1. Nature Commun.: 基于雙陰離子MoS2表面的對反應物友好的析氫界面
電化學分解水產生的氫氣可實現電能與氫氣之間的能量循環，構成了可持續氫能經濟的基石。MoS2是一種高活性、低成本的析氫反應（HER）電催化劑。MoS2電極在固定電勢（E）時的整體動力學性能受以下因素支配：原子氫與表面位點之間的相互作用能（ΔGH*）；反應物濃度。最近的大多數研究都是通過ΔGH*來提高MoS2的催化效率。然而很少對反應物濃度進行研究。該濃度不是體積值，而是在電極附近的濃度，它嚴重依賴于界面處電極材料的特性，從而部分決定了最終的催化行為。
因此，加速HER動力學需要條件良好的催化劑表面，其優先吸附水合氫氧離子或水分子。但是，這種界面工程在很大程度上被忽略了。有鑒于此，中國科學院長春應化所的葛君杰研究員和中國科學院上海應用物理研究所的姜政研究員等人合作在MoS2催化劑上建立一個析氫的雙陰離子表面，以控制其催化活性。
本文要點：
1）具體而言，通過雜原子金屬摻雜（Pd和Ru）對硫陰離子進行電子活化，以獲得最佳的氫吸附能。同時，-OH陰離子以可控分子替代的方式取代界面上的S位，產生可與反應物結合的良性界面。
2）帶有–OH陰離子摻雜的雙陰離子界面的優點是：首先，–OH官能團通過氫鍵將氫離子和水分子通過氫鍵吸引到更靠近內亥姆霍茲平面（IHP）的位置，從而有助于形成反應友好的界面。第二，–OH的位點與相鄰的金屬位點（M–OH）共同作用，使堿性介質中的水分解，從而極大地提高了HER的催化性能。
3）研究表明，在酸性和堿性環境中，最終催化劑的HER活性均顯示出超過現有基于MoS2催化劑的最高動力學性能，甚至可以與（在酸性條件下）或優于（在堿性條件下）最先進的鉑催化劑，并具有出色的穩定性，超過100 h。
總之，該工作通過設計良性的催化界面，為設計MoS2以外的催化性能和HER以外的非均相催化提供了方向。
ZhaoyanLuo et al. Reactant friendly hydrogen evolution interface based on di-anionicMoS2 surface. Nature Communications,2020.
DOI:10.1038/s41467-020-14980-z
https://doi.org/10.1038/s41467-020-14980-z
2. JACS: 高熵鈣鈦礦氟化物用作高效催化氧析出（OER）反應
高熵鈣鈦礦氟化物在電催化反應中具有很大的應用潛力。但是由于合成過程的高溫和對高熵材料的理解有限，高熵鈣鈦礦氟化物在電催化領域的潛力還沒有被完全挖掘。鑒于此，來自田納西大學和橡樹嶺國家實驗室的Dai Sheng團隊發展了通過水熱法與機械化學法相結合，實現了高熵鈣鈦礦氟化物的簡便合成，并將其用于催OER反應，表現出優異的性能。
本文要點：
1）通過水熱法與機械化學法相結合，在沸騰的溶液中實現了高熵鈣鈦礦氟化物的低溫和簡便合成。
2）所得的高熵鈣鈦礦氟化物表現出優異的OER性能，其過電勢低于單組分的鈣鈦礦氟化物。
3）高熵鈣鈦礦氟化物的優異性能可以歸結為高度分散的活性位點、低的電荷轉移電阻和高的質量傳輸速率。
TaoWang et al. High-Entropy Perovskite Fluorides: A New Platform for OxygenEvolution Catalysis. JACS, 2020, jacs.9b12377.
DOI:10.1021/jacs.9b12377
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12377
3. Angew: 電化學驅動陽離子交換法用于設計高活性CO2RR電催化劑
太陽能和風能是可再生的能源，取之不盡，用之不竭。因此，利用可再生能源來電化學還原二氧化碳變成有價值的化學物質和燃料是一種可持續的策略，同時還可降低溫室效應。但是目前的電催化劑基本都缺乏高的催化活性和選擇性，導致CO2還原的能量轉化和化學轉化效率都比較低。金屬氧化物/硫化物因其可以原位電化學轉化為高活性電催化物質而被認為是最有前景的CO2還原反應（CO2RR）預催化劑之一。
然而，性能的進一步飛躍需要新的工具來直接從預先設計的模板材料中獲得對活性物種組成和結構特征的精細控制(例如，晶粒邊界(GBs)和非配位位點(USs))。有鑒于此，以色列班固利恩大學的Idan Hod等人合作開發了一個新穎的電化學驅動的陽離子交換法(ED-CE)，能夠將預先設計的CoS2模板轉化為CO2RR催化劑Cu2S。
本文要點：
1）通過ED-CE，最終的Cu2S催化劑繼承了CoS2的原始3D形態，并保留了其高密度的GBs。此外，可以精確調整催化劑的相結構，組成和USs密度，從而可以合理設計活性CO2RR位點。
2）獲得的Cu2S催化劑的法拉第效率超過87％，并在報道的基于銅的催化劑中達到了創紀錄的高活性。
總之，該研究為利用電化學驅動的陽離子交換法設計高性能電催化劑提供了一種新的思路。
WenhuiHe et al. Electrochemically‐Driven Cation Exchange as aPowerful Tool for Rational Design of Active CO2ReductionElectrocatalysts. Angew., 2020.
DOI:10.1002/anie.202000545
https://doi.org/10.1002/anie.202000545
4. AM: 光控水凝膠實現零下溫度操作
控制凝膠的結構和功能對于基礎研究和技術應用都很重要。將光敏單元引入凝膠后，可以通過光遠程控制其特性。但是，現有的凝膠僅在室溫或高溫下才顯示出光響應性，所以，在0°C以下工作的光敏凝膠的開發，可以擴大其在寒冷環境中的用途。于此，中國科學技術大學吳思教授等人報道了即使在-20℃下也能起作用的光響應性金屬聚合物有機水凝膠。
本文要點：
1）有機水凝膠是使用光響應性Ru-硫醚配位鍵作為可逆交聯鍵形成聚合物網絡而制備的。其中，水/甘油混合物用作防凍溶劑。
2）在-20°C下，Ru-硫醚配位鍵在光照射下解離并在黑暗中可逆地重整，這導致聚合物網絡中交聯密度呈現交替變化。此過程可誘導可逆的凝膠向溶膠轉變、修復受損的凝膠、控制凝膠的機械性能和體積以及在0°C以下重寫凝膠的微觀結構。
Liu,J., et al., Metallopolymer Organohydrogels with Photo‐Controlled Coordination Crosslinks Work Properly Below 0 °C. Adv. Mater. 2020, 1908324.
https://doi.org/10.1002/adma.201908324
5. AM: 局域電子增強的離子傳導助力超快電化學儲能
電化學能量儲存的速決步很大程度上取決于電極材料內部的離子擴散狀況。要想改善電極內部的傳質能力，除了縮短離子擴散的距離外，提高離子遷移能力也十分關鍵。最近，華北電力大學的Meicheng Li與新加坡國力大學的Xiaogang Liu等提出了利用局域電子來增強離子遷移能力來加快電化學儲能的機制。
本文要點：
1) 為了排除電極材料的體積膨脹以及固態電解質界面反應等因素對離子傳輸造成的影響，研究人員選用TiO2作為理想的研究對象來探討局域電子形成對離子遷移的影響。這是因為TiO2通常被用作穩定的包覆材料，其充放電過程中的體積膨脹低于4%，而且缺陷態TiO2中的未成對電子形成的局域電子已經得到了廣泛研究。在Ti原子的周圍會由于O空位的存在而富集大量電子形成局域電子。
2) 研究人員利用理論計算和分析證實了TiO2電極的本征缺陷能夠誘導形成高度離域態的電子，從而使得離子遷移勢壘從0.63eV降至0.53eV。在考慮外部電場的疊加情況下，鋰離子在電極內部的遷移勢壘可以進一步下降0.16eV。
3) 研究人員進一步將上述理論分析與實驗證據結合起來，結果表明這種局域電子誘導增強的離子傳輸機制確實使得鈉離子和鋰離子的擴散能力提高了兩個數量級。在電極載量高達10mg/cm2的情況下這種TiO2電極能夠在10C的超高倍率下實現高達190mAh/g的儲能容量，這比同維度下商品化晶體電極提高了10倍之多。
JieweiChen et al, Localized Electrons Enhanced Ion Transport for UltrafastElectrochemical Energy Storage, Advanced Materials, 2020
DOI:10.1002/adma.201905578
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201905578
6. Nano Energy：提高鎂儲氫性能的雙相納米粒子界面
作為一種固態儲氫材料，氫化鎂（MgH2）憑借高重量（7.6 wt％H2）和體積（109 kg H2/m3）的存儲容量，來源廣泛，非毒性，和相對安全的操作等優點，受到極大的關注。然而，由于其吸放氫動力學比較緩慢以及熱力學穩定性較高，阻礙了MgH2的實際應用。近日，博洛尼亞大學Luca Pasquini等人提出了雙相Mg-Ti-H納米顆粒（NPs）的新概念，從動力學和熱力學的角度來看，它們都優于現有的鎂基儲氫材料。
文章要點：
1）提出了一種用于儲氫的雙相納米顆粒的新概念，其中TiH2和MgH2兩個本體不混溶相緊密混合在單個Mg-Ti-H納米顆粒中：TiH2為H2的解離和重組提供了催化活性，并且為氫原子的加速擴散提供了途徑，而MgH2在溫和的壓力/溫度條件下具有可逆的儲氫性能。
2）氫吸附的成分依賴熱力學主要與成分的含量有關在100-150°C的范圍里。與塊狀Mg相比，自由能差的度量，隨著Ti含量的增加而趨于增加，表明氫化物不穩定。因此，隨著Ti含量的增加，氫解吸的條件變得比塊狀鎂更有利，改善了其吸放氫的熱力學性能，然而，這種熱力學性能的改變跟TiH2的高重量分數有關。
3）建立了一種基于界面誘導的失穩模型，很好地解釋了實驗中得到的氫吸附熱力學結果。得益于界面熵的建模和工程的研究與進展，納米結構失穩用于改善MgH2的熱力學性能能更進一步。
NicolaPatelli,et al,.Interfaces within biphasic nanoparticles give a boost toMagnesium-based hydrogen storage,Nano Energy,2020
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.104654
https:// doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104654
7. Nano Energy：用于高性能鋰硫混合準固態電池的Li7La3Zr2O12片基框架
包含固體和液體成分的混合準固體電解質（HQSE）已經成為高安全和高性能鋰電池的實用折衷方案。但Li-S混合準固態電池的性能仍需要進一步提高。有鑒于此，新加坡生物工程與納米技術研究所Jackie Y.Ying等人利用Li7La3Zr2O12（LLZO）片基固體框架吸收液體電解質設計了一種用于Li-S混合準固態電池的新型HQSE。
本文要點：
1）結合以蔗糖為絡合劑和結構導向劑的一步溶膠-凝膠法和“杯形蛋糕”法制備了LLZO薄片。這是關于LLZO薄片合成的首次報道，也是第一個在溶膠-凝膠法中使用蔗糖作為結構導向劑來生成薄片形貌的報道。
2）采用聚四氟乙烯（PTFE）將LLZO薄片加工成非剛性固體框架，固體框架結構多孔，非常容易吸收液體電解質。此外，它的非剛性結構可以與電極形成良好的接觸，并防止在處理和組裝電池期間開裂。結果表明，HQSE表現出高的鋰離子電導率，與鋰金屬負極極好的相容性和令人印象深刻的熱穩定性。
3）以HQSE為電解質的Li-S電池在1.5 mg cm?2的負載密度下，實現了顯著的倍率性能（1和2 C下的比容量分別為~515和340 mAh g?1），這也是迄今為止Li-S混合準固態電池實現的最高倍率性能之一。此外，Li-S混合準態電池體系在極端溫度下表現出出色的穩定性。
片基LLZO-HQSE卓越的性能、增強的安全性和廣泛的適用性，為其他類型鋰電池的應用開辟了道路，并為實現安全高效的儲能系統鋪平了道路。
AymanA. AbdelHamid et al. Li7La3Zr2O12 sheet-basedframework for high-performance lithium–sulfur hybrid quasi-solidbattery. Nano Energy 2020, 71, 104633.
DOI:10.1016/j.nanoen.2020.104633
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104633
8. AFM：智能腫瘤微環境響應性納米治療劑有效治療腫瘤
腫瘤微環境(TME)包括酸性和缺氧條件，嚴重阻礙了抗腫瘤藥物的治療效果。在此，中國科學院上海藥物研究所陳凱先院士、甘勇，上海中醫藥大學王崢濤等人研究了負載MnO2的、牛血清白蛋白和PEG共修飾的介孔CaSiO3納米顆粒(CaM-PB NPs)作為一種具有序貫治療功能的納米平臺，用于TME的工程化。
本文要點：
1） MnO2 NPs通過與內源性H2O2反應在原位產生O2，緩解TME的缺氧狀態，進一步將癌細胞周期狀態調節到S期，從而提高共負載S期敏感化療藥物的效力。在缺氧緩解后，CaM-PB由于介孔CaSiO3在酸性TME中孔徑增大，可持續釋放藥物，防止藥物提前漏入血液循環，以及藥物在腫瘤部位積聚不足。
2）此外，腫瘤部位的MnO2 NPs釋放的Mn2+可以潛在地作為一種診斷劑，使治療期間通過T1加權磁共振成像識別腫瘤區域成為可能。
3）體內藥效學結果表明，CaM-PB NPs的這些協同作用顯著抑制了腫瘤的進展。因此，具有序貫治療功能的CaM-PB NPs有望成為有效的腫瘤治療系統。
Shi‐yan Guo, et al. Smart TumorMicroenvironment‐Responsive Nanotheranostic Agent forEffective Cancer Therapy, Adv. Funct. Mater., 2020.
DOI:10.1002/adfm.202000486
https://doi.org/10.1002/adfm.202000486
9. Chem. Sci.：利用比值溶酶體AIE探針對體內組織再生進行監測
組織再生是一種重要的自我更新能力，涉及到許多復雜的生物學過程。雖然目前通過轉基因技術和熒光免疫組化染色技術可以促進人們對組織再生的理解，但對組織再生過程進行同時量化和可視化卻并不容易實現。香港科技大學深圳研究院Ryan T. K. Kwok、王文雄教授和唐本忠院士合作開發了一種簡單、定量的方法來實時、無創地觀察組織再生過程。
本文要點：
1）該比率AIE探針對pH具有高選擇性和可逆性的響應能力，因此其對溶酶體pH有著良好的體內外定位能力。同時，它也具有良好的生物相容性和光穩定性。可以通過追蹤溶酶體酸堿度的變化來監測魚模型(青魚仔)尾鰭的再生。
2）實驗結果表明，在24 - 48小時內，溶酶體的平均pH值會有降低，從而提高細胞碎片降解的自噬活性。這一探針不僅可以量化溶酶體平均pH值的變化，也可以對其在尾鰭再生過程中的分布進行顯示。因此，該AIE活性的溶酶體pH探針可用于長期跟蹤各種溶酶體相關的生物過程，如組織的應激反應和炎癥反應等。
XiujuanShi. et al. In vivo monitoring tissue regeneration using a ratiometric lysosomal AIE probe. Chemical Science.2020
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/sc/c9sc06226b#!divAbstract
