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頂刊日報丨Nature系列5篇,Amine、Sargent、陸俊等成果速遞20200212
納米人 納米人 2020-02-13
1. Nature Reviews Materials: 非水系單價和多價離子電池負極材料的設計策略!

隨著經濟社會的發展,當前電池技術的進展已經無法滿足工業化生產(如手機等便攜式電子設備和電動汽車等)的需求。在可充電池的各個組分中,負極材料由于采用不同的電化學機制因而具有多樣性,這同時也為高性能負極材料的開發造成了困難。最近,美國阿貢國家實驗室的陸俊、Kahlil Amine和天津大學的Cheng Zhong等對非水系二次電池負極材料的設計策略等進行了綜述。

 

本文要點:

1)  文章共分為金屬負極、碳基負極、合金與轉化反應負極以及展望四部分,在每一部分中作者都對相應負極材料存在的問題、對應改進策略以及進一步發展前景進行了全面分析。

2對于金屬負極來說,其失效模式可分為金屬負極誘發的電解液分解和異質金屬電沉積兩種,這取決于金屬負極與電解液之間的相互作用。金屬負極普遍存在著表面鈍化、枝晶生長等問題,有效的解決策略包括更快的表面擴散調控、更好的沉積壓力管理、更穩定SEI膜的構建。

3碳基負極材料主要存在體積比容量低、首周庫倫效率低等問題,作者認為其在鋰離子電池中取得的巨大成功不一定能夠復制到其他電池體系中,這取決于金屬離子溶劑化后是否能夠高效可逆地脫嵌。

4基于合金和轉化反應的負極材料常常面臨體積膨脹、動力學遲滯等問題,可以通過形貌調控、電解液優化、表面修飾等手段進行改性。


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MatthewLi et al, Design strategies for nonaqueous multivalent-ion and monovalent-ionbattery anodes, Nature Reviews Materials, 2020

DOI: 10.1038/s41578-019-0166-4

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0166-4

 

2. Nature Chem.:配位籠作為永久性多孔離子液體

將多孔結構域的大小和形狀選擇性與液體的流動性相結合是一個很有前途的想法,由功能化有機籠子組成的多孔液體最近引起了人們的關注。在此,劍橋大學Thomas D. BennettJonathan R. Nitschke描述一種離子-液體,其多孔,具有四面體配位籠。


本文要點:

作為在其他多孔液體中觀察到的氣體結合的補充,該材料還封裝了非氣態客體-觀察到了一系列異構醇的形狀和尺寸選擇性。還顯示了三種氣態氯氟烴客體,三氯氟甲烷,二氯二氟甲烷和三氟氯甲烷被液體配位籠吸收,其親和力隨其大小增加而增加。這些發現將有助于合成其他多孔液體,這些液體的客體吸收特性可以進行調整以實現特定功能。


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LillianMa, Cally J. E. Haynes, Angela B. Grommet, Anna Walczak, Christopher C.Parkins, Cara M. Doherty, Louis Longley, Arnaud Tron, Artur R. Stefankiewicz,Thomas D. Bennett, Jonathan R. Nitschke. Coordination cages as permanentlyporous ionic liquids. Nat. Chem. 2020.

DOI:10.1038/s41557-020-0419-2.

https://doi.org/10.1038/s41557-020-0419-2

 

3. Nature Materials: 多陽離子鈣鈦礦可防止載流子從晶粒表面反射

最先進的鈣鈦礦太陽能電池中經常包含六個組分(AxByC1-x-yPbXzY3-z)。關于每個組分的確切作用仍然存在疑問,并且缺乏機械學解釋限制了對龐大且不斷增長的化學空間的實際探索。近日,麻省理工學院WilliamA. Tisdale、多倫多大學Edward H. Sargent等人借助于瞬態光致發光顯微鏡在鈣鈦礦單晶中發現載流子擴散率實際上與組分無關,而在多晶薄膜中,不同的組分在載流子擴散中起關鍵作用。

 

本文要點:

1)  在多晶薄膜中,不同的組分在載流子擴散中起關鍵作用。研究發現,基于MA的薄膜顯示出0.047 cms-1的高載流子擴散率,而不含MA的CsFA基薄膜則顯示出較低的擴散率。


2元素組成研究表明,CsFA基晶粒顯示出漸變的組成,這限制了這些薄膜中的電子擴散。而MA的引入導致晶粒核心到邊緣的成分均勻,從而導致CsMAFA薄膜的擴散率為0.034 cm2 s-1


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 W. A. Tisdale, E. H.Sargent, et al. Multi-cation perovskites prevent carrier reflection from grainsurfaces. Nat. Materials 2020.

DOI:10.1038/s41563-019-0602-2

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0602-2

 

4. Nature Photon.: 多維高次諧波光譜空間分子干涉測量

干涉測量法是解決各種光波或物質波現象中相干特性的基本工具。在強場條件下,干涉測量法是揭示超快電子動力學的基礎。近日,魏茨曼科學研究所Nirit Dudovich 等人通過操縱強場驅動的電子軌跡,并在微觀水平上引入干涉儀來探測分子波函數的相干性。

 

本文要點:

干涉儀的兩個臂由一個雙色場控制,而干涉圖則通過先進的三維高次諧波光譜法讀取。該方案可恢復與分子軌道結構相關的光譜相位信息,以及相互作用本身的空間特性。進一步通過重建電子波函數隧穿勢壘的角度,可以亞秒精度跟蹤場致隧道電離的演化。


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Dudovich, N. et al. Spatial molecular interferometry viamultidimensional high-harmonic spectroscopy. Nat. Photonics 2020.

DOI:10.1038/s41566-019-0584-2

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0584-2

 

5. Nature Commun.: 鈷催化的1,n-二烯烴的區域選擇性鏈式雙氫硼化反應

金屬催化的1,3-二烯加氫硼化反應已發展成為選擇性制備烯丙基或同烯丙基有機硼化合物的方法。然而,對1,3-二烯烴的雙氫硼化反應研究甚少,主要是因為第一次氫硼化反應生成的烯烴內部含有未活化的烯烴,不容易進行第二次氫硼化反應。1,n-二烯烴選擇性雙氫硼化合成雙(硼基)烷烴的催化劑尚不清楚。近日,新加坡國立大學的葛少中教授等人通過使用現成的鈷催化劑,證明了這種雙氫硼化反應可以合成雙(硼基)烷烴,而且具有優異的區域選擇性。


本文要點:

1)該反應的二烯烴的選用范圍很廣,包括許多共軛二烯烴和非共軛二烯烴。

2)機理研究表明,這種鈷催化的雙氫硼化反應是通過先對1,n-二烯進行反馬氏尼科夫單氫硼化反應,然后再對生成的烯烴硼酸鹽進行順序的硼化反應。


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Ming Hu; Shaozhong Ge.Versatile cobalt-catalyzed regioselective chain-walking double hydroboration of1,n-dienes to access gem -bis(boryl)alkanes. Nature Communications, 2020.

DOI:10.1038/s41467-020-14543-2

https://doi.org/10.1038/s41467-020-14543-2

 

6. Chem. Soc.Rev.: MOF衍生的電催化劑用于氧還原、氧析出、氫析出反應

MOFs近年來被視為一種新型的前驅體可以用來制備具有高電子電導率和均勻分布的活性位點的碳基電催化劑。在這篇綜述文章中,揚州大學的Huan Pang弗朗霍夫研究所的Stefan Kaskel以及日本產業技術綜合研究所(AIST)-京都大學能源化學材料開放創新實驗室的徐強等對衍生自MOF的碳基電催化劑在OER/ORR/HER反應中進行應用的相關研究進行了總結概括。

 

本文要點:

作者首次總結了MOF基碳基催化劑的材料設計策略,揭示了碳基催化劑組成與結構的豐富可能性。作者還討論了這些材料在ORR、OER、HER和多功能電催化中的廣泛應用,并重點介紹了各種不同電催化反應對MOF基含碳催化劑的要求。最后,作者對該領域的發展前景進行了總結概括。


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Hao-FanWang, Huan Pang, Stefan Kaskel, Qiang Xu et al, MOF-derived electrocatalystsfor oxygen reduction, oxygen evolution and hydrogen evolution reactions, Chem.Soc. Rev., 2020

DOI: 10.1039/C9CS00906J

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/CS/C9CS00906J#!divAbstract

 

7. Chem. Rev.:手性純碳納米管:生長、分類和表征

作為碳的同素異構體之一,自1990年代初以來,碳納米管(CNTs)就引起了人們的廣泛關注。實際上,在過去的三十年中,碳納米管是化學及相關領域研究最多的材料之一。純手性SWCNT的制備不僅是巨大的科學挑戰,而且還是許多高端應用的關鍵要求。因此,在過去二十年中,這個領域的研究活動非常廣泛。在此,美國國家標準與技術研究所Ming Zheng北京大學李彥教授總結了迄今為止的最新成就和積累的知識,并從三個方面討論了未來的發展和尚存的挑戰:可控的生長、后合成排序和表征技術。


本文要點:

在生長部分,重點討論了手性控制生長的機理和催化劑的設計。在排序部分,根據排序目標而不是方法對已有的文獻進行整理和分析。由于手性分配和定量在選擇性制備的研究中是必不可少的,還在最后部分對SWCNTs的表征技術進行了全面的描述和討論。盡管在這一領域取得了令人矚目的進展,但仍需要付出更多努力來開發制備大量超純SWCNTs(例如>99.99%)的方法,以及用于各種納米管樣品的高空間分辨率的無損快速表征技術。


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FengYang, Meng Wang, Daqi Zhang, Juan Yang, Ming Zheng, Yan Li. Chirality PureCarbon Nanotubes: Growth, Sorting, and Characterization. Chem. Rev. 2020.

DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00835.

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00835

 

8. Adv. Sci.:勁爆!回收利用的柔性金電極,高效鈣鈦礦器件的福音!

使用金屬電極的鈣鈦礦太陽能電池(PSC)因其高效,低制造溫度和低成本潛力而被認為是下一代光伏設備的有希望的候選者。但是,金屬接觸電極的復雜而嚴格的熱沉積工藝對于縮短商用PSC的能量回收期仍然是一個具有挑戰性的問題,因為無處不在的一次性使用接觸電極會浪費有限的資源并污染環境。東京大學Atsushi Wakamiya,Kazunari Matsuda和華東理工大學Luyang Chen團隊開發了一種通過簡單的干轉移工藝制造的納米多孔金膜電極,以取代PSC中的熱蒸發金電極。

 

本文要點:

1)在具有納米孔金膜電極的PSC中,證明了19.0%的高效率(PCE)。此外,電極被回收利用超過12次,以實現PSC的制造成本和貴金屬材料消耗的進一步降低,并防止環境污染。

2)當將納米多孔金電極應用于柔性PSC時,經過1,000次苛刻的彎曲測試后,PCE達到17.3%,彎曲耐久性達到≈98.5%。

總而言之,納米級孔和多孔結構阻止裂紋產生和擴展的能力使納米孔金電極可以回收利用,并具有出色的彎曲度。


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FengjiuYang et al. Recycled Utilization of a Nanoporous Au Electrode for ReducedFabrication Cost of Perovskite Solar Cells,Advanced Science, 2020

DOI:10.1002/advs.201902474.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902474

 

9. Adv. Sci.:21.0%紀錄效率!非摻雜、溶液法制備天藍色OLED!

盡管已研究了許多熱激活延遲熒光(TADF)有機發光二極管(OLED),但基于藍色,甚至天藍色TADF的非摻雜溶液法制備的器件仍然很少見。鑒于此,武漢大學Guohua Xie和 Chuluo Yang聯合杜倫大學Fernando B. Dias團隊在一個分子中引入了通過空間電荷轉移(TSCT)和鍵電荷轉移(TBCT)以及多供體/受體特性。

 

本文要點:

1)這種材料表現出較小的單重態-三重態能量分裂(ΔEST)和較高的躍遷偶極矩。分子扭曲結構的性質有效地抑制了分子間的堆積,從而在整齊的薄膜中獲得高的光致發光量子產率(PLQY)。

2)基于該設計策略,包含三個施主單元和三個受主單元的T-CNDF-T-tCz可以成功地同時實現較小的ΔEST(≈ 0.03  eV)和較高的PLQY(≈ 0.76)。

3)在基于溶液法工藝的非摻雜天藍色OLED中,未經摻雜的溶液處理的天藍色TADF-OLED的顯示了外部量子效率高達21.0%創紀錄效率,具有超過5200 cd m-2的高亮度。


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XujunZheng et al. Achieving 21% External Quantum Efficiency for Nondoped Solution‐Processed Sky‐Blue Thermally Activated Delayed Fluorescence OLEDs by Means ofMulti‐(Donor/Acceptor) Emitter with Through‐Space/‐Bond Charge Transfer,Advanced Science, 2020

DOI:10.1002/advs.201902087.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902087

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