第一作者：Hojin Jeong
通訊作者：Hyunjoo Lee
通訊單位：Department of Chemical and Biomolecular Engineering, Korea Advanced Institute of Science and Technology, Daejeon, Republic of Korea
研究亮點：
1. 提出了具有100％的分散性和更低的金屬表面態的金屬（Pt，Pd和Rh）整體催化劑。
2. 此催化劑具有較強的穩定性：在900℃條件下，經過24 h或者更長時間的水熱老化反應，材料的結構仍舊得到很好地保持。
3. 此催化劑對三元催化反應具有較高的活性和穩定性，并且為單原子催化劑之外的多相催化劑提供了選擇。
由于具有高效的催化性能，貴金屬已被廣泛地應用在多相催化反應中。但是這些貴金屬造價高，儲量低，需要設計合成優良的貴金屬催化劑來發揮其最大限度的應用。由于單原子的高質量活性和獨一無二的選擇性，單原子貴金屬負載的催化劑會有效提高催化性的活性。雖然其對于多種反應表現出了優良的催化性能，但是它對需要整體位點的重要反應沒有催化效果。具有全分散性的整體位點的單原子貴金屬催化劑對于需要整體位點的重要反應具有較好的催化效果，但是當其暴露在還原條件下，金屬原子和載體之間的作用力會變弱，金屬原子很容易發生團聚。
對于所有金屬原子均具有在載體上100％分散度的單原子催化劑，整體位置的缺少會阻止需要金屬接近才能發生的重要表面反應。
有鑒于此，韓國KAIST Hyunjoo Lee教授課題組提出了具有100％的分散性和降低的金屬表面態的金屬（Pt，Pd和Rh）整體催化劑。
要點1. 全分散金屬催化劑的合成
首先，研究者在最合適的反應溫度下（350℃），將商品化γ-Al2O3還原為具有更多不飽和Al3+penta位點的r-Al2O3，然后在其表面負載一層那么CeO2，使其具有缺陷位，最后將貴金屬（Pt，Pd和Rh）浸漬生長在納米CeO2的缺陷位置。他們對于制備條件和金屬負載量也進行了不斷的優化與研究。
要點2. 單原子催化劑和整體催化劑對于碳氫化合物氧化反應的催化活性
通過對合成的材料進行表征，在相同的貴金屬含量和全分散的條件下，他們得到了單原子催化劑（SACs）和整體催化劑（ESCs）。在一定溫度下，對于C3H6和C3H8的碳氫氧化反應，ESCs表現出了較好的催化效果，而SACs無催化活性。
要點3. 單原子催化劑和整體催化劑對于三元體系催化反應的活性
三元體系催化反應（TWC）指的是在這一體系里，低溫狀態下，CO, C3H6和C3H8發生氧化反應，同時地，NO發生還原反應。對于這一反應，ESCs表現出了較好的低溫氧化還原催化效果，而SACs無催化活性。
要點4. 整體催化劑的穩定性
通過高溫水熱老化的嚴苛處理，ESCs對于TWC反應仍舊保持著較好的催化效果，而商品化催化劑早已失活。通過對處理后的催化劑進行表征，發現材料的結構，金屬顆粒的形貌都得到了較好的保持。
小結
此催化劑對于在低溫條件下 對CO，C3H6，C3H8的氧化反應和NO的還原反應具有很高的活性。并且在900℃長時間反應條件下，催化劑仍保持著良好的結構穩定性和金屬表面價態，這對多相催化劑的設計和合成具有非常重要的意義。
參考文獻
Hojin Jeong, et al. Highly durable metal ensemble catalysts with full dispersion for automotive applications beyond single-atom catalysts. Nature Catalysis, 2020.
DOI: 10.1038/s41929-020-0427-z
https://www.nature.com/articles/s41929-020-0427-z
