第一作者：Huang Zhou, Yafei Zhao, JieXu
通訊作者：吳宇恩、羅俊、劉偉
通訊單位：中國科學技術大學、天津理工大學、南京理工大學
負載型金屬催化劑已廣泛應用于醫藥、化工、清潔能源、空氣凈化等諸多領域。在實際應用中，負載的小尺寸納米金屬顆粒常常會因為發生奧斯特瓦爾德熟化或顆粒融合而燒結，導致納米顆粒長大、活性位減少、穩定性下降等一系列問題，導致催化劑嚴重失活。
失活催化劑的回收和再生會極大增加時間和經濟成本，影響工業生產的效益。因此，研發高穩定的抗燒結負載型金屬催化劑，降低催化劑的再生或回收成本，一直以來是廣大科研與企業工作者奮斗的重要目標。
有鑒于此，中國科學技術大學吳宇恩教授、天津理工大學羅俊教授、南京理工大學劉偉教授團隊聯合報道了一種氮摻雜碳熱原子化策略，該策略不僅可以使氧化物上的金屬納米顆粒重新分散以得到高穩定的抗燒結催化劑，還能對嚴重燒結和失活的催化劑進行有效回收和再生處理。
圖1. 傳統燒結和氮摻雜碳原子化示意圖
要點1. 抗燒結的催化劑
研究人員采用原位電鏡完整的記錄了Pd納米顆粒在氧化物表面和氮摻雜碳層中逐漸消失的演變過程。球差電鏡、同步輻射和理論計算等進一步表明這種分散后Pd物種為原子級分散在含N高分子衍生的氮摻雜碳層中。
經過進一步的空氣中煅燒處理，可以有效移除氮摻雜碳層，進而使得原子級Pd物種分散在氧化物表面。催化加氫測試表明這種原子級Pd物種比Pd顆粒具有更好的活性和穩定性。
圖2. 從Pd顆粒到原子級Pd物種演變的原位電鏡圖、球差電鏡圖和同步輻射表征
要點2. 讓催化劑“死而復生”
這種氮摻雜碳熱原子化的策略可以進一步擴展應用于已經嚴重燒結團聚的催化劑。這種策略處理燒結后的14 nm金屬Pd顆粒，能使其分散成為2nm或者原子級Pd物種,使失活催化劑的催化活性獲得恢復。這種方法大大簡化了失活催化劑的更新和回收，讓催化劑“死而復生”成為可能。
圖3. Pd物種的催化活性、穩定性、失活催化劑的活性恢復和金屬顆粒表面油胺高分子中廣泛存在的氮摻雜碳原子化現象
小結
總之，這項研究開發了一種極具工業價值的負載型金屬催化劑的制備方法，并對催化劑的再生回用提供了新策略。
參考文獻：
Zhou, H., Zhao,Y., Xu, J.et al.Recover the activity of sintered supportedcatalysts by nitrogen-doped carbon atomization.Nat Commun 2002, 11,335.
DOI: 10.1038/s41467-019-14223-w
https://doi.org/10.1038/s41467-019-14223-w
