1. Science Advances：二維鹵化鈣鈦礦的明亮磁偶極子輻射
半導體中的光-物質相互作用在電偶極子近似值內得到統一處理。多極相互作用被認為是“禁止的”。加州大學圣芭芭拉分校Jon A. Schuller團隊通過實驗證明，這種近似不足以描述二維（2D）雜化有機-無機鈣鈦礦（HOIPs）混合溶液中的光發射，該溶液可加工性半導體具有良好的光電性能。通過利用高度定向的晶體結構，使用能量動量光譜學來證明2D HOIP中的激子狀邊帶表現出具有高度定向發射的多極輻射方向圖。
電磁和量子力學分析表明，這種發射源自電子態的2D特性引起的面外磁偶極躍遷。對稱性論據和與溫度有關的測量結果表明，動態對稱性破壞機制在很寬的溫度范圍內均有效。這些結果挑戰了光電材料中電偶極子主導的光-物質相互作用的范式，為HOIPs中意外邊帶發射的起源提供了新的觀點，并揭示了在量子力學水平上類似超材料的散射現象的可能性。
Brightmagnetic dipole radiation from two-dimensional lead-halide perovskites, ScienceAdvances、2020.
DOI:10.1126/sciadv.aay4900.
https://advances.sciencemag.org/content/6/6/eaay4900/tab-figures-data
2. Acc. Chem. Res.:化學反應中的單原子動力學
非均相化學反應在能源、衛生保健、污染控制、工業產品和食品生產中起著關鍵作用。這些催化反應發生在原子水平，在反應條件下形成活性結構。因此，對單原子分辨率下的催化作用有一個基本的了解，對在一個合理的框架下建立催化過程具有重要意義。在可控的反應條件下，在原子水平上可視化和分析氣體催化劑的化學反應是理解催化劑結構演變和原子尺度反應機制的關鍵，而原子尺度反應機制對改進催化劑的性能和促進化學過程的發展至關重要。動態的單原子和原子團簇可以提高催化劑的性能，但是，盡管付出了相當大的努力，單原子水平上的反應機制仍然沒有得到很好的理解。原子點陣分辨率環境透射電子顯微鏡(ETEM)被廣泛應用于觀察這種原子水平的氣固催化劑反應。近年來，它已發展成為具有單原子分辨率和全解析能力的環境掃描TEM(ESTEM)。
近日，約克大學的Pratibha L. Gai和Edward D. Boyes等人合作綜述了ESTEM的發展。他們介紹了包括燃料電池用鉑/碳體系中銅和鎳納米粒子的還原/氧化機制等，廣泛應用于催化、電子、傳感器以及負載鈷催化劑用于費托合成燃料反應。通過在操作溫度下的動態還原過程，他們研究了鉑原子在碳負載鉑催化劑中不規則納米顆粒的遷移和由此產生的晶面變化。單原子相互作用的發現表明納米顆粒的主要作用是作為低配位原子和團簇的來源。這在納米顆粒催化和納米顆粒科學中具有重要的意義。他們還討論和回顧了單原子分辨率鎳納米顆粒再分散的動態氧化還原循環分析。總的來說，ESTEM的發現促進對催化劑動力學的深入了解，對開發高效催化劑具有重要意義。
Edward D. Boyes; Alec P.LaGrow; Michael R. Ward; Robert W. Mitchell; Pratibha L. Gai. Single AtomDynamics in Chemical Reactions. Accounts of Chemical Research, 2020.
DOI:10.1021/acs.accounts.9b00500
http://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.9b00500
3. AM：2D超薄層結合鈣鈦礦顆粒提高混合錫-鉛鈣鈦礦太陽能電池的效率和穩定性
窄帶隙(Eg≈1.2 eV)混合錫-鉛(Sn-Pb)鹵化物鈣鈦礦的發展使得全鈣鈦礦串聯太陽能電池成為可能。盡管純鹵化鉛鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)在效率和穩定性方面同時取得了進步，但在Sn-Pb太陽能電池中實現這一關鍵結合仍然是一個挑戰。基于此，南京大學譚海仁、多倫多大學Edward H. Sargent等人提出一種將Sn-Pb鈣鈦礦顆粒與超薄層鈣鈦礦結合的方法，可以克服效率-穩定性之間的權衡。
通過在反溶劑中直接引入苯乙銨配體來實現鈣鈦礦膜表面和晶界處的缺陷鈍化，這不僅改善了器件的工作穩定性，還避免了阻礙電荷傳輸的層狀鈣鈦礦的過度形成。Sn-Pb PSCs的填充系數為79％，認證的能量轉換效率（PCE）為18.95%，是目前報道的Sn-PbPSCs中的最高值。使用該方法組裝成的器件，在AM1.5G全光照射下，與未鈍化的Sn-Pb PSC相比，其工作壽命可以提高200倍，此外，在經過濾波的AM1.5G照明下，仍可以實現長達200小時的工作時間，而性能不會下降。
MingyangWei, Ke Xiao, Grant Walters, Renxing Lin, Yongbiao Zhao, Makhsud I. Saidaminov,Petar Todorovi?, AndrewJohnston, Ziru Huang, Haijie Chen, Aidong Li, Jia Zhu, Zhenyu Yang, Ya‐Kun Wang, Andrew H. Proppe, Shana O. Kelley, Yi Hou, OleksandrVoznyy, Hairen Tan, Edward H. Sargent. Combining Efficiency andStability in Mixed Tin–Lead Perovskite Solar Cells by Capping Grains with an Ultrathin 2DLayer. Advanced Materials. 2020
DOI: 10.1002/adma.201907058
https://doi.org/10.1002/adma.201907058
4. AM：有機小分子活化過渡金屬泡沫用于高效的析氧反應
日益加劇的環境和能源問題給現代社會的發展帶來了巨大的挑戰，電化學解水是一種很有前景的可持續發展的氫能轉換、儲存和運輸技術。設計開發低成本、高效、耐用的析氧反應電催化劑對電化學水分解的實際應用至關重要。近日，中國科學院大學胡勁松研究員，湖南大學黃維清教授和北京分子科學國家實驗室JiangLang等人發現，有機小分子(六溴苯，HBB)可以通過簡單的Br誘導固相遷移過程，直接演化嵌入在類石墨烯薄膜(M‐NM@G)中的金屬納米片，從而活化商用過渡金屬(Ni、Fe和NiFe)泡沫。
系統的研究表明，HBB可以通過C-Br鍵的斷裂和C-C鍵的形成，在塊狀金屬泡沫基材上共形生成石墨烯狀網絡結構。同時，裂解的C-Br片段可有效地從塊狀基質中提取金屬原子，從而原位形成嵌入在石墨烯狀薄膜中的過渡金屬納米網。因此，這種功能性納米結構可以作為一種高效的OER電催化劑，具有較低的過電勢和出色的長期循環穩定性。具體而言，對于NiFe-NM @ G，達到100 mA cm-2的電流密度所需的過電勢僅為208 mV，可以與最優異的OER電催化劑相媲美。該工作提出了一種非常具有潛力的通用策略，可通過與有機小分子的相互作用將塊體過渡金屬直接轉變為納米結構的功能性電催化劑，為有機小分子在能源技術中的應用開辟了機遇。
JingZhang; Wen‐Jie Jiang; Shuai Niu; Hantang Zhang; JieLiu; Haiyang Li; Gui‐Fang Huang; Lang Jiang; Wei‐Qing Huang; Jin‐Song Hu; Wenping Hu. OrganicSmall Molecule Activates Transition Metal Foam for Efficient Oxygen EvolutionReaction. Advanced Materials, 2020.
DOI: 10.1002/adma.201906015
https://doi.org/10.1002/adma.201906015
5. AM：承受屈曲的機械超材料的逆向設計
超材料是一種人造材料，它們的特性源自自其結構，而不是它們的化學成分。他們的介觀結構經過專門設計能夠創造自然界中未發現的功能。然而，盡管近年來開發了各種各樣的超材料，但是還沒有建立一個簡單的程序來設計這些具有定制特性的復雜材料。
基于此，AMOLF的Johannes T.B. Overvelde等人通過引入一個通用的優化工具來解決逆向設計問題，以探索可以實現的材料特性范圍。具體來說，應用一個隨機優化算法并證明其對不相交問題的適用性，重點是調整機械超材料的屈曲特性，包括對預測的實驗驗證。由于其復雜性，該算法還可以應用于除這個問題之外的多種系統，否則這些系統將是非常具有挑戰性的。該算法潛在的應用范圍包括光學機械諧振器的設計、聲學帶隙材料到電介質表面等。
GiorgioOliveri, Johannes T.B. Overvelde. Inverse Design of Mechanical MetamaterialsThat Undergo Buckling. Advanced Functional Materials. 2020
DOI: 10.1002/adfm.201909033
https://doi.org/10.1002/adfm.201909033
6. AEM：用于鋰金屬電池的反溶劑電解質
電動汽車和固定式儲能系統的飛速發展需要高能電池，而接近其理論比能量密度的傳統鋰離子電池（LIBs）無法滿足這種需求。鋰金屬負極具有超高的理論比容量（3860 mAh g-1）和最低的電化學電位[相對于標準氫電極（SHE）為-3.04V]，被認為是下一代高能電池的理想負極。然而，鋰金屬電池（LMBs）中鋰枝晶的生長降低了鋰電鍍和剝離的庫侖效率（CE），并會引起安全問題。因此，開發同時具有高離子電導率、寬電化學窗口和鋰枝晶抑制能力的電解質是高能LMBs的迫切需求。
在此，美國馬里蘭大學王春生教授與清華大學Xiangming He、Li Wang等人通過向LiFSI/DMC（雙氟磺酰亞胺鋰/碳酸二甲酯）電解質中添加反溶劑，制備了反溶劑電解質，反溶劑與鹽不混溶，但與碳酸鹽溶劑混溶。將電分析技術與分子動力學模擬相結合，研究了反溶劑電解質的溶劑化結構和獨特性能。引入反溶劑改變了鋰離子的配位殼層，增強了鋰離子與FSI?陰離子之間的相互作用，同時由于FSI?陰離子的擇優還原，形成了富含LiF的固體電解質中間相。值得注意的是，反溶劑電解質可以抑制鋰枝晶的生長，在25 °C和60°C下，Li||NCM622電池在的4.6 V的高截止電壓下仍具有穩定的循環性能。這項研究為理解和設計未來高能LMBs的電解質提供了一條途徑。
NanPiao, Xiao Ji, Hong Xu, Xiulin Fan, Long Chen, Sufu Liu, Mounesha N. Garaga,Steven G. Greenbaum, Li Wang, Chunsheng Wang, Xiangming He. CountersolventElectrolytes for Lithium-Metal Batteries. Adv.Energy Mater. 2020, 1903568.
DOI:10.1002/aenm.201903568.
https://doi.org/10.1002/aenm.201903568
7. AEM綜述：鋰儲能碳基納米材料的結構設計與組成工程
目前，鋰基電池（LBs）是最有前途的儲能設備之一，因為它具有高的理論容量（鋰金屬電極為3860 mAhg?1）和低的可充電電位（?3.04 Vvs.標準氫電極)。包括鋰離子電池（LIBs）、鋰-硫電池（Li–S電池）和鋰-氧電池（Li–O2電池）在內的LBs正在改變我們的日常生活。但是，在LBs繼續這一革命之前，仍然存在一系列障礙，如枝晶生長、緩慢的界面電荷轉移動力學等。碳基納米材料以其優異的導電性、高比表面積、可控的形貌和固有的穩定性，極大地推動了LBs的電化學性能。作為對這些固有特性的補充，已采用了各種合成技術來制備具有不同結構和不同尺寸的碳基納米材料，包括一維納米管和納米棒，二維納米片和薄膜以及3D分層結構，這些材料已經作為高性能的電極材料被廣泛應用于儲能和轉換。
在此，上海大學吳明紅、張海嬌與清華大學曲良體教授旨在概述碳基納米材料作為LBs高性能電極的結構設計和組成工程，包括鋰離子電池、鋰硫電池和鋰氧電池。綜述主要介紹了通過合理的尺寸設計和先進碳基納米材料的多孔剪裁來提高LBs的電化學性能。還特別注意了將活性材料集成到碳基納米材料中的問題，并且還系統地討論了結構與性能之間的關系。最后綜述了碳基納米結構的發展趨勢和相關領域面臨的重大挑戰，這為設計性能優良的先進碳基納米結構提供了重要參考。
HongyaGeng, Yan Peng, Liangti Qu, Haijiao Zhang, Minghong Wu. Structure Design andComposition Engineering of Carbon-Based Nanomaterials for Lithium EnergyStorage. Adv. Energy Mater. 2020,1903030.
DOI:10.1002/aenm.201903030.
https://doi.org/10.1002/aenm.201903030
8. EnSM：用于固態鋰氧電池的耐受氧和枝晶的超干燥聚合物電解質
在Li-O2電池中使用聚合物電解質可以有效解決由易燃液體電解質引起的安全問題。但是，聚合物基體和其他液體電解質對Li-O2電池循環性能的影響仍然不清楚。在此，清華大學南策文院士和李亮亮等人通過簡單的流延成型和真空干燥法合成了沒有額外液體電解質的自支撐鋰離子導電超干燥聚合物電解質（UDPE）。基于UDPE的對稱Li-Li電池在O2氣氛中的長期循環性能（超過800小時）表明UDPE可以顯著抵抗O2穿越和鋰枝晶的穿透。
此外，可以減輕由液體電解質的降解引起的副反應，并且在UDPE和Li金屬之間形成穩定的含LiF的固體電解質界面。同時，與基于液體電解質的Li-O2電池相比，在0.4mA cm-2的高電流密度下，基于UDPE的無催化劑Li-O2電池的循環壽命提高了兩倍以上。用UDPE代替液體電解質不會改變固態Li-O2電池的基本反應過程，而基本反應仍然是典型的Li2O2晶體的形成和分解。UDPE的出色綜合性能可能會促進對Li-O2電池甚至其他基于堿金屬的O2（空氣）電池中的多功能聚合物電解質的進一步研究。
WeiYu, Chuanjiao Xue, Bingkun Hu, Bingqing Xu, Liangliang, Li, Cewen Nan, Oxygen-and Dendrite-Resistant Ultra-Dry Polymer Electrolytes for Solid-State Li-O2Batteries, Energy Storage Materials 2020
DOI:10.1016/j.ensm.2020.02.001
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2020.02.001
9. ACS Nano：胞質NQO1酶激活的聚合物囊泡用于熒光成像及光動力治療
利用酶作為觸發因子可以使得響應型高分子納米結構具有位點特異性的選擇性。華南師范大學胡祥龍教授和中科大劉世勇教授合作制備了一種光敏劑偶聯的聚合物囊泡,它可被NQO1酶激活以實現近紅外(NIR)熒光成像和光動力療法(PDT)。該囊泡的熒光發射和PDT性能在最初都是關閉狀態。
當其被NQO1陽性囊泡內化后，胞質內的NQO1酶會觸發醌鍵的自裂解和共軛光敏劑的釋放，進而產生近紅外熒光發射并激活其自身的PDT性能。這一過程也會使得該囊泡轉變為具有親水性核和更小尺寸的交聯膠束，從而觸發雙藥物的釋放，這一過程也可通過疏水雙分子層中的DOTA(Gd)復合物進行的增強磁共振成像(MRI)來被直接監測。實驗結果表明，該研究所提出的策略可以在細胞和體內條件下成功地應用于激活的近紅外熒光成像和組織特異性PDT。
ChenzhiYao, Xianglong Hu, Shiyong Liu. et al. Cytosolic NQO1 Enzyme-Activated Near-InfraredFluorescence Imaging and Photodynamic Therapy with Polymeric Vesicles. ACS Nano.2020
DOI:10.1021/acsnano.9b08285
http://pubs.acs.org/doi/doi/10.1021/acsnano.9b08285
