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俞書宏/唐智勇/Sargent課題組Nat. Nanotechnol.：磁光納米異質結構實現手性光學活性

納米人納米人 2020-02-23

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第一作者：Tao-Tao Zhuang,Yi Li, Xiaoqing Gao

通訊作者：俞書宏、唐智勇、EdwardH. Sargent

通訊單位：中國科學技術大學、國家納米科學中心、多倫多大學

研究亮點：

1. 發展了一種普適的“雙緩沖層設計”策略實現定點選擇性構筑磁性-半導體復合異質結構。

2. 利用局域磁場調控電偶極矩與磁偶極矩之間的相互作用，實現這類新型磁光納米材料的手性光學活性。

手性

手性一詞是指一個物體不能與其鏡像相重合。手性廣泛存在于自然界中，自19世紀初發現手性光學活性以來，手性材料得到了不斷的發展，他們在推動生物標記、手性分析和檢測、對映異構體選擇性分離、偏振相關光子學和光電子學等方面的發展具有重要意義。此外，生命體中還存在非常有趣的單一手性現象，例如幾乎所有的氨基酸都呈左旋特征，而所有的核酸、淀粉等多糖都是右旋的，因此開發手性材料對理解生命起源問題也至關重要。

傳統手性納米材料構筑

目前，傳統手性納米材料主要是通過引入手性配體或構造螺旋結構等電偶極矩調控方式構筑，但這類手性材料通常會表現出一定的環境不穩定性，在光照、加熱或惡劣的化學環境下手性會減弱甚至消失。此外，這些手性材料由于引入了長鏈手性分子作為表面配體，導致導電性較差，并阻礙手性材料與其表面反應物或電極材料之間的電荷轉移過程，極大地限制了其實際應用。探索新的調控機制并構筑新型手性納米功能材料是突破這一科學瓶頸的有效途徑。

成果簡介

近日，中國科學技術大學俞書宏院士團隊與國家納米科學中心唐智勇研究員課題組、多倫多大學Edward Sargent教授課題組開展合作，通過可控構筑一類新型磁光半導體異質結構實現了磁誘導手性光學活性。他們通過在一維納米結構單元中定點選擇性復合磁性材料，利用其局域磁場調制電偶極矩與磁偶極矩之間的相互作用，成功合成了一類新型手性無機納米材料。

要點1：合成挑戰

構建此類磁光手性納米異質結構的前提是在特定位置引入局域磁場，因而需要實現磁性單元的位點選擇性生長。一維硫屬化合物半導體納米棒的幾何各向異性高、沿納米棒軸向電偶極矩大、組成和尺寸可調性強、以及在催化、光子學和電子學等領域的應用前景廣泛，因而可作為構筑這類磁光異質結構的理想主體材料之一。然而，這種主體材料和次生長的磁性材料之間的晶格和化學錯配度一般較高，難以實現二者的外延生長和更加復雜的位點選擇性生長。

要點2：“雙緩沖層設計”合成策略

俞書宏院士團隊長期開展無機納米材料的合成方法學研究，在膠體納米晶成核生長方面積累了豐富經驗。研究人員基于材料間浸潤度與異質成核生長的相互關系（圖1a-c），提出了一種“雙緩沖層設計”合成策略（圖1d），通過次序引入中間緩沖層改變材料間的界面能差異，從而解決了傳統半導體材料與磁性材料間的晶格和化學失配問題，巧妙地實現了磁性材料在不同半導體特定位置的選擇性生長。

圖1. 一維納米棒的位點選擇性磁化。（a-c）異質成核生長與兩種材料間接觸角的關系總結。（d）“雙緩沖層”策略實現磁性組分在納米棒端點的選擇性生長。

他們以具有紫外-可見吸收特性的一維Zn_xCd_1-xS (0≤x≤1)半導體納米棒為例，通過在納米棒的頂點處集成Ag₂S/Au核殼結構組分，催化Fe₃O₄磁性納米顆粒的定點生長，成功構筑了Zn_xCd_1-xS-Ag₂S/Au@Fe₃O₄(x = 1, 0.9, 0.5, 0.3, 0) 四元異質納米棒（圖2）。結構分析表明，Au中間緩沖層和Fe₃O₄之間進行晶格匹配的外延生長。

圖2. 四元異質納米棒的外延生長表征。（a-b）高分辨圖像顯示每種組分晶面，展示了沿立方晶體[111]軸的外延生長方向。（c）異質納米棒的三維模型和俯視投影圖。（d）晶面原子模型。（e）納米棒組分元素分布。（f-h）納米棒端點結構分析。

要點3：手性研究

對于非手性材料，其電偶極矩與磁偶極矩互相垂直；當在納米結構中引入局域磁場后，洛倫茲力可使材料的電偶極矩發生偏轉，從而與磁偶極矩產生非零相互作用，進而表現出手性光學活性（圖3）。磁滯回線分析證明材料整體表現出超順磁性，當施加外加磁場時，可進一步調控其光學活性強度和方向。得益于這種局域磁場調控機制，該磁光半導體異質結構在不引入手性配體、螺旋結構或手性晶格的前提下，實現了手性光學活性。