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頂刊日報丨王中林、田永君、段鑲鋒、胡良兵、梁興杰等成果速遞20200317
納米人 納米人 2020-03-17
1. Nature Commun.:另辟蹊徑,壓電材料用于安全、無損、方便的牙齒美白!

隨著審美水平的提高,越來越多的人渴望用更白的微笑來改善自己的外表,導致牙齒美白越來越受歡迎。最經典的過氧化氫美白劑是有效的,但會導致牙釉質脫礦、牙齦刺激或細胞毒性。此外,這些技術過于耗時。在此,南京理工大學汪堯進等人報告了一種基于壓電材料的無損、無害和方便的牙齒美白策略。

 

本文要點:

1將壓電材料與口腔護理相結合,利用壓電顆粒取代傳統牙膏中使用的研磨劑所實現的壓電催化效應,選用納米BaTiO3(BTO)壓電催化降解有機染料,模擬日常刷牙,在超聲振動作用下對有機染料進行降解。

2用極化BTO混濁液振動3h后,染有紅茶、藍莓汁、葡萄酒或其組合染色的牙齒可顯著增白,而用未極化或立方BTO處理的牙齒美白效果可忽略不計。此外,基于BTO納米顆粒的壓電催化牙齒美白程序對牙釉質和生物細胞的損害都明顯較小。


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YangWang, et al. Piezo-catalysis for nondestructive tooth whitening, Nat. Commun.,2020.

DOI:10.1038/s41467-020-15015-3

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15015-3

 

2. Science Advance: 計算輔助,熵驅動合成高效耐用的多元素合金催化劑

化學工業和新興的電化學能量轉換技術通常是熱能或電能密集型的,因此需要高效的催化劑來降低反應溫度、壓力或電化學過電位。清潔能源氫氣(H2)盡管是很有前途的化石燃料替代能源,但其制備在很大程度上是依賴于先進的催化劑,有望大大提高能量轉換效率和降低材料成本。其中,多元素合金納米粒子(MEA-NPs)被證明是一種非常具有潛力的催化劑。實驗結果表明,與現有的一元或二元催化劑相比,MEA-NPs具有更好的催化性能。然而,由于多元素合成的內在復雜性和多元素間易于相分離/元素分離,使得MEA-NPs在文獻中報道較少,合成MEA-NPs也是一項較大的挑戰。近年來,計算輔助材料的發現在預測晶體結構及其催化性能方面取得了顯著進展。然而,針對日益復雜的結構(如MEA-NP)的仿真模型的開發尚不可用,這對計算構成了挑戰。因此,盡管MEA-NPs的研究前景十分廣闊,但其研究仍處于起步階段,需要在理論和實驗手段上進一步發展,為MEA-NP催化劑的合理設計和可控合成提供理論和實驗手段。

 

有鑒于此,馬里蘭大學的胡良兵教授、匹茲堡大學的Guofeng Wang、約翰霍普金斯大學的王超教授和伊利諾伊大學芝加哥分校的RezaShahbazian-Yassar等人合作,報道了一種計算輔助,熵驅動合成的MEA-NPs。

 

本文要點:

1該MEA-NPs具有統一的合金結構,由傳統的非混相元素組成。多元素體系有一個增加的熵,促進均勻混合的合金形成。

2利用密度泛函理論(DFT)計算方法對MEA-NPs的形成能進行了預測,并采用蒙特卡羅與分子動力學(MC-MD)相結合的方法對其結構進行了模擬。實驗中,、使用了一種快速高溫的策略(0.5秒內1500k),使MEA-NPs與合金結構的合成成為可能,這種合金結構包含破碎的域和豐富的界面。

3合成的MEA-NPs無論在粒徑還是結構上都表現出良好的熱穩定性。此外,MEA-NPs在催化NH3分解中表現出優異的性能。

總之,這種計算輔助的合理設計和可控合成方法可以普遍用于MEA-NPs的合成。


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YonggangYao et al. Computationally aided, entropy-driven synthesis of highly efficientand durable multi-elemental alloy catalysts. Science Advance, 2020.

DOI:10.1126/sciadv.aaz0510

http://doi.org/10.1126/sciadv.aaz0510

 

3. JACS: NiO上超高負載Ir單原子實現高效OER

高負載量的單原子電催化劑在能源轉換和存儲應用中具有廣闊的前景。近日,南方科技大學Meng Gu,Hu Xu,俄勒岡州立大學Zhenxing Feng等合作,報道了一種簡便的方法合成了在氧化鎳(NiO)基質上具有空前的高Ir單原子負載量的(約18wt%)電催化劑,并用于氧析出反應(OER)。

 

本文要點:

1實驗表明,該催化劑達到10 mA cm-2的電流密度過電勢為215 mV,并且在堿性電解液中具有高的OER電流密度,在1.49 V(相對于RHE)時分別超過NiO和市售IrO催化劑的57倍和24倍。

2系統的表征表明Ir原子分散在NiO的最外表面,并通過共價Ir-O鍵穩定,從而誘導了孤立的Ir原子在4+的氧化態。

3DFT計算表明,取代的單原子Ir不僅充當OER的活性位點,而且激活NiO的表面反應性,從而導致OER性能的大大提高。

 

該工作開發的高負載量單原子催化劑合成方法可以擴展到其它氧化物載體,并為單原子催化劑的工業應用鋪平道路。


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QiWang, et al. Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramaticallyenhance oxygen evolution reaction. J. Am. Chem. Soc. 2020,

DOI: 10.1021/jacs.9b12642

https://doi.org/10.1021/jacs.9b12642

 

4. Matter:金剛石室溫位錯塑性的直接觀察

盡管金剛石具有極高的強度和硬度,但在室溫下卻非常脆。但截止目前很少在實驗中觀察到室溫塑性,一般認為是不可能發生的,因為金剛石中主要以突變脆性斷裂為主。在此,燕山大學的田永君院士與浙江大學Hongtao Wang、Wei Yang等人通過透射電鏡下的原位力學測試,證明了金剛石納米顆粒在室溫下的位錯塑性,并清晰地展現了位錯產生和傳播的時空特征。研究者的直接觀測為金剛石的力學性能提供了明確的實驗證據和新的認識,解決了長期以來關于金剛石室溫塑性的爭議。

 

本文要點:

1直接觀察了鉆石單晶在無限制壓縮變形條件下的室溫塑性,得到了明確的位錯類型、結構和運動信息。

2在單軸壓縮<111>和<110>方向下,金剛石的塑性識別主要是位錯在非緊密{100}平面上滑動。

3對于室溫下的FCC晶體,這樣的滑移系統很少被認識或考慮。此外,<100>定向位錯在單軸壓縮時產生典型的{111}位錯,表明金剛石中存在依賴于定向的位錯行為。


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Nie etal., Direct Observation of Room-Temperature Dislocation Plasticity in Diamond,Matter (2020).

DOI:10.1016/j.matt.2020.02.011

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.011

 

5. Angew:無溶劑自組裝法用于大規模制備高度結晶的介孔金屬氧化物

介孔金屬氧化物(MMOs)已被證明在各種應用中具有巨大潛力。到目前為止,MMOs的直接合成仍僅限于溶劑誘導的無機-有機自組裝過程。近日,吉林大學Zhen-An Qiao等報道了一種簡單,通用,無溶劑的自組裝法大規模合成MMOs。

 

本文要點:

1作者開發了一種簡便,通用且無溶劑的自組裝策略,通過研磨和加熱原料合成了一系列具有高結晶度和出色的多孔性的MMOs,包括單組分MMOs和多組分MMOs(例如,摻雜MMOs,復合MMOs和多金屬氧化物)。

2與傳統的溶液自組裝工藝相比,該方法避免了溶劑,不僅大大提高了目標產物的收率和合成效率,而且還減少了環境污染,降低了成本和能源消耗。

該工作提出的方法將為大規模生產各種應用的高級介孔材料鋪平新的道路。


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HailongXiong, et al,. Solvent‐Free Self‐Assembly for Scalable Preparationof Highly Crystalline Mesoporous Metal Oxides. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202002051

https://doi.org/10.1002/anie.202002051

 

6. Nano Lett.: 有機硫化合物助力長效金屬鋰電池

金屬鋰負極由于具有超高的比容量和最低的氧化還原電勢因而被視為高比能二次電池的負極首選。然而,其高反應活性會引發電解液分解以及枝晶生長并進一步造成循環穩定性不佳甚至電池短路。近日,電子科技大學的Jie Xiong、美國UCLA的段鑲鋒以及哈工大的Weidong He等從大蒜中提取出有機硫化合物與無機鹽并將其涂覆在電池隔膜上成功為金屬鋰負極構建了一層彈性固態電解質界面。

 

本文要點:

1) 研究人員通過簡單而經濟的方法向電解質隔膜中摻入了大蒜原料。這種方法使得電解液中含有有機硫化合物以及能夠對SEI形成進行調控的金屬離子。這些有機硫物種對于SEI膜中的無機鹽具有很強的吸附能力因而能夠覆蓋無機鹽的表面從而賦予SEI膜一定的彈性來緩沖金屬鋰沉積剝離過程中的體積膨脹并降低負極-電解質界面的阻抗。

2) 研究人員發現這些有機硫物種對于電解液中的溶劑具有很高的親和性因而能夠在SEI膜表面實現對于電解液的高浸潤性,進而確保穿過SEI膜的鋰離子流分布十分均勻。此外,當陽離子在電解液中發生溶劑化后隔膜基質中有了更多束縛陰離子因而其離子遷移數提高到了0.9。

3) 在Li/LiFePO4全電池中該方法能夠使電池在3000周的長期循環過程中保持零容量衰減,在10C的高倍率下可逆容量也有100mAh/g,庫倫效率高達99.9%。此外,面載量高達20mg/cm2的LiFePO4厚電極在1mA/cm2的電流密度下也能夠實現3.4mAh/cm2的高容量。


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BismarkBoateng, Organosulfur Compounds Enable Uniform LithiumPlating and Long-Term Battery Cycling Stability, NanoLetters, 2020

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00074

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c00074

 

7. Nano Lett.:一種模塊化地塞米松納米前藥用于低毒、高效治療類風濕性關節炎

考慮到物理封裝的有效載荷具有藥物突釋和/或低載藥量,啟動創新的前藥策略以優化模塊化納米藥物的設計是至關重要的。在此,國家納米科學中心梁興杰、南開大學郭術濤等人設計了模塊化的pH敏感型地塞米松丙酮基縮酮連接前藥(AKP-dexs),并將其制成納米粒子。

 

本文要點:

1報道了模塊化地塞米松AKPs(AKP-dexs)的合理設計和簡便合成,以及用于治療類風濕性關節炎(RA)的pH敏感、高負載的AKP-dexs納米粒子的制備。

2綜合研究了AKP-dex結構與性質的關系,并根據其大小、載藥量和膠體穩定性選擇了兩種類型的AKP-dex納米粒子進行體內研究。在膠原誘導的關節炎大鼠模型中,這些AKP-dex納米粒子在炎癥關節中的積聚更高,治療效果比游離的地塞米松磷酸鹽更好,副作用更輕。

3負載AKP-dex的納米粒子可能用于治療其他炎癥性疾病,因此具有很大的轉化潛力。該發現代表了開發丙酮基縮酮連接前藥實際應用的重要一步,對模塊化納米藥物的設計具有重要意義。


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Yang Xu, et al. ModularAcid-Activatable Acetone-Based Ketal-Linked Nanomedicine by DexamethasoneProdrugs for Enhanced Anti-Rheumatoid Arthritis with Low Side Effects, NanoLett., 2020.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b05340

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b05340

 

8. Advanced Science:基于不透明到透明過渡的高透明柔性電子壓力傳感器

人機界面、智能眼鏡、觸摸屏和一些電子皮膚需要高度透明和靈活的壓力傳感元件。柔性壓力傳感器通常采用微結構或多孔活性材料來提高其靈敏度和響應速度。然而,微結構或小孔將導致器件的高霧度和低透明度,因此在柔性壓力傳感器或電子皮膚中同時平衡靈敏度和透明度是具有挑戰性的。有鑒于此,南方科技大學Chuan Fei Guo、Quan Wang、Jin Zhang等研究人員,對于由夾在兩個透明電極之間的多孔聚偏氟乙烯(PVDF)薄膜組成的電容型傳感器,通過在孔隙中填充與PVDF具有相同折射率的離子液體來解決挑戰。

 

本文要點:

1薄膜在可見光范圍內的透過率從0大幅提高到94.8%。

2除了光學匹配外,離子液體還由于在介質-電極界面形成雙電層而顯著提高了信號強度和靈敏度,并從塑化效應中改善了活性材料的韌性和延伸性。

這種透明和靈活的傳感器將在智能窗口、隱形帶等方面發揮作用。


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QingxianLiu, et al. Highly Transparent and Flexible Iontronic Pressure Sensors Based onan Opaque to Transparent Transition. Advanced Science, 2020.

DOI:10.1002/advs.202000348

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202000348

 

9. Nano Energy: 非接觸式和液-液界面摩擦納米發電機,用于自供電水/液位傳感

基于液固或固固接觸的摩擦電納米發電機(TENG)最近在傳感應用中引起了很多關注。然而,由外部環境引起的污點和摩擦電界面上的高摩擦是兩個有待解決的重要問題。近日,美國佐治亞理工學院的王中林教授課題組通過在沒有直接接觸的外部磁場下驅動密封管中的鐵磁流體的運動,設計了一種新型的磁場輔助非接觸式TENG。

 

本文要點:

1設計了一種新型的非接觸式TENG,以解決接觸界面上的污漬問題。

2構造了液-液摩擦電界面以減少界面摩擦。

3通過仿真和實驗驗證,提出了其工作原理。

4 展示了其作為自供電水位傳感器的先進性能。


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Peng Wang et al.Non-contact and liquid–liquid interfacingtriboelectric nanogenerator for self-powered water/liquid level sensing. NanoEnergy, 2020.

DOI:10.1016/j.nanoen.2020.104703

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520302603

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