1. Nature Commun.：通過分子和形態水平上的結構調制來設計用于近紅外IIb成像的AIEgens
近紅外IIb（NIR-IIb，1500-1700nm）光譜的熒光成像為組織成像提供了廣闊的前景。雖然有一些無機近紅外IIb熒光探針的研究已經被報道了，但有機近紅外IIb熒光探針的研究卻很少，這可能是由于缺少高效的長發射波長材料所致。于此，香港科技大學唐本忠院士和浙江大學錢駿教授等人提出了一種分子設計的理論研究，通過在分子和形態水平上操縱扭曲的分子內電荷轉移和聚集誘導發射的影響來探索純有機NIR-IIb熒光團。
本文要點：
1）研制了一種在NIR-II區發射高達1600nm、量子產率為11.5%的有機熒光染料。
2）采用有機染料對活體小鼠的血管和深部腸道進行NIR-IIb熒光成像，具有高清晰度和高信噪比的特點。希望這項研究能對生物成像用純有機近紅外IIb染料的進一步發展有所啟發。
Li,Y., et al. Design of AIEgens for near-infrared IIb imaging through structuralmodulation at molecular and morphological levels. Nat Commun 11, 1255 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15095-1
2. Nature Commun.：層間間隙加寬的α-MoO3用于雙離子嵌入儲能裝置高速率陽極
雙離子能量存儲（DIES）概念已經引起了越來越多的關注。研究人員對設計與石墨陰極結合以組裝高能量，高功率DIES器件的高速率偽電容陽極非常感興趣。α-MoO3是由沿邊[010]通過范德華（vdW）相互作用堆疊的[MoO6]八面體雙層組成。由于其環保性和高的Mo6+/Mo4+氧化還原活性，α-MoO3已被認為是最有前途的陽離子插層材料之一。α-MoO3中的Li+嵌入反應涉及Mo6+/Mo5+和Mo5+/Mo4+氧化還原對，這使得α-MoO3有望成為鋰離子存儲電極，理論容量為1005 C g-1。同時，鋰離子嵌入的電化學勢（約2–3 V vs. Li/Li+）遠低于石墨碳的陰離子嵌入電勢（>4.0 V vs. Li/Li+）。因此，α-MoO3陽極和石墨陰極可以組成DIES器件。然而，α-MoO3由于低充電/離子輸送效率，限制了電化學反應動力學，導致速率能力比較差。
近日，德累斯頓工業大學馮新亮聯合圖盧茲大學Patrice Simon通過在vdW中間層之間摻入H2O分子（具有擴大的中間層間隙的α-MoO3表示為e-MoO3）來加寬α-MoO3的層間間隙。結合的H2O分子取代了α-MoO3的晶格O，并擴大了離子通道的尺寸，用這種方法制備的e-MoO3電極具有很高的比容量，顯著改善了電化學反應動力學，并提高了速率性能以及循環壽命。最后，在2 M LiPF6電解質中組裝了一個DIES裝置，該裝置將Li+嵌入的e-MoO3陽極與PF6-嵌入的石墨陰極組合在一起。利用在陽極和陰極上的快速動力學嵌入/脫嵌過程，組裝后的DIES器件可在1.0-3.5V的電壓范圍內工作，并具有較寬的放電速率范圍（放電時間為25 s至3.5 h） ，并顯示出高能量密度和高功率密度。
文章要點：
1）摻入的H2O分子充當有效的間隔物，以穩定e-MoO3中擴大的層間間隙，從而提供有效的Li+擴散通道并避免在初始鋰化過程中e-MoO3的不可逆相變。其次，H2O分子可以屏蔽Li+與e-MoO3晶格之間的靜電相互作用，從而減輕了重復Li嵌入/脫嵌期間帶來的e-MoO3的體積變化，并提高了e-MoO3的循環穩定性。由于摻入的H2O分子取代了晶格O，而且H2O的分子量非常接近O，因此可以提高e-MoO3的速率能力和循環穩定性，而沒有犧牲比容量。
2）通過將陽離子嵌入e-MoO3和陰離子嵌入石墨結合而組裝了DIES裝置。這種裝置將插層型電荷存儲與快速動力學聯系在一起，從而可以實現高功率密度（高達600 W L-1）和能量密度（高達44 Wh L-1）。
Yu, M., Shao, H., Wang,G. et al. Interlayer gap widened α-phase molybdenum trioxide as high-rateanodes for dual-ion-intercalation energy storage devices. Nat Commun, 2020
DOI：10.1038/s41467-020-15216-w
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15216-w
3. Angew: 具有高催化活性的富鋁介孔ZSM-5納米盒的設計：通過后處理將四面體外層框架鋁轉化為骨架位點
ZSM-5沸石納米盒具有容易接近的中微孔結構和強酸位點，對于受傳質限制和弱酸性影響的非均相催化非常重要。合理設計具有高濃度和非保護性比例的Al物種的母體沸石可以促進后合成處理，以產生介孔ZSM-5納米盒。因此，曼徹斯特大學的Xiaolei Fan，Carmine D’Agostino和中國科學院金屬研究所的矯義來開發了一種簡單有效的方法來制備母體MFI沸石前驅體并將其四面體框架外鋁（EFAL）轉化為鋁富集的中孔ZSM-5納米盒，其硅鋁比（SAR）低至?16 。
本文要點：
1）該方法用四面體骨架Al（EFAL）合成母體沸石，以及用TPAOH溶液對母體沸石進行后合成處理。該方法的新穎性在于沸石溶膠-凝膠混合物在40℃（即30分鐘）下快速老化，這使得能夠用四面體EFAL合成母體沸石。隨后使用TPAOH溶液進行處理，使溶解的Si和EFAL發生重結晶和重新分布，從而形成了具有高Al殼層（SAR~16，殼厚~20 nm）的高度結晶中空ZSM-5沸石。同時提供改善的酸度和催化擴散性。
2）ZSM-5-P-0.1-6納米盒與AS-MFI, C-ZSM-5和C-HO-ZSM-5（SAR~45） 相比在催化正辛烷裂解反應（540 oC）中表現出高穩定性，正辛烷轉化率（約73％）和對丙烯的選擇性（30%）都非常穩定。在催化異丙苯（KD = 0.68 nm）裂解時（320°C）時，ZSM-5-P-0.1-6納米盒優勢明顯。ZSM-5-P-0.1-6在70 h測試中顯示出比C-HO-ZSM-5更好的活性（對于ZSM-5-P納米盒，枯烯轉化的失活速率為： -0.31％ h-1，C-HOZSM-5則為-0.48％ h-1）。
3）此類ZSM-5納米盒的層狀介孔和微孔薄殼以及低SAR的獨特組合導致（i）顯著改善了客體分子與活性位點的可及性（通過PFG-NMR測量證明）和（ii）在裂化反應中具有相當高而穩定的催化性能， 這對于當前的催化丙炔產丙烯選擇性催化劑的開發非常重要。
YilaiJiao et al. Creation of Al-Enriched Mesoporous ZSM-5 Nanoboxes withHigh Catalytic Activity: Converting Tetrahedral Extra-FrameworkAl into Framework Sites via Post Treatment. Angew. Chem. Int. Ed., (2020).
DOI: 10.1002/anie.202002416
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202002416
4. AM：瀝青衍生的軟碳作為鉀離子電池的穩定負極材料
鉀離子電池（KIB）已經成為一種有應用前景的儲能裝置，但是其電極材料（尤其是研究最多的碳負極材料）的穩定性和高倍率能力已經嚴重阻礙了KIB的實際應用。因此，迫切需要在KIB負極上進行材料創新，不僅要確保負極材料結構完整性，而且要保證其良好的電化學行為以實現高能量密度。
近日，中科院曹安民課題組研究發現作為一種非石墨碳質物質，盡管瀝青基軟碳在電池領域受到較少的關注，但是它在KIB負極中具有一些獨特的優勢。得益于其高度可調的結晶度和晶格間距，從而可以很好地控制軟碳的結構柔性，從而滿足KIB在高能量密度和穩定性方面的需求。
文章要點：
1）軟碳的結晶度的增加可以調節其K+儲存行為，使得晶格插層占主導地位，表面吸附的容量大大降低，從而將可逆容量限制在低于1 V的電壓區域，與其他非石墨碳（例如硬碳）相比，這對于確保高能量密度至關重要。
2）通過降低加熱溫度來防止制備的軟碳發生晶格大范圍的有序化，從而形成層間間距較寬的渦輪層狀晶格，有利于離子半徑較大的K+嵌入。這些隨機分散的碳層形成了活性位點的分布，以靈活地存儲K+。
3）對K+儲存機理的分析表明，需要長距離排列碳層的插層化合物（例如KC24）將會減少，特別是與石墨（其長距離排列的晶格間距狹窄且在結構變形期間更易碎）相比，從而具有更高的抵抗機械故障的結構彈性。
Liu,Yuan, et al, Pitch-Derived Soft Carbon as Stable Anode Material for PotassiumIon Batteries, Adv. Mater., 2020
DOI:10.1002/adma.202000505
https://doi.org/10.1002/adma.202000505
5. AM：綜述-冷凍鑄造來構筑低維和多孔材料
冷凍鑄造，也稱為冰模板法，是一種用途廣泛的技術，已廣泛應用于將陶瓷，金屬，聚合物，生物大分子和碳納米材料制成各類仿生多孔材料，并賦予它們更好的性能。基于此，德國柏林工業大學Dorian A. H. Hanaor等人提出了冷凍鑄造中定向凍結過程的原理，然后總結了使用冰模板法構筑石墨烯和碳納米管的低維器件的最新進展，并介紹了新型材料的特殊形貌以及其優異的性能。
本文要點：
1） 冷凍鑄造在各種應用領域中已經成為針對高性能材料制造的重要方法。該方法對于仿生結構的制造特別有效，其特征通常是具有細胞結構和對齊的孔洞。
2） 使用溶劑固化法對懸浮顆粒進行模板化是一種獨特的合成方法，用該方法制備的的材料具有高效的運輸性能和機械性能，這些優異的傳輸性能和機械性能源于模仿的生物系統的特殊結構。
3） 使用碳納米結構和生物聚合物形成功能性凍鑄支架是一項高度活躍的研究領域，從電池電極到骨植入物，正在不斷擴展其應用范圍。
4） 在工業材料加工的背景下，采用冷凍鑄造方法來創建具有仿生結構的方法將能夠改善自然資源和廢料的經濟利用狀況，因為通過在多個組件之間進行組裝可以最大化利用有效資源并獲取最大使用價值。
GaofengShao, et al. Freeze Casting: From Low‐Dimensional Building Blocks to Aligned Porous Structures—A Review of Novel Materials, Methods, and Applications, Adv. Mater. 2020
DOI:10.1002/adma.201907176
https://doi.org/10.1002/adma.201907176
6. Adv. Sci.：最高純度紅光！錫基鈣鈦礦發光二極管
基于鈣鈦礦的發光二極管（PeLED）現在正接近外部量子效率（EQE）的上限；然而，由于鉛的依賴和色純度不足，它們的應用目前受到限制。2020年，國際照明委員會(CIE)要求紅色發光體的坐標為（0.708，0.292），但目前的鈣鈦礦器件只能達到（0.71，0.28）。鑒于此，多倫多大學Edward H. Sargent和Zheng‐Hong Lu團隊報道了無鉛PeLED的色坐標為（0.706，0.294），是紅色PeLED中報告的最高純度。
本文要點：
1）根據溫度和施加電勢對發射光譜的變化進行了評估，發現在低溫下發射紅移小于3 nm，在工作電壓下紅移小于0.3 nm V-1。進一步確定了Sn的主要氧化途徑，并借助H3PO2抑制了其氧化。
2）該策略通過適度的還原性能以及絡合物的形成（增加了對Sn氧化的能量屏障），防止了薄膜氧化。H3PO2還可在成膜過程中促進晶體生長，從而改善膜質量。PeLED的EQE為0.3％，亮度為70 cd m-2。這是報道的無鉛紅色發光PeLED的最高效率。
HongyanLiang et al. High Color Purity Lead‐Free Perovskite Light‐Emitting Diodes via SnStabilization，Advanced Science, 2020.
DOI：10.1002/advs.201903213.
https://doi.org/10.1002/advs.201903213
7. Adv. Sci.：溶劑工程-揮發性固體助力高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池
在鈣鈦礦薄膜生長過程中，常見的添加方法可能會形成多余相的殘留物。陜師大的劉生忠和Dapeng Wang以及日本電氣通信大學Yaohong Zhang團隊提出了一種有效調節鈣鈦礦結晶度的策略，在鈣鈦礦前體溶液FA0.85MA0.15PbI3中使用揮發性固體乙醇酸（HOCH2COOH，GA）。在FA0.85MA0.15PbI鈣鈦礦薄膜中于150°C之前GA的后續升華可以巧妙地調節鈣鈦礦的結晶度，退火后不會殘留任何殘余物。
本文要點：
1）為了研究鈣鈦礦型太陽能電池（PSC）中揮發性的作用，將具有與GA相似結構的非揮發性硫代乙醇酸（HSCH2COOH，TGA）用作添加參考。通過TGA改性獲得了較大的鈣鈦礦晶粒，但具有明顯的孔洞，這直接導致缺陷密度增加，而效率下降。
2）基于GA的PSC最高效率（21.32％）比對照組或基于TGA的器件高出近13％或20％。此外，由于成膜性的提高，GA改性的PSC在基于光，熱和濕度的測試中表現出優異穩定性。
GuohuaWu et al. Solvent Engineering Using a Volatile Solid for Highly Efficient andStable Perovskite Solar Cells，Advanced Science, 2020.
DOI：10.1002/advs.201903250.
https://doi.org/10.1002/advs.201903250
8. AEM: ORR單原子催化劑分子設計的研究進展
不可再生化石燃料的大量使用加劇了全球變暖和大氣污染，采用可再生的清潔能源有望緩解這些能源和環境問題。燃料電池，是一種高效的清潔能源轉換裝置。目前，貴金屬催化劑的高成本是阻礙燃料電池被廣泛應用的主要原因，尤其是陰極緩慢的氧還原反應（ORR）。為了降低成本，使用非貴金屬（NPM）ORR催化劑是未來的必然趨勢。單原子催化劑（SACs）是一種新型的ORR催化劑，具有最大限度地利用金屬前驅體和靈活調控金屬中心活性的優勢。
目前，單原子ORR催化劑的催化性能在酸性條件下和商業Pt/C催化劑依然有著較大的差距。因此，準確分析單原子活性中心上的ORR反應機理并且從分子層面設計單原子活性中心結構對于進一步提高單原子ORR催化劑的性能具有重要意義。有鑒于此，美國加州大學洛杉磯分校黃昱教授和段鑲鋒教授等人合作綜述了ORR單原子催化劑在分子層面設計的研究進展。
本文要點：
1）他們首先簡要介紹了燃料電池和單原子ORR催化劑。然后詳細介紹了優化SACs的ORR活性的相關策略研究進展。最后還討論了SACs面臨的挑戰和未來的發展方向。
2）活性位點的濃度，金屬中心的配位和電子結構，載體-金屬之間的相互作用，比表面積，導電性，多孔性和基底形貌等性質都對ORR SACs的活性和穩定性具有重要影響。目前，大多數Fe-N-C單原子催化劑由碳基材料組成，由于Fenton反應的發生，易發生腐蝕和活性位點的衰退。因此，提高碳載體的耐腐蝕性是設計制備非貴金屬催化劑的一個關鍵挑戰。
3）開發非貴金屬催化劑的未來方向包括：a. 通過先進的原位表征手段分析SACs的制備機理和構效關系；b. 尋找通用的單原子催化劑制備策略；c. 統一RDE和MEA測試標準，為準確評價不同SACs的ORR性能提供一致的標準。
ChengzhangWan et al. Molecular Design of Single‐Atom Catalysts for OxygenReduction Reaction. Advanced Energy Materials, 2020.
DOI:10.1002/aenm.201903815
https://doi.org/10.1002/aenm.201903815
9. ACS Nano：纏繞鎖定碳納米管/聚合物納米纖維螺旋紗線，用于超敏導體和應變傳感器
可穿戴和可拉伸的電子產品，包括各種導體和傳感器，具有重量輕、靈活性高、易于集成到功能設備或紡織品的特點。然而，大多數柔性電子材料在大應變下的可恢復性較差，仍不能令人滿意。有鑒于此，北京航空航天大學Yong Zhao、Nü Wang和中國科學院大學工程科學學院Yewang Su等研究人員，制備了具有導電性、超緩凝性和高拉伸靈敏度的碳納米管(CNTs)和聚氨酯(PU)納米纖維復合螺旋紗線。
本文要點：
1）彈性PU分子和彈簧狀微觀幾何結構的協同作用使螺旋紗線具有良好的拉伸性能，而CNTs通過簡單的加捻策略穩定地纏結在紗線中，具有良好的導電性。
2）由于微觀層面上碳納米管的交錯導電網絡和宏觀層面上的螺旋結構，CNTs/PU螺旋紗線的可恢復性可達900%，最大拉伸伸長率可達1700%。具有這些特點，它可以作為一種超彈性和高度穩定的導電線。
3）此外，它還可以作為快速響應應變傳感器，通過簡單地調整碳納米管的含量來監測人體運動。
YuanGao, et al. Winding-Locked Carbon Nanotubes/Polymer Nanofibers Helical Yarn forUltrastretchable Conductor and Strain Sensor. ACS Nano, 2020.
DOI：10.1021/acsnano.9b09533
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.9b09533
