然而,選擇性地將CO2轉化為C2+化學品依然存在一些關鍵問題懸而未決:高過電位,低反應速率和低選擇性。如何通過對催化劑結構和電解質進行理性設計,以實現低過電位、高反應速率和高選擇性,顯得至關重要。
有鑒于此,馬普學會Fritz Haber研究所的研究團隊在此綜述了一些有效策略,以供相關領域研究人員參考,用于催化劑和電解質的設計和選擇。
從催化劑的角度而言,目前最具前景的當屬Cu基納米催化劑。一個催化劑能否通過C-C偶聯生成碳氫化合物和含氧化合物,尤其是C2+產物,根本上取決于其結構和組成。
1)Cu納米顆粒
2)Cu模型表面
3)Cu納米催化劑形貌控制
4)氧化物衍生的Cu基催化劑
5)Cu基雙金屬催化劑
6)非Cu催化劑
圖1. Cu納米顆粒尺寸和負載量的影響
圖2. Cu基催化劑的實時原位表征
圖3. Cu基雙金屬催化劑CO2還原選擇性的多個影響因素
圖4. 非Cu催化劑還原CO2制多碳化學品
從電解質的角度而言,電解質與電極表面以及反應物、中間體和產物都會發生相互作用,其對整個點化學反應的作用不可謂不重要。更進一步理解電解質及其相互作用對催化劑結構和反應性的影響將有助于提高CO2還原活性和C2+產物的選擇性。
1)電解質對催化劑結構的影響
2)電解質對催化劑活性和選擇性的影響
圖5. 電解質對催化劑結構的影響
圖6. 電解質對催化劑活性和選擇性的影響
總之,這篇綜述系統梳理了近年來電催化CO2還原的最新進展,為我們設計更實用的CO2還原體系提供了可靠的依據。
參考文獻:
Dunfeng Gao et al. Rational catalyst and electrolyte design for CO2electroreduction towards multicarbon products. Nature Catalysis 2019, 2, 198–210.
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0235-5