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自然界利用超分子結構來實現一些重要功能，如免疫反應、轉錄、運動和細胞分裂。在重要的非平衡超分子過程中，自然界將催化作為控制組裝和反應周期的必不可少的工具。例如，酶促蛋氨酸的氧化調節肌動蛋白的分解或組裝，和在微管蛋白分解或組裝中發現催化磷酸鳥苷三磷酸的水解。

與自然界類似，燃料驅動的反應循環已被用于產生非平衡的自組裝。一些研究表明使用生物和合成催化劑來控制組件中的超分子順序和性質，但是這些研究是處于平衡狀態。對于非平衡系統，催化劑可用于預先編程（預）燃料釋放和活動以進行精確的動力學控制。盡管酶已用于此目的，但具有催化控制的合成非平衡系統的實例卻很少。這是因為在用于（去）活化結構單元的反應循環中實施用于燃料生成的催化劑是非常具有挑戰性的。它需要仔細研究偶聯反應的動力學，以及所得的（分解）組裝過程，同時使催化劑保持活性所需的時間段。

成果簡介：

有鑒于此，法國斯特拉斯堡大學Thomas M. Hermans和Nishant Singh等人介紹了一個完全人工的反應循環，該循環由“預燃料”催化獲得的化學燃料所驅動。反應循環可以控制水凝膠的分解和重新組裝，其中燃料前轉換率決定了水凝膠的形態和機械性能。通過添加新的小份燃料和清除廢物，水凝膠可以一次又一次地重新編程。

圖1.示意圖

畫重點：

催化燃料反應循環涉及先前報道的醛-糖水凝膠劑（SachCHO）。但是該研究在溫和的條件下（25oC）進行，可使SachSO₃^-保持穩定。

宏觀上看，由于靜電排斥，SachCHO凝膠在加入DT后迅速分解（即SachCHO轉化為SachSO₃^-），在幾分鐘內得到澄清溶液。為了實現再凝膠化，利用甲醛作為燃料，消耗SachSO₃^-并恢復原始的SachCHO分子。值得注意是，燃料甲醛是由葡糖酸-三內酯（GdL）水解介導的酸催化將預燃料HMTA催化而成。

圖2.反應過程圖

因此，在開始時候，將燃料系統（即DT，GdL和HMTA）添加到SachCHO水凝膠中，即可以自動進行化學加油的瞬態循環，進行凝膠-溶膠-凝膠轉變。

圖3.循環流程圖

小結：

綜上所述，該研究提出了一個完全合成的系統，其中驅動（分解）組裝路徑的反應循環具有內置的催化過程，可從預燃料中生產燃料。該方法產生的水凝膠的形態和材料性能可以控制，并且可以一次又一次地重新編程。這將賦予對耗散性自我組裝所涉及的所有步驟非常需要的控制，并有助于創建純合成類生命系統，類似于在生命材料中的控制（如肌肉）。

參考文獻：

NishantSingh, et al. Re-Programming Hydrogel Properties using a Fuel-driven ReactionCycleJournal of the American Chemical Society 2020.

DOI:10.1021/jacs.9b11503

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b11503