1. Nat. Mater.:有機半導體異質結納米顆粒增強光催化產氫
由單一有機半導體形成的光催化劑通常固有電荷生產效率低,這導致低的光催化活性。阿卜杜拉國王科技大學Jan Kosco和Iain McCulloch團隊研究了在有機納米顆粒(NPs)中的供體聚合物(PTB7-Th)和非富勒烯受體(EH-IDTBR)之間摻入異質結可以提高產氫光催化劑的光催化活性。
通過改變NP制備過程中使用的穩定表面活性劑,將其從核-殼結構轉變為供體/受體混合結構,控制這些NP的納米形態,進而增加一個數量級的H2逸出量。所得的光催化劑在350至800 nm的光照下顯示出超高H2析出速率,超過60,000 μmol h-1 g-1,在最大太陽光子通量區域內的外部量子效率超過6%。
Enhancedphotocatalytic hydrogen evolution from organic semiconductor heterojunctionnanoparticles,NatureMaterials, 2020
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0591-1
2. Nature ReviewsMaterials: 設計用于安全,能量密集型電池的固態電解質
固態電解質(SSE)已被廣泛研究用于安全,能量密集和可逆地存儲電池中的電化學能量。近日,康奈爾大學Lynden A. Archer等人綜述了SSE的設計,合成和分析的最新進展,并確定了關鍵失效模式,性能限制和設計概念,以創建SSE以滿足實際應用的要求。
作者概述了SSE的發展和特征,然后分析了基于不同單價(Li +,Na +,K +)和多價(Mg2 +,Zn2 +,Ca2 +,Al3 +)陽離子載體的本體和界面處的離子遷移。作者還分析了克服較差離子電導率和高界面電阻以及聚合物SSE差的氧化穩定性和陽離子轉移數有關的問題的進展。并提供了有關下一代SSE的設計要求的觀點,重點關注了化學,幾何,機械,電化學和界面傳輸功能,這些功能加速了向金屬與高能陰極化學物質配對的實用固態電池的發展,包括富鎳和富鋰插層材料,可持續有機材料,S8,O2和CO2。
Archer, L. A. et al. Designingsolid-state electrolytes for safe, energy-dense batteries. Nature ReviewsMaterials 2020.
DOI:10.1038/s41578-019-0165-5
https://www.nature.com/articles/s41578-019-0165-5
3. Nat. Commun.: 光子回收在鈣鈦礦發光二極管中的作用
最近,鈣鈦礦發光二極管打破了外部量子效率的20%壁壘。這些高效率不能用光耦合的經典模型來解釋。劍橋大學Dawei Di, Felix Deschler & Neil C. Greenham 團隊分析了光子回收(PR)在協助鈣鈦礦發光二極管的發光中的作用。空間分辨的光致發光和電致發光測量與光學建模研究表明,當輻射效率足夠高時,捕獲在基板和波導模式中的光子的重復性重吸收和重發射顯著增強了光提取。
通過這種方式,PR可以占總發光的70%以上,這與最近報道的高效率相一致。雖然PR的理論上外耦合效率為100%,但由于從電極吸收的寄生吸收損耗顯示出限制了當前器件結構中的實際效率。為了克服當前的限制,研究人員提出了一種未來的配置,該配置具有減小的注入電極面積,以將效率提高到100%。
Therole of photon recycling in perovskite light-emitting diodes, NatureCommunications, 2020
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14401-1
4. Chem:全固態Z-型α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3雜化物用于可見光驅動光催化CO2還原
盡管鹵化鉛鈣鈦礦(PVK)因其優異的光電性能而被認為是一種很有前途的光催化劑候選者,但嚴重的電荷重組限制了其催化活性。為了解決這一問題,以往的科學研究主要集中在基于-PVKII型異質結或肖特基結的制備上。無奈的是,這是以電子轉移導致光生電子還原能力減弱為代價的。
在此,中山大學的Hong-Yan Chen 與匡代彬等人精心設計了一種基于-PVK的Z型光催化劑,不僅可以促進電荷分離,還可以保持半導體的高氧化還原電位。通過對界面相互作用的精細控制,建立了有效的Z-型電子轉移機制,使得可見光驅動下的CO2和H2O向CH4和O2的整體轉化效率大大增強。本工作有望為合理設計高效的PVK基光催化劑提供新的途徑。
Yong Jiang,Jin-Feng Liao,Hong-Yan Chen,Hong-Hong Zhang,Jun-Yan Li,Xu-Dong Wang,Dai-Bin Kuang. All-Solid-State Z-Scheme α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3Hybrids forVisible-Light-Driven Photocatalytic CO2 Reduction. Chem.
DOI:10.1016/j.chempr.2020.01.005
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.01.005
5. AM: 離子遷移的立體阻礙有助于鈣鈦礦太陽能電池穩定性的提高
鈣鈦礦太陽能電池(PSC)的操作不穩定性主要源于離子物質(或帶電缺陷)在電勢梯度下的遷移。已有研究表明,“A”位陽離子的組成工程是提高PSC穩定性的有效途徑。鑒于此,加州大學洛杉磯分校 Jin‐Wook Lee、楊陽等人研究了尺寸不匹配引起的晶格畸變對離子遷移能和操作穩定性的影響。
研究發現,混合的“ A”位組成的薄膜和器件的尺寸不匹配會導致空間效應,可以阻礙離子的遷移途徑,增加離子遷移的活化能。混合組分的器件在85°C持續加熱下表現出顯著改善的熱穩定性,并且在連續1個太陽照射下壽命達到2011 h,而對照組僅有222 h。
Lee, J.-W. Yang, Y. et al. Steric Impediment of Ion MigrationContributes to Improved Operational Stability of Perovskite Solar Cells. AM2020.
DOI:10.1002/adma.201906995
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906995
6. AM:超分子手性二維材料及其新興功能
近幾十年來,手性材料在化學、材料科學、生物學和物理學等領域引起了廣泛的關注,并在信號放大、非對稱合成和光學器件等領域顯示出巨大的發展潛力。一個典型的例子是通過手性催化劑直接合成或拆分外消旋混合物來獲得手性有機化合物,特別是手性藥物。與分子水平上的均相催化劑不同,超分子手性結構的多相催化劑具有良好的可回收性,因此引起了廣泛的研究興趣。迄今為止,通過合理的結構單元和鍵合設計,已開發出一系列超分子手性結構,廣泛應用于手性催化、對映體分離和手性效應等領域。超分子概念創造的手性材料,由于其明確定義的支架和表面或骨架的精確功能化,可以為新興的光學性質提供一種見解。
在各種超分子手性結構中,二維手性片層結構由于其極高的表面積以及許多獨特的化學和物理特性而成為特別令人感興趣的材料,從而為新一代光學活性系統和光電子器件功能材料提供了潛力。然而,由于目前很難將分子手性引入到二維手性結構中,有關具有特定功能的二維手性材料的報道相對較少。在此,吉林大學Myongsoo Lee與高麗大學Yongju Kim綜述了手性超分子二維材料的結構及其功能的研究進展,并討論了二維手性的設計原理及其潛在的應用。
BowenShen, Yongju Kim, Myongsoo Lee. Supramolecular Chiral 2D Materials and EmergingFunctions. Adv. Mater. 2020,1905669.
DOI:10.1002/adma.201905669
https://doi.org/10.1002/adma.201905669
7. AEM: 通過多配體鈍化實現高效鈣鈦礦太陽能電池
在過去的十年中,鈣鈦礦太陽能電池的效率從3.8%迅速提高到25.2%。鈣鈦礦薄膜的質量在器件性能中起著至關重要的作用。通過溶液過程制備的薄膜通常是多晶的,其缺陷密度明顯高于單晶。薄膜中的一種缺陷是未配位的Pb2 +,這通常是在熱退火過程中揮發性有機成分產生的;Pb0是另一種有害的缺陷,通常在薄膜制造過程或太陽能電池操作過程中觀察到。由于開路電壓與缺陷密度密切相關,因此鈍化這兩種缺陷對于高性能太陽能電池是非常必要的研究。
近日,沖繩科技大學院大學戚亞冰等人引入具有多個配體的分子,其不僅鈍化了未配位的Pb2 +缺陷,而且抑制了Pb0缺陷的形成。這種處理改善了鈣鈦礦價帶與spiro-OMeTAD最高占據分子軌道之間的能級對準。基于以上研究,所制備的鈣鈦礦太陽能電池性能從19.0%提高到21.4%。
Qi, Y. et al. Highly EfficientPerovskite Solar Cells Enabled by Multiple Ligand Passivation. AEM 2020.
DOI:10.1002/aenm.201903696
https://doi.org/10.1002/aenm.201903696
8. Nano Energy: 中空碳納米球內部導電網絡的調控助力高性能磷基鈉電負極材料
先進可持續儲能技術的發展需要在電池的設計方面取得重要的突破。盡管之前人們追求的高電壓材料具有很高的容量和能量密度,但是實際上電解液在高電位下的持續分解限制了這些材料的應用。因此,最近研究人員的目光逐漸轉向具有高容量和低電壓的負極材料的開發。在諸多備選材料中,磷基鈉離子電池負極材料憑借其低成本和豐富的原料來源等優勢而備受矚目。更重要的是,單質磷理論上能夠儲存3個Na+,對應著高達2596mAh/g的理論儲鈉容量,這超過了現在使用的所有鈉離子電池負極材料。然而,P基負極的電子電導率很低且在電化學循環中存在著巨大的體積變化,最常用的方法就是將P負載在導電碳的宿主中。
近日,溫州大學的Jun Li與美國阿貢國家實驗室的陸俊等設計了一種具有內部導電網絡的新型儲磷中空碳納米球。與常規的中空碳載體相比,這種新型導電碳納米球不僅能夠顯著改善磷負極的電子電導率,而且能夠為磷負極的體積膨脹提供內部空間以提高活性材料利用率。因此,這種新型磷-碳納米球復合材料的倍率性能和循環穩定性都十分優異。
HuileJin, Hang Lu, Jun Li, Jun Lu et al, Tailoring conductive networks within hollowcarbon nanospheres to host phosphorus for advanced sodium ion batteries, NanoEnergy, 2020
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.104569
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285520301270?dgcid=rss_sd_all#!
9. Anal. Chem.:利用氫鍵增強AIE效應以在炎癥和肝癌模型中檢測次氯酸
次氯酸(HClO)是一種重要的活性氧,它在多種生理過程中都會產生,并且其水平的異常升高也與大量炎性疾病相關。中國科學院大學王雪飛副教授和北京化工大學王卓教授合作開發了一種簡單的、可溶于水的聚集誘導發光(AIE)探針用于檢測HClO。實驗合成了CH3O-TPE-Py+-N+ (COTN)和OH-TPE-Py+-N+ (HOTN) (TPE)兩種探針,它們可以通過Py+-N+基團的裂解來檢測HClO,反應產物分別為CH3O-TPE-CHO (COT)和OH-TPE-CHO(HOT)。
實驗結果表明,探針的疏水性會隨著AIE的增強而發生改變。在檢測過程中,HOTN的響應性能明顯優于COTN,這是由于COTN和HOTN二者的化學結構略有不同。理論計算結果表明,氫鍵對于提高HClO的檢測靈敏度具有重要作用。實驗也在體外和體內炎癥及肝癌模型上對該探針檢測HClO的性能進行了充分評價。
XiaominHan, Xuefei Wang, Zhuo Wang. et al. Enhancement of the Aggregation-InducedEmission by Hydrogen Bond for Visualizing Hypochlorous Acid in an InflammationModel and a Hepatocellular Carcinoma Model. Analytical Chemistry. 2020
DOI:10.1021/acs.analchem.9b05347
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.9b05347