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第一作者：王雅倩

通訊作者：彭波、趙曉續(xù)、程迎春

通訊單位：電子科技大學(xué)、新加坡國立大學(xué)、南京工業(yè)大學(xué)

研究亮點：

1. 在實驗上證實了缺陷態(tài)的谷贗自旋特性，借助外磁場對其進行操控，觀察到增強谷塞曼劈裂效應(yīng)，填補了實驗空白。

2. 明確缺陷態(tài)來源于單硫和雙硫空位。

3. 提出了缺陷態(tài)增強谷塞曼劈裂效應(yīng)的物理機制，有效電子質(zhì)量以及d軌道磁矩的增加導(dǎo)致了塞曼劈裂的增加。

單層TMDs中硫空位缺陷態(tài)

以MoS₂為代表的二維過渡族金屬硫化物（TMDs）中存在兩個不等價的K谷-±K谷。K谷的贗自旋屬性使得自旋向下（上）的電子占據(jù)+K（-K）谷，通過光激發(fā)可控制材料的自旋-谷極化及谷間量子相關(guān)性，該獨特的自旋自由度在信息編碼和傳輸領(lǐng)域中具有廣闊的潛在應(yīng)用前景。

二維材料中的缺陷態(tài)能夠捕獲自由激子形成束縛態(tài)激子，影響材料的物理特性。目前，已有報道從理論上預(yù)測了單層TMDs中硫空位缺陷態(tài)存在谷自旋特性，通過磁場可打破其谷簡并調(diào)控谷自由度。但是，相關(guān)研究僅僅停留在理論預(yù)測階段，在實驗方面仍存在巨大挑戰(zhàn)。

成果簡介

電子科技大學(xué)彭波教授團隊長期致力于鐵磁二維材料、二維材料異質(zhì)結(jié)物性研究與性能調(diào)控及其在光電子、光互聯(lián)等方面的新型器件的應(yīng)用開發(fā)。自主搭建了一套獨特的原位傳輸微區(qū)磁光電掃描成像測量系統(tǒng)，在鐵磁二維材料非互易磁光效應(yīng)、磁性和晶體結(jié)構(gòu)調(diào)控、TMDs谷自旋電子學(xué)及其異質(zhì)結(jié)界面電荷轉(zhuǎn)移調(diào)控等方面取得了一系列創(chuàng)新性研究成果。近日，他們借助偏振分辨的低溫?zé)晒夤庾V技術(shù)在化學(xué)氣相沉積法生長的單層MoS₂中觀察到了缺陷態(tài)的谷贗自旋特性；并通過STEM技術(shù)明確缺陷態(tài)來源于單硫和雙硫空位；在10 K低溫下，缺陷態(tài)發(fā)出遠強于A激子的強熒光信號，并在 7T強磁場下，顯示出明顯的谷塞曼劈裂效應(yīng)，其有效朗德因子（g因子）為- 6.2，高于A激子（~ 4.2）。

第一性原理計算結(jié)果表明，缺陷態(tài)g因子的增加歸因于有效電子質(zhì)量以及d軌道磁矩的增加。該工作表明可借助缺陷態(tài)調(diào)控材料的帶隙和自旋-谷自由度，為谷電子學(xué)器件的設(shè)計及應(yīng)用提供了新思路。

圖1. 具有單硫空位V_s的單層MoS₂。

要點1：具有單硫空位V_s的單層MoS₂的能帶結(jié)構(gòu)

單層MoS₂的晶體結(jié)構(gòu)如圖2a-b所示（V_S用虛線框標出），具有正六邊形的布里淵區(qū)，+K與-K交替排于端點（圖2c）。本征單層MoS₂中，自旋向上的空穴和自旋向下的電子僅存在于在+K和-K谷的價帶頂和導(dǎo)帶底。V_S在±K谷處引入了兩條能量簡并但動量不簡并的缺陷態(tài)能帶，缺陷態(tài)帶底自旋狀態(tài)與價帶頂相反（圖2d），表明缺陷態(tài)具有谷贗自旋特性。

圖2. V_S缺陷的單層MoS₂的能帶結(jié)構(gòu)。(a-b) 單層1H-MoS₂ 中V_S缺陷的的側(cè)視圖和俯視圖。(c) 單層MoS₂的布里淵區(qū)。(d) 具有一個V_S的單層MoS₂的電子能帶結(jié)構(gòu)。

要點2：單層MoS₂中強V_S和V_2S缺陷態(tài)熒光

單層MoS₂中存在單硫（V_S）和雙硫（V_2S）兩種硫空位缺陷（圖3a-b），兩種硫空位均可導(dǎo)致缺陷態(tài)發(fā)光。溫度低于125 K時，熒光譜線中1.75 eV附近處出現(xiàn)一個新的缺陷態(tài)發(fā)射峰（X^D），其強度為A激子發(fā)射峰（X^A）的2倍（圖3c-d）。在10 K下，其吸收光譜中也觀察到相應(yīng)的缺陷態(tài)吸收峰。

圖3.單層MoS₂中強缺陷態(tài)熒光。(a-b) 含V_S和V_2S缺陷的1H-MoS₂層的原子級分辨率STEM圖。(c-d) 含硫空位的單層MoS₂的溫度依賴熒光光譜及二維彩圖。(e)10 K條件下，具有硫空位的單層MoS₂的吸收光譜。

要點3：缺陷態(tài)谷塞曼劈裂現(xiàn)象

在10 K低溫和7T強磁場下，束縛態(tài)激子存在與A激子類似的谷塞曼劈裂效應(yīng)（圖4a-b）：在0 T磁場下，左右旋熒光曲線重合；而在-7 T和+7 T磁場下，左右旋熒光發(fā)生劈裂，右旋熒光峰分別發(fā)生藍移和紅移。歸一化熒光光譜中，左右旋熒光強度差值在0 T下幾乎為零，但在±7 T磁場中相反，表明磁場可實現(xiàn)缺陷態(tài)谷自由度的調(diào)控（圖4c）。實驗表明的缺陷態(tài)束縛激子的g因子為-6.2，高于A激子（-4.2）（圖4d）。

圖4.缺陷態(tài)的谷塞曼劈裂效應(yīng)。(a-b) 10 K時，0和±7 T磁場下缺陷態(tài)束縛激子和A激子（機械剝離獲得的單層MoS₂）的歸一化偏振分辨的熒光光譜。(c) 0和±7 T磁場下缺陷態(tài)（圖3a）右旋σˉ和左旋σ⁺熒光分量強度差。(d) 10 K時，磁場依賴的缺陷態(tài)束縛激子和A激子的谷劈裂。

圖5. 缺陷態(tài)發(fā)射中谷塞曼劈裂的起源。(a-b)本征及含有V_S的單層MoS₂的電子能帶結(jié)構(gòu)在d軌道分量。

圖6.磁場中缺陷態(tài)束縛激子的谷塞曼劈裂。(a) 在2.41eV的非共振激發(fā)下，± K谷被同時激發(fā)。(b) 非共振激發(fā)下相關(guān)載流子弛豫過程，電子從激發(fā)態(tài)快速轉(zhuǎn)移到缺陷態(tài)。(c) 外磁場下，缺陷態(tài)谷塞曼劈裂原理示意圖。

小結(jié)

作者在實驗上證實了單層的MoS₂中缺陷態(tài)的自旋-谷鎖定效應(yīng)，將缺陷態(tài)谷塞曼劈裂的增加歸因于有效電子質(zhì)量以及軌道磁矩的增加。該工為自旋-谷自由度的操控提供了新的研究思路。

參考文獻

Wang, Y., et al. Spin-Valley Locking Effectin Defect States of Monolayer MoS₂. Nano Letters, 2020.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00138

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c00138