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頂刊日報丨Tarascon、曾光明、樓雄文、陸俊、謝兆雄、高書燕等成果速遞20200310
納米人 納米人 2020-03-10
1. Chem. Soc. Rev.: 過渡金屬化合物-金納米粒子雜化材料

金納米粒子(AuNPs)在生物醫(yī)學、催化以及傳感等領域有著廣泛的應用。金納米粒子通常要使用有機陣列或者表面包覆層來進行穩(wěn)定進而以有機化合物/金納米粒子雜化材料的形式得到應用。不過,這樣會使得金納米粒子的一些性質(比如可逆氧化還原活性以及充足的激發(fā)態(tài)壽命等)發(fā)生變化從而不再適合某些應用場景,其光熱穩(wěn)定性也會在一定程度上受到影響。過渡金屬化合物(TMC)/AuNPs雜化材料能夠有效解決上述問題。近日,澳洲國立大學的Mark G. Humphrey等對過渡金屬化合物/金納米粒子(TMC/AuNPs)雜化材料的研究進展進行了總結概括。

 

本文要點:

1 文章總結概括了近年來TMC/AuNPs雜化材料的相關研究進展,簡要回顧了現(xiàn)有TMC/AuNPs材料的結構及組成。對于雜化材料中過渡金屬化合物外殼的種類作者進行了簡要介紹,并重點討論了有關TMC/AuNPs雜化材料的單相、雙相以及后納米合成等制備方法。對于不同合成方法各自的優(yōu)缺點作者也進行了詳細的比對與探討。

2 文章還介紹了對TMC/AuNPs進行結構性質研究的多種表征技術并強調了使用多重技術進行研究表征的必要性。作者總結了TMC/AuNPs雜化材料在發(fā)光、電化學以及光電傳感中的應用并對其未來在成像、光動力學治療、非線性光學以及催化等領域的應用前景與潛力進行了評價。


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CristóbalQuintana etal, Transition metal complex/gold nanoparticle hybrid materials, Chem. Soc.Rev., 2020

DOI: 10.1039/C9CS00651F

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/CS/C9CS00651F#!divAbstract

 

2. Chem. Soc. Rev.:完全集成式可移動和可穿戴的床旁檢測系統(tǒng)

化學和生物傳感器、芯片實驗室、移動技術和可穿戴電子設備等領域研究的迅速發(fā)展,為開發(fā)用于自我檢測的可移動和可穿戴式床旁檢測(POCT)系統(tǒng)提供了重要幫助。這種POCT技術的成功實施使得操作過程中的用戶干預被最小化,減少了用戶操作造成的錯誤。這類友好、易用、簡單的檢測平臺具有很高的診斷敏感性和特異性,可以直接進行臨床評估,并且制造和消耗品成本也較低。成均館大學Nae-Eung Lee教授對高度集成式可移動和可穿戴的POCT系統(tǒng)領域的最新發(fā)展進行了綜述。

 

本文要點:

1對POCT系統(tǒng)的樣本處理平臺、識別元件和傳感方法、信號傳感器所使用的新材料和集成式移動可穿戴POCT系統(tǒng)的驅動設備等方面進行了概括介紹。

2總結概括了目前這一領域所面臨的挑戰(zhàn)和未來的發(fā)展前景,對這類設備用于進行個人醫(yī)療采樣和結果分析。


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SajalShrivastava. et al. Recent progress, challenges, and prospects of fullyintegrated mobile and wearable point-of-care testing systems forself-testing. Chemical Society Reviews. 2020

DOI:10.1039/c9cs00319c

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00319c#!divAbstract

 

3. Science Advances:基于噴射印刷的超高面密度固態(tài)微型超級電容器

隨著對微電子,可穿戴設備和物聯(lián)網(wǎng)的需求不斷增長,激發(fā)了人們對微型電源器件的不懈追求。在迄今為止報道的眾多可充電儲能技術中,具有平面電極的微型超級電容器(MSC)由于其空間利用率高,設備集成度強,電化學性能好等特性,已成為最有前景的儲備技術之一。但是,它們的實際應用卻受到復雜的制造工藝和尺寸限制的阻礙。為了應對這一挑戰(zhàn),韓國國立蔚山科學技術院Sang-Young Lee等人通過電動流體動力學(EHD)噴射印刷技術在芯片上開發(fā)了一種新型的超高面數(shù)密度固態(tài)MSC(UHD SS–MSC)。

 

本文要點:

1 使用的特制的電極墨水和電解質墨水通過EHD噴射印刷技術制造了片上UHD SS–MSC。nAC粒子之間的CMC介導靜電排斥作用改善了電極墨水的分散穩(wěn)定性,有助于制造具有精細特征尺寸(電極寬度=10μm)的插指電極。

2 通過無干燥,UV固化輔助的EHD噴射印刷技術將固態(tài)凝膠電解質直接引入到電極上。由于其結構完整性和耐熱性,固態(tài)凝膠電解質可實現(xiàn)SS–MSC之間的電化學隔離以及與傳統(tǒng)芯片制造工藝的結合,從而使SS–MSC以按需(串聯(lián)/串聯(lián))緊密集成。

3 在新穎的工藝和合理設計下,最終的片上UHD SS–MSC表現(xiàn)出了極高的面數(shù)密度(芯片上集成36個單位電池(面積= 8.0 mm×8.2 mm,54.9個電池cm-2)和面工作電壓(65.9 V cm-2)遠遠超出以前報道的通過印刷技術制造的MSC。


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Kwon-HyungLee, et al. Ultrahigh areal number density solid-state on-chipmicrosupercapacitors via electrohydrodynamic jet printing. Science Advances 2020

DOI:10.1126/sciadv.aaz1692

https://advances.sciencemag.org/content/6/10/eaaz1692

 

4. Nature Commun.: 富鋰材料在氧化和還原極限下的結構演變

富鋰材料對于高能鋰離子電池具有重大意義,前提是要消除諸如電壓衰減和不良能源效率等問題。但是這具有很大的挑戰(zhàn)性,因為尚未完全了解其在第一圈的功能機制。法國Jean-Marie Tarascon等人通過深入研究Li1.2Ni0.13Mn0.54Co0.13O2在嚴格的氧化還原條件下的行為,來重新探索其中的電化學-結構關系。

 

本文要點:

1首次能夠在氧化條件下通過實驗穩(wěn)定化致密的單相材料,從而使Mn遷移到八面體夾層位置。研究者擴大了Li1.2Ni0.13Mn0.54Co0.13O2電極的循環(huán)電勢窗口,確定了涉及結構致密化單相A'的新結構演化機理,該結構A'是在苛刻的氧化條件下,在整個微晶中形成的,而不僅是在表面,這與之前報道的不同。

2陰離子氧化還原過程在低電勢下觸發(fā)了電化學活性,這從未有過報道,這是第一循環(huán)不可逆容量損失的一部分。研究者通過在放電時施加恒定電壓步驟來恢復大部分的第一周期容量損失。在高度還原的條件下,通過新的低電勢P”相獲得了額外的容量,這與觸發(fā)氧陰離子氧化還原有關。


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WeiYin, et al. Structural evolution at the oxidative and reductive limits in thefirst electrochemical cycle of Li1.2Ni0.13Mn0.54Co0.13O2,Nat. Commun., 2020

DOI:10.1038/s41467-020-14927-4

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14927-4

 

5. Matter:可拉伸超薄織物作為半透明電極用于可更換顯示圖案的可穿戴發(fā)光電子紡織品

盡管在整個人類歷史上發(fā)展了豐富的紡織材料和結構,但紡織品的多孔結構和非平面表面經(jīng)常被認為是制造可穿戴電子紡織品和智能服裝的難題。有鑒于此,加拿大溫莎大學的Tricia Breen Carmichael等研究人員,展示了一種新的以紡織品為中心的設計范例,在該范例中,研究人員將紡織品結構作為可穿戴設備設計中不可或缺的一部分。

 

本文要點:

1使用溶液金屬化法在超薄針織物的開放框架結構上涂覆保形金膜,形成高導電性(3.6±0.9 Ω/sq)的超薄電極,并在R/R0<2的情況下保持對200%應變的導電性。

2超聲波電極生產(chǎn)出耐磨、高伸縮性的發(fā)光電子紡織品,能承受200%的應變。

3蠟質抗蝕劑提供用于圖案化發(fā)光的圖案化電極;此外,結合軟接觸層壓產(chǎn)生發(fā)光紡織品,該發(fā)光紡織品第一次顯示容易改變的照明圖案。


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YunyunWu, et al. Stretchable Ultrasheer Fabrics as Semitransparent Electrodes forWearable Light-Emitting e-Textiles with Changeable Display Patterns. Matter,2020.

DOI:10.1016/j.matt.2020.01.017

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238520300175

 

6. AM: 雙殼鎳鐵雙氫氧化物納米籠實現(xiàn)高效OER反應

精細設計用于析氧電催化劑的納米結構是加速水分解反應動力學的重要策略。南洋理工大學樓雄文和河南師范大學高書燕等人通過簡單的一鍋自模板法合成了具有超薄納米片組裝的可調殼層的Ni-Fe層狀雙氫氧化物(LDH)納米籠。

 

本文要點:

1從紡錘狀的MIL-88A(MOF)顆粒開始,通過在混合溶液中同時進行蝕刻和共沉淀反應,獲得了具有分層特征的雙殼Ni-Fe LDH納米籠。通過調節(jié)溶劑組分之間的體積比,調節(jié)界面處的模板蝕刻,可以實現(xiàn)精確地控制殼的數(shù)量。

2得益于具有大的電活性表面積和優(yōu)化的化學組成的雙殼結構, Ni-Fe LDH納米籠對堿性電解質中的OER反應表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性。特別是,雙殼的Ni-Fe LDH納米籠可以在246 mV的低過電勢下實現(xiàn)20 mA cm-2的電流密度,并具有出色的穩(wěn)定性。


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JintaoZhang, et al. Designed Formation of Double‐Shelled Ni–Fe Layered‐Double‐Hydroxide Nanocages for EfficientOxygen Evolution Reaction, Adv. Mater., 2020

DOI:10.1002/adma.201906432

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906432

 

7. Angew: 鈉摻雜可有效改善Sn-Pb合金鈣鈦礦量子點的PLQY

相穩(wěn)定的CsSnxPb1-xI3鈣鈦礦量子點(QDs)由于在近紅外區(qū)域的強響應而在光電應用中具有廣闊的前景。不幸的是,它們受到嚴重的光致發(fā)光(PL)淬滅的限制了,導致?0.3%的極低量子產(chǎn)率(QYs),限制了其應用。近日,電氣通信大學Qing Shen等人發(fā)現(xiàn)超低鈉(Na)摻雜可有效改善Sn-Pb合金鈣鈦礦QD的PL QY,而不會改變其良好的電子結構。

 

本文要點:

1XPS研究表明,Na摻雜后I和Sn 2+離子之間形成了更強的化學相互作用,這可能有助于穩(wěn)定Sn 2+并抑制I空位缺陷的形成。

2Na摻雜量子點的PL QY高達?28%,比對照組提高了近兩個數(shù)量級。


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QingShen, et al. Reviving Near‐Infrared Emission for Sn‐Pb AlloyedPerovskite Quantum Dots by Sodium Doping. Angew. 2020.

DOI:10.1002/ange.201916020

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201916020

 

8. Nano Lett.: 應變調節(jié)的鉑鈀納米線用于催化氧還原反應

由于化石燃料燃燒引起的全球環(huán)境問題日益嚴重,近年來,利用清潔可再生燃料高效發(fā)電的質子交換膜燃料電池(PEMFC)越來越受到人們的關注。在PEMFC中,燃料在陽極被氧化,釋放的電子通過外部電路轉移到陰極,在陰極O2被還原。由于氧還原反應(ORR)緩慢,需要高載量的Pt基電極催化劑。由于Pt的稀缺性,設計制備合金型催化劑是降低催化劑成本的重要方案之一。合金納米催化劑的電催化活性可以通過調整其物理性質(ensemble effects、幾何效應和配位效應)來進行有效的控制,從而為PEMFC的應用提供最佳的表面結構和組成。

 

有鑒于此,美國阿貢國家實驗室陸俊研究員、美國紐約州立大學賓漢頓分校Chuan-Jian Zhong教授和河南師范大學白正宇副教授等人合作采用無表面活性劑的熱單相溶劑法合成了具有微點陣應變和Boerdijk–Coxeter螺旋型形貌的高催化型鉑-鈀納米線(PtnPd100-n NWs)。

 

本文要點:

1X射線衍射結果表明,PtnPd100-n NWs通過(111)晶面暴露,其收縮或擴展晶格參數(shù)可由合金成分調節(jié)。

2電化學結果表明,它們的高催化活性與晶格收縮、暴露的晶面和雙金屬組分有關,當Pt和Pd的比值為78:22時,活性更高,該結果進一步得到了DFT模擬計算的支持。與金屬組成相似的納米顆粒型鉑鈀合金催化劑(PtnPd100-n NPs)相比,PtnPd100-nNWs對氧還原反應的電催化活性和穩(wěn)定性有顯著提高。

 

總之,這些發(fā)現(xiàn)為設計成分可控、活性高、穩(wěn)定性好的合金納米催化劑提供了新的思路。


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FangfangChang et al. Strain-Modulated Platinum–Palladium Nanowires forOxygen Reduction Reaction. Nano Lett., 2020.

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b05123

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b05123

 

9. Nano Energy: 四元PtCoNiRh超細合金納米線用作高效MOR催化劑

超細鉑基納米線具有超高的原子利用率和電子傳輸能力,是電催化能源轉化領域的一種非常具有潛力的電催化劑材料。然而,由于其表面活躍的化學反應性,在質子交換膜燃料電池的酸性工作條件下,結構穩(wěn)定性較差且極易被CO中間體毒害失活,嚴重阻礙了其在直接甲醇燃料電池中的應用。

 

有鑒于此,華僑大學謝水奮教授和廈門大學謝兆雄教授等人合作制備了具有高原子暴露率的1.5 nm超薄四元合金PtCoNiRh NWs,作為酸性甲醇氧化反應(MOR)的電催化劑。

 

本文要點:

1PtCoNiRhNWs的催化MOR性能超過無Rh的PtCoNi NWs和大多數(shù)最先進的催化劑,具有極高的MOR催化活性(質量活性為1.36 A·mg?1Pt,面積活性為2.08 mA?2),而且極大地降低了起始電位,提高抗CO中毒能力。

2) 摻入Rh后的防腐蝕效果能在腐蝕性MOR工作條件下有效地穩(wěn)定PtCoNiRh NWs。

3電化學原位傅里葉變換紅外光譜和密度泛函理論模擬的結果表明,甲醇脫氫反應傾向于發(fā)生在原子間Pt-Rh位點,中間體COads傾向于橋式結合,而不是線性結合。在四元PtCoNiRh超細納米線上,六電子轉移的甲醇電氧化反應速率與穩(wěn)定性都得到顯著的提升。

 

總之,該工作設計制備了高性能電催化劑,為在分子水平上對催化增強機理進行了清晰的闡述。


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WeiWang et al. Quatermetallic Pt-based ultrathin nanowires intensified by Rhenable highly active and robust electrocatalysts for methanol oxidation. NanoEnergy, 2020.

DOI:10.1016/j.nanoen.2020.104623

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104623

 

10. AEM: 石墨炔:用于能量轉化電催化劑的后起之秀

石墨炔(GDY)是具有單原子片層的2D碳同素異形體,它實現(xiàn)了sp-和sp2-雜化的碳原子在2D平面結構中的共存。與流行的碳同素異形體相反,GDY具有狄拉克錐結構,賦予其獨特的化學和物理特性,包括可調節(jié)的本征帶隙,高速載流子傳輸效率和出色的導電性。此外,GDY在光催化,可充電電池,太陽能電池,檢測器,尤其是電催化方面也顯示出巨大潛力。

 

基于此,湖南大學曾光明和賴萃等人概述了各種由GDY衍生的電催化劑,并從分子結構,電子性質,機械性質和穩(wěn)定性的角度分析了GDY可以用作新型載體的原因。綜述了GDY負載的電催化劑在能量轉化中的各種電化學應用,例如析氫反應,析氧反應,氧還原反應,全解水和氮還原反應。這篇綜述旨在深入了解GDY,并促進這種新型碳材料的開發(fā)和應用。

 

本文要點:

1) 總結了GDY的結構和性質,包括分子結構,電子性質,機械性質和穩(wěn)定性。然后,綜述了各種由GDY擔載的電催化劑,并重點介紹了GDY在這些雜化材料中的作用。GDY的存在可以提高電荷載流子的轉移效率,改善分散性,增加電導率并加速質量傳輸。

2 首先,迫切需要開發(fā)用于大規(guī)模,且價格合理的GDY和GY的合成技術。其次,除了GDY以外,其他具有不同乙炔鍵的GY的制造方法,如GY,GY-3和GY-4仍處于理論階段。第三,應采用更多最新的表征技術,以從分子水平甚至原子水平全面了解結構和性能之間的聯(lián)系。第四,應該探索其他修飾策略,例如摻雜和表面功能化。

3 GDY的應用范圍不應限于能量轉換。因為GDY在傳感器,藥物載體,氣體分離,電池,超級電容器和海水淡化等其他應用中也顯示出巨大的潛力。


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BishengLi, et al. Graphdiyne: A Rising Star of Electrocatalyst Support for EnergyConversion, Adv. Energy Mater. 2020

DOI:10.1002/aenm.202000177

https://doi.org/10.1002/aenm.202000177

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