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1. JACS：漂亮，讓MOF的晶格和孔尺寸連續調控

MOF通過晶格維度和孔尺寸的連續變化，可以精確控制其化學和物理性質。有鑒于此，德州農工大學周宏才、Tahir Cagin等人基于混合鏈接配體和Zr金屬節點，構造了一系列晶格維度和孔尺寸連續變化的MOF材料。

本文要點：

1）具有不同長度和不同比例的有機鏈接配體均勻地結合到骨架中，而不是形成單獨的相或域。

2）采用不同的有機配體和配體比例，實現了對MOF的晶胞尺寸，表面積和孔徑的連續調控。

3）晶胞邊緣長度可以在17.83-32.63 ?之間進行連續的精確變化，BET比表面積可調范圍為585-3791 m²g^-1，最大孔徑為15.9 ?。

ShuaiYuan et al. Continuous Variation of Lattice Dimensions and Pore Sizes in Metal–Organic Frameworks. JACS2020.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13072

2. JACS: 利用從平面至四面體的扭曲結構單元來合成COF材料

當前，合理的構建具有新型結構的共價有機骨架（COF）仍舊是一個挑戰。近日，武漢大學 Cheng Wang 教授課題組和北京大學的 Junliang Sun 教授課題組通過利用具有不同的鄰位基團的聯苯基前驅體合成了兩種COF材料，分別為2D-BPTA-COF和3D-BMTA-COF。

本文要點

1） 所合成的兩種COF材料具有較高的結晶度和較大的比表面積。其中，2D-BPTA-COF結晶成具有AB堆疊模式的二維層狀結構，3D-BMTA-COF成為具有pts拓撲結構的七重互傳結構。

2） 結構的差異可以歸結于在結構單元中引入的甲基基團，這是由于在2D-BPTA-COF中聯苯環的二面角約為0°，而在3D-BMTA-COF中聯苯環的二面角約為200°。

3） 他們的研究結構表明了有可能通過將具有立體位阻的結構塊從平面扭曲到四面體來合成具有不同結構的COF材料。這一結果表明了將來可擴展用于構建三維COF的四面體節點多樣性的一種通用且直接的方法，此外，利用一種新四面體節點來構建三維COF材料在當前是可行的。

ChaoGao et al. Twist Building Blocks from Planar to Tetrahedral for the Synthesisof Covalent Organic Frameworks. J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI:10.1021/jacs.9b13824

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13824

3. JACS: 利用空間位阻機制合成三維介孔COF

合成具有多孔結構和高比表面積的共價有機骨架材料對于各種應用是十分重要的。但是，孔結構中的客體材料的移除經常會造成頻繁的結構互穿和孔的坍塌，所以對于這一材料的研發仍舊面臨著巨大的挑戰。近日，吉林大學方千榮教授課題組首次報道了一種簡單的通過空間位阻機制合成三維介孔COF材料的方法。

本文要點

1） 通過使用甲氧基改性的四面體結構單元和改變線性結構單元的取代基（甲基），他們成功地控制這些三維介孔COF材料從孔收縮到部分和完全孔的保留。

2）與已經報道的材料相比，他們所合成的COF材料表現出穩定的孔結構尺寸（26.5?）和高的比表面積（3023 m² g^-1）。

3）他們這一研究首次報道了一種具有非互穿dia拓撲結構的三維介孔COF材料。

Yujie Wang et al. Three-DimensionalMesoporous Covalent Organic Frameworks through Steric HindranceEngineering. J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI: 10.1021/jacs.0c00560

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00560

4. JACS：可見光驅動二維COF全解水

二維COF由于其高比表面積和可調的電子結構，在光催化水分解領域備受關注。然而，真正能用于光催化水分解的二維COF材料并不多，很大程度上是因為其能帶結構以及對HER和OER催化活性位點的限制。有鑒于此，中國科學技術大學武曉君教授基于第一性原理計算和分子拓撲組裝策略，設計了十二個二維COF材料，具有優異的可見光催化水裂解性能。

本文要點：

1）理論計算表明，所得到的二維COF為半導體材料，帶隙可調范圍為1.92-3.23 eV。其中9個二維COF的導帶和價帶邊緣位置都與HER和OER的化學反應電勢完全匹配，可用于光催化水分解。尤其值得一提的是，基于TST的三個COF在可見光下可將水全分解為氫和氧。

2）實驗結果證明，I-TST在可見光下同時具有HER和OER活性，是一種優異的非金屬全水解材料。

YangyangWan et al. A Simple Molecular Design Strategy for Two-Dimensional CovalentOrganic Framework capable of Visible-Light-Driven Water Splitting. JACS 2020.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00564 

5. JACS：聚合物界面組裝誘導合成具有多級孔道的二維碳納米片

由于獨特的物理和化學性質，具有微孔-/介孔的二維碳納米片受到了很多的關注，但是關于具有可調厚度和孔徑的多孔碳納米片的報道還很少。鑒于此，韓國KAIST的 Jinwoo Lee 課題組通過將不相容三元聚合物的遷移行為與嵌段共聚物定向自組裝結合起來發展了一種聚合物-聚合物界面自組裝的方法合成了具有多級孔道的碳納米片。

本文要點：

1）嵌段共聚物誘導有機無機前驅體共組裝形成有序介觀結構。經過進一步的碳化和化學刻蝕后可以得到具有微孔和介孔多級孔道的超薄碳納米片。通過此方法，作者還能簡便的控制所得碳納米片的厚度（5.6-75 nm）和介孔孔徑（25-46 nm）。

2）當將所得的納米片用作鉀離子電池的電極材料時，表現出高的能量密度（在1 A g^-1的能量密度下容量為178 mAh g^-1）和優異的循環穩定性（循環2000次）。

3）此納米片優異的性能可以歸結于其獨特的多級孔道和二維結構可以促進電子和離子的遷移，大的晶面尺寸可以保證鉀離子的穩定嵌入和脫出。

SeongseopKim et al. Polymer Interfacial Self–Assembly Guided Two–dimensional Engineering of Hierarchically Porous Carbon Nanosheets. J.Am. Chem. Soc., 2020.

DOI:10.1021/jacs.0c00311

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00311

6. JACS：原子級精確的非均相催化劑，三明治核殼結構有奇效！

具有原子級精確表界面結構的非均相催化劑不僅可以保證優越的催化活性，還能提供理解催化劑構效關系的模型，因此目前已經逐漸受到催化領域的廣泛關注。有鑒于此，安徽大學朱滿洲、盛鴻婷和法國波爾多大學Didier Astruc合作提出一種新的策略，制備具有原子級精確表界面結構的非均相催化劑。

本文要點：

1）研究團隊通過配位誘導自組裝策略，成功制備出具有三明治結構的ZIF-8@Au₂₅@ZIF-67復合結構。該復合結構具有原子級精確的表界面結構，可作為非均相催化劑使用。

2）研究發現，該復合型催化劑在4-硝基苯加氫和端炔羰基化反應中均有優越的催化性能。4-硝基苯加氫反應中，催化劑的TOF 值高達588 min^-1。端炔羰基化反應中，催化劑的活性高達99%。

3）后續研究發現，該復合型催化劑的性能與殼層厚度呈現火山型曲線，當殼層厚度為12 nm時催化效果最佳。

YapeiYun et al. Design and Remarkable Efficiency of the Robust Sandwich ClusterComposite Nanocatalysts ZIF-8@Au₂₅@ZIF-67, J. Am. Chem. Soc. 2020.

DOI：10.1021/jacs.0c00378

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00378

7. JACS：首次在分子鈣鈦礦鐵電體中發現渦旋疇結構

作為一種獨特的拓撲缺陷，鐵電渦旋賦予材料優異的電、磁和力學性能，為低能耗納米器件提供了無限可能。其中，鈣鈦礦的鐵電渦旋引起了廣泛的興趣。然而，目前鐵電渦旋大多局限于BaTiO₃和BiFeO₃等常規的無機鐵電材料中，備受關注的有機-無機雜化鈣鈦礦分子鐵電體中尚未發現。近日，東南大學熊仁根團隊及南昌大學Yuan-Yuan Tang等人首次在分子鈣鈦礦鐵電體中發現渦旋疇結構。

本文要點：

1）首次在碘化鉛鈣鈦礦(4,4-DFPD)₂PbI₄鐵電體中發現渦旋疇結構。這種分子鈣鈦礦鐵電薄膜中廣泛存在由8個次級疇合并而成的8重態拓撲疇結構。基于晶體結構及壓電力顯微鏡(PFM)成像分析，拓撲疇中一共存在4種極化狀態。

2）獨特的疇結構，加上分子鐵電體的柔性、易結晶、易成膜等特點，將使得這種分子鐵電體在生物醫療和生物力學等納米器件的應用領域極具優勢。

Han-YueZhang et al. Observation of vortex domains in a two-dimensional lead iodideperovskite ferroelectric. JACS 2020

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00371

8. JACS：含24個金原子團簇的內部空位引發結構弛豫增強催化反應活性

揭示催化劑中非表面或非界面位點對催化性能的貢獻仍然是一個巨大的難題，因為很難精確地捕獲催化劑中編碼的結構信息(表面和內部)。日前，北京科技大學的Mingyang Chen和上海同步輻射裝置張江實驗室的Rui Si以及南京大學的Yan Zhu等人報道了，試圖從原子層次闡明含24個金原子團簇的內部空位在精確調節CO₂加氫反應的催化性能方面的關鍵作用。

本文要點：

1）  實驗結果表明，在相對苛刻的反應條件下，具有內部空位的Au₂₄團簇可以減緩板結，與之結構相似但沒有內部空位的Au₂₅團簇對比，表現出較高的催化活性。

2）理論計算研究表明，Au₂₄的內部空位為團簇提供了更大的結構靈活性，這可能對抵抗團簇的聚集和進一步延遲失活至關重要。

3）提出了反應中間體的加氫和偶聯階段來解釋具有內部空位的Au₂₄催化劑上CO₂與H₂反應的潛在反應途徑。

Cai et al.，Structural RelaxationEnabled by Internal Vacancy Available in a 24-atom Gold Cluster ReinforcesCatalytic Reactivity. J. Am. Chem. Soc. 2020.

DOI: 10.1021/jacs.9b07761

https://doi.org/10.1021/jacs.9b07761

9. JACS：傳質條件下金電極的CO₂還原和HER

化石能源的大量使用造成了溫室氣體的大量排放和積累。因此，科學家們一直積極探索清潔能源以緩解環境和能源問題。其中，二氧化碳電還原被視為極具潛力的可再生能源方式。水相不可避免的析氫反應極大限制了二氧化碳電還原的能量利用率，使得二氧化碳電還原的商業化應用仍極具挑戰。很多研究致力于探索催化劑表面的內在性能對于二氧化碳電還原和析氫反應的選擇性，而忽略了各種反應活性物質（如CO2，HCO3-， OH-，和H+）的局部濃度對于這兩種反應的影響。為了進一步研究，萊頓大學Marc T.M. Koper組利用旋轉圓盤環電極定量研究了在0.1M（PH=6.8)碳酸氫鹽電解液中金電極表面傳質過程對于這兩種反應的影響。
 
本文要點：
1）增加傳質過程能夠有效增加一氧化碳的法拉第效率(67% to 83%)；
2）高旋轉環圓盤轉速下（高傳質過程）二氧化碳還原速率并沒有提高，而是抑制了作為二氧化碳競爭反應的析氫反應，從而造成了一氧化碳法拉第效率的提高；
3）在0.1M碳酸氫鹽溶液中，析氫反應來源于水還原反應；
4）堿性溶液中，PH越高，來源于水還原反應的析氫反應速率越高；
5）在二氧化碳電還原反應中，利用旋轉環圓盤電極能夠有效控制電極表面的局部PH，轉速越高，PH越小（接近6.7），來源于水還原的析氫反應速率越低，一氧化碳法拉第效率越高。

Akansha Goyal et al. Competition between CO₂ reductionand hydrogen evolution on a gold electrode under well-defined mass transportconditions, JACS. 2020
DOI: 10.1021/jacs.9b10061
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b10061

10. JACS：蛋白質和聚合物載體共工程化來實現蛋白質直接胞漿遞送

納米載體介導的蛋白遞送是一種很有前途的基礎研究和治療應用策略。然而，目前用于進入細胞的平臺的有效性受到所遞送蛋白質貨物的內體包埋的限制，伴隨而來的是進入胞漿和包括細胞核在內的其他細胞器的效率低下。在此，馬薩諸塞大學阿默斯特分校Vincent M.Rotello等人報告了一個強大的、多功能的聚合蛋白納米復合物（PPNC）平臺，能夠有效地(≥90%)將蛋白質輸送到胞漿。

本文要點：

1）合成了一個具有不同分子量的胍基功能化poly(oxanorborneneimide) (PONI)均聚物，以穩定和遞送具有末端寡谷氨酸“E-標簽”的工程蛋白。

2）利用流式細胞術測定E標記的綠色熒光蛋白(GFP-E20)形成的組合體，確定了聚合物長度對總體傳遞效率的影響，其中27K和60K Mw聚合物的效果最好。

3）用成像流式細胞術對PPNC將GFP-E20輸送到胞漿的能力進行了定量，其中60K Mw的PONI聚合物的效率顯著提高(超過90%)。

4）該方法的通用性通過多個E標簽蛋白的傳遞得到證明，這些蛋白包括二聚體熒光蛋白(tdTomato-E10)和具有催化活性的核酸內切酶(Cre重組酶，Cre-E10)等，其在遞送過程中保持了核酸酶能力。

YiWeiLee, et al. Direct Cytosolic Delivery of Proteins Through Co-Engineering ofProteins and Polymeric Delivery Vehicles, J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI:10.1021/jacs.9b12759

https://doi.org/10.1021/jacs.9b12759