1. Nature Commun.:仿生水凝膠多孔納米膜,高效率收集藍色能源!
海水和淡水之間的離子梯度所產生的滲透能,被認為是一種極具前景的可再生能源。然而,由于目前所使用離子交換膜界面遷移效率低,最終導致能源效率極為低下。有鑒于此,中科院理化所江雷院士和聞利平研究員等人受到鰻魚等自然界的啟發,并結合納米流體的優勢,首次報道了一種基于水凝膠的多孔納米流體膜,可以高效率收集這種藍色能源。這項工作證明了聚電解質凝膠作為高性能界面材料在非均相滲透發電領域的巨大前景。
本文要點:
1)首次使用三維水凝膠界面膜來實現滲透能的高效轉化。通過澆鑄法,將功能性聚電解質水凝膠膜和支撐性多孔芳香納米纖維膜組合在一起,最終得到有機非均相復合膜。
2)體系中固有的結構和電學、化學性質,確保穩定的離子二極管效應,極大地促進了陽離子從納米纖維層到水凝膠層的傳輸;水凝膠膜提供了廣闊的帶電3D網絡用于離子擴散,可大大提高界面傳輸效率,這為鹽度梯度發電提供了可能。
3)當將天然海水和河水混合時,功率輸出可以達到約5.06 W m?2的極高值,其性能優于目前報道的最好的膜。
ZhenZhang et al. Improved osmotic energy conversion in heterogeneous membraneboosted by three-dimensional hydrogel interface. Nature Communications 2020.
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14674-6
2. Nature Commun.:45%效率!迄今為止余輝效率最高的有機材料
有機余輝發光是指發光材料撤去激發光源后,仍可持續發光的一種發光現象。其在生物成像、傳感等領域得到廣泛的研究和應用。利用有機分子開發高效的余輝仍然是一個艱巨的挑戰,這是因為有機余輝本質上是自旋禁止的磷光發射性質,因此,目前也只有少數工作顯示余輝效率超過10%。近日,南京郵電大學黃維院士、陳潤鋒教授等人通過熱激活過程將穩定三重態(T1*)上的激子釋放到最低三重態(T1)和單態激發態(S1)進行自旋允許的發光,顯著增強了有機余輝。
本文要點:
1)作者設計了一個扭曲的供體-受體結構,其具有較小的單重態、三重態分裂能量和較淺的激子捕獲深度,導致熱活化的有機余輝顯示出高達45%的效率。
2)這種余輝是在室溫下由S1、T1和T1*的輻射衰變引起的一種非常規三模發射。
3)迄今為止報道的最高余輝效率,三模余輝代表了通過促進熱活化釋放穩定的三重態激子來設計高效有機余輝材料的重要概念進展。
JibiaoJin et al. Thermally activated triplet exciton release for highlyefficient tri-mode organic afterglow. Nat. Commun. 2020.
DOI:10.1038/s41467-020-14669-3
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14669-3
3. Nature Commun.:三級串聯催化劑,合成氣一步制乙醇
由天然氣,煤,生物質,含碳廢物和二氧化碳產生而來的合成氣(H2/CO)是利用非石油資源提供能源和化學原料的重要使用方式之一。原油的枯竭以及對燃料和化學藥品的需求不斷增長,這也促進了合成氣相關的研究。作為理想的燃料添加劑,乙醇可能是合成氣所生產的用途最廣泛的產物之一。目前乙醇的生產主要依賴于糖的發酵,但是該過程面臨著與食品供應的競爭,產品分離和純化中的高能耗以及低效率是其主要的缺點。當前合成氣向乙醇的轉化存在選擇性低或能耗高的多個問題。基于此,廈門大學王野和張慶紅等人報道通過三級串聯催化將合成氣高選擇性地轉化為乙醇,把基于單催化劑的復雜且不可控制的反應解耦為可控性良好的多步反應,從而保證了轉化的高選擇性。
本文要點:
1)由鉀改性的ZnO–ZrO2,改性的絲光沸石和Pt–Sn/SiC組成的高效三功能串聯催化系統可在一個合成氣的反應容器中協同工作,具有90%的乙醇選擇性。
2)本文證明K+–ZnO–ZrO2催化劑可將合成氣轉化為甲醇,而具有八元環通道的絲光沸石則將甲醇羰基化為乙酸,然后在Pt–Sn/SiC催化劑上將其氫化為乙醇。
3)本工作通過在一個反應器中將基于單催化劑的復雜且不可控制的反應解耦為控制良好的多步反應,從而保證了轉化的高選擇性。
JincanKang et al. Single-pass transformation of syngas into ethanol with highselectivity by triple tandem catalysis, Nat Commun 11, 827(2020)
DOI:10.1038/s41467-020-14672-8
https://doi.org/10.1038/s41467-020-14672-8
4. Science Advances: 獨具匠心!石墨烯聯手鈣鈦礦實現超薄光電晶體管和光子突觸的開發
石墨烯相比于鈣鈦礦量子點(PQD)具有優異的電荷傳輸性能,但是,石墨烯的電荷產生效率太低,阻礙了其在許多光電領域中的應用。近日,中佛羅里達大學Tania Roy,Jayan Thomas等人從石墨烯晶格生長PQD制備石墨烯-PQD(G-PQD)超結構成功實現超薄光電晶體管和光子突觸的開發。
本文要點:
1)G-PQDs超結構可以在單個平臺上實現同步高效的電荷生成和傳輸。
2)G-PQD光電晶體管在430 nm處具有1.4×108 AW-1的出色響應度和4.72×1015 Jones的比探測率。
3)G-PQDs超結構的光輔助記憶效應使光子突觸行為成為可能,將為高效光電器件的發展提供新的方向。
BasudevPradhan et al. Ultrasensitive and ultrathin phototransistors andphotonic synapses using perovskite quantum dots grown from graphene lattice.Science Advances 2020.
DOI:10.1126/sciadv.aay5225
https://advances.sciencemag.org/content/6/7/eaay5225/tab-pdf
5. JACS:可見光驅動二維COF全解水
二維COF由于其高比表面積和可調的電子結構,在光催化水分解領域備受關注。然而,真正能用于光催化水分解的二維COF材料并不多,很大程度上是因為其能帶結構以及對HER和OER催化活性位點的限制。有鑒于此,有鑒于此,中國科學技術大學武曉君教授(通訊作者)與楊金龍院士等人基于第一性原理計算和分子拓撲組裝策略,設計了十二個二維COF材料,具有優異的可見光催化水裂解性能。
本文要點:
1)理論計算表明,所得到的二維COF為半導體材料,帶隙可調范圍為1.92-3.23 eV。其中9個二維COF的導帶和價帶邊緣位置都與HER和OER的化學反應電勢完全匹配,可用于光催化水分解。尤其值得一提的是,基于TST的三個COF在可見光下可將水全分解為氫和氧。
2)實驗結果證明,I-TST在可見光下同時具有HER和OER活性,是一種優異的非金屬全水解材料。
YangyangWan et al. A Simple Molecular Design Strategy for Two-Dimensional CovalentOrganic Framework capable of Visible-Light-Driven Water Splitting. JACS 2020.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00564
6. JACS:仿生納米界面富集循環腫瘤細胞
無處不在的生物膜界面具有動態的橫向流動性,允許膜結合的組分在不同的生命活動中重新排列和定位,以實現高親和力的多價配體-受體相互作用。有鑒于此,上海交通大學醫學院的楊朝勇、宋彥齡和南京大學馬余強等研究人員,設計了一種流體多價納米界面,通過用適配子功能化的白細胞膜納米囊泡裝飾微流控芯片,用來高效分離循環中的腫瘤細胞(CTCs)。
本文要點
1)這種具有主動吸附結合的流體仿生納米界面的親和力顯著提高了4個數量級,與血液中的單價適配子功能化芯片相比,捕獲效率提高了7倍。
2)同時,這種柔軟的納米界面繼承了天然生物膜的生物益處,最大限度地減少了背景血細胞的吸附,并保持了出色的CTC活性(97.6%)。
3)使用該芯片,在所有被測試的癌癥患者樣本中都成功地檢測到了CTCs(17/17)。
本文研究表明這種流動性增強的多價策略在臨床應用中具有巨大的潛力。希望這種生物工程接口策略能夠利用天然生物材料與細胞間的相互作用,在生物醫學領域引領創新仿生平臺的設計。
LinglingWu et al. Fluidic Multivalent Membrane Nanointerface Enables SynergeticEnrichment of Circulating Tumor Cells with High Efficiency and Viability,Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b13782
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13782
7. AM:內置固體聚合物電解質和高壓/高負載高鎳層狀正極的可充電鋰金屬電池
由固體聚合物電解質(SPE)構建的固態電池有望成為同時兼具高能量和高安全的電化學儲能器件。然而傳統聚合物電解質低的氧化穩定性和差的界面電荷傳輸性能限制了高壓插層正極的使用。有鑒于此,康奈爾大學Lynden A. Archer等人研究了一種由電池內部液體電解質原位聚合而成的固態電池,醚基電解質在氟化鋁(AlF3)存在的情況下通過開環反應進行原位聚合,從而在LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM)||Li電池中原位形成了SPE,成功克服了SPE的固有缺陷。
本文要點:
1)在路易斯酸、AlF3和Al(OTf)3混合物的存在下,DOL開環聚合形成的內置SPE可以穩定電解質在Li金屬負極的還原電位和NCM622正極的氧化電位。
2)在電解質前驅體中引入AlF3和Al(OTf)3作為鹽添加劑,可以促進多孔NCM正極和Li負極的完全潤濕。而且AlF3具有路易斯酸催化劑和氟化NCM正極-電解質界面的雙重作用,可以保護電解質和鋁集流體免受降解反應的影響。
3)結果表明,含有0.3 M AlF3的SPE可以最大程度的提高循環壽命,固態NCM||Li金屬電池在3.0 mAh cm?2的高面積容量下顯示153 mAh g?1的高比容量,當電流密度增加至0.5 C時,NCM||Li金屬電池在30個循環中的容量保持率在80%以上。這項工作為研究高電壓固態電池的固體聚合物電解質提供了一條重要的途徑。
Chen-ZiZhao et al. Rechargeable Lithium Metal Batteries with an In-Built Solid-StatePolymer Electrolyte and a High Voltage/Loading Ni-Rich Layered Cathode. Adv. Mater. 2020, 1905629.
DOI:10.1002/adma.201905629
https://doi.org/10.1002/adma.201905629
8. AM綜述:電場控制反鐵磁自旋電子器件
與鐵磁體相比,反鐵磁性材料具有更快的自旋動力學特性和對雜散磁場的低靈敏度,這使其成為自旋電子存儲設備的理想選擇。近年來,反鐵磁自旋電子學領域得到了快速發展,而電場控制是通過抑制焦耳加熱實現超低功率自旋電子器件的一種有效方法。近日,北京航空航天大學劉知琪等人對電場控制反鐵磁自旋電子器件的前沿研究進行了概括。
本文要點
1)作者全面綜述了使用應變、離子液體、介電材料和電化學離子遷移對反鐵磁自旋電子器件的電場調制。
2)作者還討論了各種新興主題,例如Néel自旋軌道轉矩、手性自旋電子學、拓撲反鐵磁自旋電子學、各向異性磁電阻、存儲設備,二維磁性以及與反鐵磁相關的磁性離子調制。
3)作者特別強調了實現高質量的室溫反鐵磁隧道結、反鐵磁自旋邏輯器件和人工反鐵磁神經元的可能性,該工作有望為提供適當且具有前瞻性的觀點,以促進該領域的快速發展。
HanYan et al. Electric‐Field‐Controlled Antiferromagnetic Spintronic Devices, AdvancedMaterials, 2020.
DOI:10.1002/adma.201905603
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201905603
9. AEM:通過理論計算-機器學習策略加速原子催化劑的發現
原子催化劑(AC)正在成為一個極具有吸引力的研究課題,尤其是在可持續能源領域。由于缺乏對析氫反應(HER)的全面了解,阻礙了潛在電催化劑的發展。有鑒于此,香港理工大學黃勃龍(通訊作者)教授團隊與中科院化學所李玉良院士和蘭州大學嚴純華院士合作,通過機器學習技術的理論計算,繪制了潛在的石墨炔(GDY)基AC電催化劑,以實現高效的HER,并揭示HER的機理。
本文要點:
1)研究人員從吸附能、吸附趨勢、電子結構、反應途徑、活性位點等方面出發,對GDY-AC的HER過程進行了系統的研究。創新性地揭示了用于HER的GDY-AC,其涵蓋了所有過渡金屬(TM)和鑭系(Ln)金屬元素,從而能夠有效地篩選出潛在的催化劑。
2)通過密度泛函理論(DFT)計算仔細研究了催化劑的HER性能,而不是單純的比較氫吸附,因此,篩選的催化劑不僅與實驗結果吻合,而且為新型催化劑的研究提供了重要的參考。在此基礎上,創新性地采用了基于模糊模型的機器學習(ML)技術進行了數據分離和HER性能逆向預測,其計算結果與理論計算結果基本一致。
這項工作從兩個獨立的理論角度(DFT和ML)出發,為實驗催化劑的設計和合成提供了關鍵的指導。
MingziSun et al. Accelerating Atomic Catalyst Discovery by TheoreticalCalculations-Machine Learning Strategy. Adv. Energy Mater. 2020,1903949.
DOI:10.1002/aenm.201903949
https://doi.org/10.1002/aenm.201903949