1.Nat. Commun.：通過辛基苯基聚氧乙烯-鋰絡合穩定鋰金屬負極
可充電移動設備、電動汽車和大規模電網儲能的高需求促使人們對高能量密度的鋰電池進行深入研究。鋰金屬由于其低的電化學勢和高的理論容量而成為鋰電池的理想負極。因此，將容量最高的負極（金屬Li）與高容量的正極（包括O2和S）結合在一起的電池引起了廣泛的關注。然而，阻礙Li-O2和Li-S電池廣泛實際應用的主要障礙是與金屬鋰負極有關的問題。鋰枝晶的沉積、大的體積變化和不穩定的固體電解質界面（SEI）層都導致了鋰金屬電池的不實用性。
在此，江蘇師范大學賴超教授報道了一種添加辛基苯基聚氧乙烯（OP-10）添加劑的電解液，其可使鋰負極表面形成穩定的復合層。該表面層不僅促進了鋰的均勻沉積，而且促進了由交聯聚合物組成的堅固的固體電解質界面膜的形成。因此，使用OP-10添加劑構建的鋰對稱電池在1 mA cm?2的400個循環中表現出優異的循環穩定性，并在高達4 mA cm?2的電流密度下也表現出優異的性能。用LiFePO4正極組裝的全電池顯示出高的倍率性能和令人印象深刻的循環能力，每個循環的容量衰減只有0.023%。這項研究提出了一種有效的鋰沉積調控策略，構建了穩定的SEI膜，能夠顯著抑制鋰枝晶的生長。此外，它還開拓了一種新的電解質添加劑，用于生產更安全、持久和更耐高電壓的鋰電池。
HongliuDai, Xingxing Gu, Jing Dong, Chao Wang, Chao Lai, Shuhui Sun. Stabilizinglithium metal anode by octaphenyl polyoxyethylene-lithium complexation. Nature Communications 2020, 11 (1),643.
DOI:10.1038/s41467-020-14505-8
https://doi.org/10.1038/s41467-020-14505-8
2. Science Advances：粒子作為細菌電穿孔和運輸的移動微電極
自推進式微型馬達正在成為一種有前景的微納米級工具，用于單細胞分析。研究人員最近發現，在外部施加的電場下，可極化的主動（“自推進”）金屬介電Janus粒子（JP）表面可以誘發通過介電體操縱物質所必需的場梯度，基本上起到了一個移動的浮動微電極的作用。
于此，以色列理工學院Gilad Yossifon等人成功地證明了施加外部電場可以捕獲和運輸細菌，并且可以選擇性地將捕獲的細菌進行電穿孔。在連續交流電和脈沖信號條件下，通過JP感應電場的局部增強，而實現了選擇性電穿孔。這種方法是通用的，適用于細菌和JP，以及各種細胞類型和微馬達設計。因此，它是一種重要的、新穎的單細胞分析和靶向給藥的實驗工具。
WuY, Fu A, Yossifon G. Active particles as mobile microelectrodes for selectivebacteria electroporation and transport. Science Advances. 2020;6(5):eaay4412.
https://advances.sciencemag.org/content/6/5/eaay4412
3. JACS：單原子空位缺陷引發MoS2高效析氫
缺陷因其高畸變能和不同于常規晶體區域的原子重排而作為一類特殊的催化活性位點被廣泛研究和利用。當前催化中的缺陷工程通常一方面旨在改變催化劑的形貌以達到更高的催化活性位點，另一方面旨在調節電子結構以增強固有活性。缺陷工程在過渡金屬二硫化物（TMDs）中已經得到了廣泛的應用，實現了電、光、磁、催化的調節?？瘴槐徽J為是一種極其微妙的缺陷，在一般的催化調節中被認為是有效且靈活的。但是，空位狀態以及濃度對催化的影響仍然不明確。
因此，北京科技大學張躍院士與康卓副教授通過高通量計算，首先在一系列用于析氫反應（HER）的MoS2模型中初步得到了硫空位（S空位）在濃度和分布上的最優狀態。為了實現這一目標，采用了一種簡單的中性H2O2化學蝕刻策略，將均勻分布的單個S空位引入到MoS2納米片表面。通過對刻蝕時間、刻蝕溫度和刻蝕液濃度的系統調節，實現了S空位狀態的綜合調節。優化后的Tafel斜率為48 mV dec?1，過電位為131 mV（10mA cm?2），說明了單S空位相對于團簇S空位的優越性。這歸因于更有效的表面電子結構工程以及增強的電傳輸性能。該策略在一定程度上彌補了理論設計和實際實驗調節之間的差距，將缺陷工程擴展到更復雜的層次，從而進一步釋放增強催化性能的潛力。
XinWang, Yuwei Zhang, Haonan Si, Qinghua Zhang, Jing Wu, Li Gao, Xiaofu Wei, YuSun, Qingliang Liao, Zheng Zhang, Kausar Ammarah, Lin Gu, Zhuo Kang, Yue Zhang.Single-atom vacancy defect to trigger high-efficiency hydrogen evolution of MoS2. Journal of the American Chemical Society 2020.
DOI:10.1021/jacs.9b12113
https://doi.org/10.1021/jacs.9b12113
4. JACS：多肽納米前藥用于增強PD-L1免疫檢查點阻斷免疫治療效果
利用單一藥物進行的免疫檢查點阻斷治療往往療效有限，這也使得越來越多的研究人員致力于通過聯合用藥的方式進行治療。國家納米科學中心聶廣軍研究員和李一葉研究員合作報道了一種靶向吲哚胺2,3-雙加氧酶(IDO)的納米抑制劑，它可以選擇性地抑制腫瘤微環境中免疫抑制的IDO通路。
該抑制劑是由親水性靶向分子(RGD)、兩個可質子化的組氨酸和一個連接有酯鍵的疏水性IDO抑制劑組成，它具有對pH響應的解聚和酯催化的藥物釋放性能。實驗結果表明，該抑制劑可以對腫瘤內IDO活性進行強而持久的抑制，這可極大地增強程序性細胞死亡配體1（PD-L1）在體內的治療效果。
XuexiangHan, Keman Cheng, Ying Xu, Guangjun Nie, Yiye Li. et al. Modularly DesignedPeptide Nanoprodrug Augments Antitumor Immunity of PD-L1 Checkpoint Blockade byTargeting Indoleamine 2,3-Dioxygenase. Journal of the American Chemical Society.2020
DOI:10.1021/jacs.9b12232
http://pubs.acs.org/doi/doi/10.1021/jacs.9b12232
5. JACS：新型上轉換MOFs用于缺氧腫瘤的治療
金屬有機框架(MOFs)作為納米光敏劑(nPSs)在光動力療法(PDT)中具有巨大的潛力。然而，這種MOFs在PDT中的使用易受到短波長光的組織穿透深度較淺以及氧依賴機制的限制，使其不適用于缺氧腫瘤。為了克服這一限制，國家納米科學中心李樂樂等人合理設計了核-殼上轉換納米粒子@卟啉MOFs(UCSs)，并將其用于缺氧腫瘤的聯合治療。
通過對UCNPs的條件性表面工程和隨后的種子介導生長策略，實現了UCSs的高產量合成。而異質結構實現了從UCNP核到MOF外殼的高效能量轉移，這使得近紅外(NIR)光觸發產生細胞毒性活性氧成為可能。將缺氧激活的前體藥物替拉扎明(TPZ)包裹在異質結構MOF外殼的納米孔中，制備出最終需要的TPZ/UCSs。研究表明，TPZ/UCSs可以通過結合近紅外光誘導的PDT和缺氧激活的化療，實現更好的體外和體內腫瘤治療。此外，納米平臺與抗程序性死亡配體1(α-PD-L1)治療的整合促進了通過腫瘤細胞毒性T細胞的特異性腫瘤浸潤作用來完全抑制未治療的遠處腫瘤的生長。綜上所述，這項工作突出了將NIR光觸發PDT和缺氧激活的化療與免疫療法相結合的強大納米平臺，以克服目前腫瘤治療的局限性。
YuleiShao, Bei Liu, Zhenghan Di, et al. Engineering of Upconverted Metal–Organic Frameworks for Near-Infrared Light-Triggered CombinationalPhotodynamic/Chemo-/Immunotherapy against Hypoxic Tumors. J. Am. Chem. Soc.,2020.
https://doi.org/10.1021/jacs.9b12788
6. JACS: 穩定金屬-三唑酸鹽框架用于從燃燒廢氣中捕集CO2
構建熱穩定和化學穩定的金屬有機框架對于從含有水蒸氣和各種酸性氣體的燃燒廢氣中捕集CO2這一艱巨任務十分有必要。近日，上?？萍即髮W的章躍標教授團隊通過在三唑酸鹽配體上引入氨基官能團實現了金屬有機框架在水溶液、酸性、堿性等各種條件下的穩定。
這種氨基修飾的金屬-三唑酸鹽框架不僅在熱力學上表現出高達120的CO2/N2吸附選擇性，而且在動力學上表現出高達70的CO2/H2O吸附選擇性，這是因為該化合物孔道中心有著特定的CO2吸附位點而孔道角落上有著H2O的吸附位點。研究人員對該系列化合物進行進一步優化實現了在低再生能量和高濕度條件下對燃燒廢氣中CO2的高捕集利用率和良好的循環性能。
ZhaolinShi, Yuebiao Zhang et al, Robust Metal–Triazolate Frameworks for CO2 Capturefrom Flue Gas, JACS, 2020
Doi: 10.1021/jacs.9b12879
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12879
7. JACS：同時具有四重氫鍵和2, 2’-聯吡啶的配體-過渡金屬納米籠
配位作用驅動的非共價納米籠一直是超分子組裝領域的研究熱點。最近，南京工業大學的Qixun Shi教授及其合作者報道了一種同時具有四重氫鍵和2，2’-聯吡啶的單體配體。在多種溶劑，包括極性的乙腈、甲醇種，這種單體可以和Fe(II)或Zn(II)組裝得到四面體納米籠，且該過程是定量的，得到非對映選擇性的產物。
通過調節氫鍵單元和聯吡啶單元之間的連接基團，作者可以調節納米籠的對稱性及內腔大?。═ or S4），甚至可通過離子半徑更大的Hg得到分子螺旋（helicates）。而且，混合配體和Fe(II)的組裝具有顯著的自分類（Self-sorting）的特點。此外，作者還研究了納米籠和C60的主客體化學。
QixunShi*, Xiaohong Zhou, Wei Yuan et al Selective Formation of S4- and T-SymmetricSupramolecular Tetrahedral Cages and Helicates in Polar Media Assembled viaCooperative Action of Coordination and Hydrogen-Bonds. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI:10.1021/jacs.0c00722
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00722
8. JACS：咪唑和鹵代苯并咪唑混合配體的ZIFs玻璃
金屬有機框架材料（MOFs）的很多性能并不要求其高的結晶態，如多孔性、催化活性、化學和結構可調性。因此，非晶甚至無定形的MOFs吸引了很多關注，尤其是在離子傳導和分子負載方面。這一類MOF常被稱為MOF玻璃或MOF液體（Metal-OrganicFramework Glasses and Liquids）。最近，劍橋大學的Thomas D. Bennett及其合作者報道了一系列混合配體合成的ZIFs材料。
四種含咪唑和鹵代苯并咪唑混合配體的ZIFs均表現出玻璃態相變行為。其熔點受電子效應和立體效應的綜合影響。固態核磁等技術表明在含氟ZIF玻璃中存在Zn-F鍵。原位TeraHertz/Far-Infrared技術揭示了晶態-玻璃態-液態的結構動力學以及ZIFs中ZnN4四面體發生熱致解離的過程。這種含鹵MOF玻璃表現出更高的氣體吸附性質。
JingweiHou, Thomas D. Bennett, et al Halogenated Metal-Organic Framework Glasses andLiquids, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI:10.1021/jacs.9b11639
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11639
9. JACS：檢測棉酚毒素的Turn On型稀土探針
棉酚是存在于棉花種子中的一種天然毒素。由于棉種制品廣泛應用于食品行業而帶來極大安全風險。近日，匹茲堡大學的Nathaniel L. Rosi等人報道了一種檢測棉酚的近紅外“turn-on”型熒光探針。該探針基于Ln(III)-MOFs和Ln(III)鹽。首先，作者發現Yb-NH2-TPDC MOF可在極低水平（25 mg mL-1）高效檢測棉酚，且該MOF表現出良好的可循環行和穩定性。作為對照，精制棉油、棕櫚酸、亞油酸、α-生育酚都不會使熒光淬滅的Yb-MOF發出熒光信號。
作者進一步研究表明該熒光“turn-on”過程是由棉酚特定的天線效應引發的。受此啟發，作者進一步開發了用YbCl3和NdCl3的溶液方便快速檢測低濃度棉酚殘存的方法。該工作對發展更多的稀土材料，包括MOF、配合物、鹽等，用于檢測芳香分子具有啟發意義。
Tian-YiLuo,? Prasenjit Das, Nathaniel L. Rosi* et alLuminescence “Turn-On”Detection of Gossypol using Ln3+-Based Metal-Organic Frameworks andLn Salts, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI:10.1021/jacs.9b11429.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11429
10. Angew: 10.85％效率，CsPbBr3鈣鈦礦太陽能電池
改進的電荷提取和寬光譜吸收可提高鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率。由于鈣鈦礦膜的光學帶隙較大以及鈣鈦礦/碳界面處的高能壘，目前碳基CsPbBr3 PSC的功率輸出能力較差。暨南大學唐群委團隊使用烷基鏈調節的碳量子點作為空穴導體來減少電荷復合。
通過精確控制配體的烷基鏈長度，可以在表面偶極子誘導的電荷庫侖排斥力和量子隧穿距離之間取得平衡，從而最大程度地提高電荷提取。熒光碳電極可以收集未吸收的入射光，并發出516 nm的熒光，以被鈣鈦礦膜重新吸收。經過優化的不含封裝的PSC，在空氣中的80％RH，80度或光照下，穩定性優異，可實現高達10.85％的效率。
Alkyl‐Chain‐Regulated Charge Transfer in Fluorescent Inorganic CsPbBr3Perovskite Solar Cells, Angew., 2019
https://doi.org/10.1002/anie.202000199
11. AFM：用于精準誘導類神經干細胞分化的新型自驅動微納米馬達
中樞神經再生一直是生物醫學領域的重大課題。除了不可分化的成熟神經細胞外，中樞神經系統中仍存在著保持分化潛能的神經前體細胞即神經干細胞。如果能誘導神經干細胞的分化來替代受損的神經細胞，則有望修復神經回路。近幾十年來，研究人員利用不同手段如電刺激和化學信號分子（神經營養因子）來誘導神經干細胞的分化。然而，它們面臨著有創、半衰期短、不可控等問題。因此，尋找更安全、更有效、更可控誘導神經干細胞分化的策略，仍然是神經生物醫學的一大挑戰。
最近，中山大學彭飛團隊和南方醫科大學涂盈鋒團隊首次利用生物雜交技術構建了一類具有精準誘導類神經干細胞分化的多功能自驅動微納米馬達系統。通過在螺旋狀馬達系統中引入磁響應性材料，實現了馬達在外加磁場下的精準運動，從而定點到達預定的類神經干細胞表面。將超聲與壓電材料相結合，利用超聲所產生的機械應力來誘導馬達表面的壓電材料，使其產生直流電輸出，從而促進細胞在刺激位點形成軸突并實現分化。該體系巧妙地整合了可控運動、無創誘導神經干細胞分化等多種功能，在單細胞水平上實現了信號的精準輸入，有望解決當前神經干細胞分化缺乏精準控制的挑戰。
LuLiu, Bin Chen, Kun Liu, Junbin Gao, Yicheng Ye, Zhen Wang, Ni Qin, Daniela A.Wilson, Yingfeng Tu, and Fei Peng. Wireless Manipulation ofMagnetic/Piezoelectric Micromotors for Precise Neural Stem-Like CellStimulation. Advanced Functional Materials 2020, 1910108
DOI:10.1002/adfm.201910108
https://doi.org/10.1002/adfm.201910108
