1. Science Advances：會聚不足？斜視？柔軟無線的眼周可穿戴電子設備有辦法
在智能手機時代，隨著越來越多的人長時間在近距離使用電子設備，眼部疾病正以越來越快的速度影響著我們。在年輕用戶中，這個問題尤為重要，因為他們在很小的年齡就開始過度使用智能設備，從而導致斜視或會聚不足。
電子封裝和圖像處理技術的最新進展為基于光學的便攜式眼動追蹤方法打開了可能性，但是技術和安全障礙限制了面向可穿戴應用的安全實現。于此，喬治亞理工學院Woon-Hong Yeo等人介紹了一種完全可穿戴的無線軟電子系統，該系統通過整合皮膚的傳感器和虛擬現實（VR）系統，提供了便攜式，高度靈敏的眼睛運動（聚散度）跟蹤。這也是第一項使用可穿戴軟電子設備的眼部聚散度研究，并結合VR環境對眼部疾病的便攜式治療方法進行了散度分類。
本文要點：
1）基于氣溶膠噴射印刷技術的材料處理和印刷技術的進步使皮膚傳感器的制造變得可靠，而基于彈性體和芯片集成的柔性混合電路則使用戶可以舒適地與頭部融合。數據分類算法的分析和計算研究為眼動運動的實時檢測和分類提供了高度準確的工具。
2）在多個人類受試者的眼周可穿戴電子設備的體內演示中，為通過VR和物理設備進行EOG量化設定了標準協議，將對有眼病患者的臨床研究進行進一步研究，且其最小化的外形尺寸促進了與傳統可穿戴硬件的無縫交互。
MishraS, et al. Soft, wireless periocular wearable electronics for real-timedetection of eye vergence in a virtual reality toward mobile eye therapies.Science Advances. 2020;6(11):eaay1729.
https://doi.org/10.1126/sciadv.aay1729
2. Nature Commun.: 硅襯底上高結晶性黑磷薄膜的成核和生長
黑磷具有載流子遷移率高、厚度可調以及各向異性等優異性質，是一種非常具有應用前景的二維層狀半導體材料，在電子和光電子器件等領域具有巨大的應用潛力。然而，黑磷的發展仍受限于難以制備大面積、高質量的黑磷薄膜。黑磷傳統上通過高溫高壓、汞催化或從鉍溶液中重結晶等方法來制備。但是，這些方法一般僅可獲得黑磷晶體塊狀材料，難以直接在襯底上制備得到黑磷薄膜。如何在基底上實現高結晶性黑磷薄膜的可控生長依然是一項較大的挑戰。
有鑒于此，中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所的張凱研究員與湖南大學的潘安練教授、深圳大學的張晗教授等人合作，提出了一種引入緩沖層Au3SnP7作為成核點的新的生長策略，誘導黑磷在基底上的成核和生長。
本文要點：
1）Au3SnP7在黑磷生長過程中不僅可以穩定地存在，而且其（010）面的磷原子排布與黑磷的（100）面具有非常匹配的原子結構。因此通過在襯底上首先生成Au3SnP7來控制黑磷的成核和生長。在隨后的保溫過程中，P4相向黑磷相轉變并在Au3SnP7層上外延成核，隨后通過不斷的生長融合，直接獲得表面平整潔凈的黑磷薄膜。
2）所制備的黑磷薄膜具有良好的結晶性和優異的電學性質。而且，生長的黑磷薄膜表現出獨特的層狀微觀結構，使該黑磷薄膜相比于常規層間致密的黑磷薄膜還表現出獨特的光學性能。
總之，該工作提出了一種大面積、高結晶性黑磷薄膜的可控制備策略，有助于推動黑磷光電子器件開等領域的開發利用。
Xu,Y., Shi, X., Zhang, Y. et al. Epitaxial nucleation and lateral growth ofhigh-crystalline black phosphorus films on silicon. Nat Commun 11, 1330 (2020).
DOI:10.1038/s41467-020-14902-z
https://doi.org/10.1038/s41467-020-14902-z
3. Nature Commun.：一維金屬共價有機骨架單晶的合成策略
盡管對聚合物的研究已有一個多世紀的歷史，但很少有直接從溶液中合成的共價連接的聚合物晶體的例子。可以將填充到框架結構中的一維（1D）共價聚合物視為一維共價有機框架（COF），但很難將其制成單晶。近日，北京大學孫俊良教授和新加坡國立大學羅建平教授等人通過結合不穩定的金屬配位和動態共價化學，設計了一種在溶劑熱條件下合成單晶金屬-COF（mCOF-Ag）的策略。使用單晶電子衍射技術可以完美觀察到其單晶結構。由于沿著聚合物鏈存在句法側基胺基，非中心對稱金屬COF允許二次諧波的產生。
文章要點：
1）研究人員首先嘗試僅基于DCC而不使用金屬模板來構建一維共軛聚合物。由于不存在次級相互作用，因此一維聚合物鏈無規堆積，從而提供了結晶性較差的聚合物。然后，研究人員引入AgBF436來啟動配體交換，并為縮聚提供了額外的可逆過程，這將有益于對晶體成核過程。當其中一個建筑單元4,4'-（1,10-菲咯啉-2,9-二基）二苯胺（I）過量時，可以通過Ag I配位將其錨定在主鏈上的方式，從而提供周期性的間隔基來誘導π– π一維鏈之間的堆積和氫鍵鍵合。使用這種方法，研究人員成功合成了具有微米級顆粒的單晶一維金屬-COF（mCOF-Ag），并且通過SCED對其晶體結構進行嚴格表征。
2）mCOF-Ag表現出尖銳的粉末X射線衍射（PXRD）峰，表明其高結晶度。SEM圖像顯示，mCOF-Ag具有均勻的棒狀形態，且晶體尺寸> 2μm。HRTEM圖像和SAED圖案確認了其單晶性質。
3）由于其非中心對稱結構，mCOF-Ag顯示出明顯的SHG信號，證明了其作為非線性光學材料的潛力。而且，由于沿著聚合物鏈存在交織的側基胺基，因此通過結晶態聚合形成織網可對聚合物主鏈進行高度控制。
Xu,H., Luo, Y., Li, X. et al. Single crystal of a one-dimensional metallo-covalentorganic framework. Nat Commun 11, 1434 (2020).
DOI:10.1038/s41467-020-15281-1
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15281-1
4. JACS：限制中間產物保護銅的氧化態實現選擇性還原CO2至C2+產物
選擇并且有效地還原CO2至高價值化學原料是一種有效儲存高能量密度清潔能源的途徑。迄今為止，有效還原CO2至氧化物和C2+產物的最大障礙仍是難以有效實現C-C鍵的偶聯反應。+1價銅被認為能夠有效催化生成C2+產物，然而在電還原反應中較不穩定，很容易被還原成零價銅。本文中，中國科學技術大學俞書宏教授及其團隊通過合成具有納米腔的氧化銅納米催化劑，實現了選擇性還原CO2至C2+產物。
本文要點：
1）具有多個納米腔的氧化銅催化劑能有效還原CO2至C2+產物，其法拉第效率為75.2%，C2+產物偏電流為267 mA cm-2，并且C2+產物和C1產物的比率為7.2：1；
2）原位拉曼實驗和X射線吸收光譜表明，腔狀納米結構的Cu+在CO2電還原反應中穩定保持+1價，從而實現較高的C2+產物選擇性。
Pengpeng Yang et al. Protecting Copper Oxidation State viaIntermediate Confinement for Selective CO2 Electroreduction to C2+ Fuels. 2020.JACS
DOI: 10.1021/jacs.0c01699
https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
5. JACS：首例！鹵化鋅ABX3鐵電體
鈣鈦礦結構的有機-無機ABX3（A，B =陽離子，X =陰離子）雜化物由于其結構可調性和豐富的功能特性（例如鐵電性），最近引起了極大的興趣。然而，很少有具有其他結構的ABX3混合鐵電體的報道。南昌大學Yuan-Yuan Tang團隊
通過氫/鹵素取代對[(CH3)4N]ZnCl3的分子修飾，成功設計了自發極化為4.8 μC/ cm2的ABX3雜化鐵電體[(CH3)3NCH2F]ZnCl3。
本文要點：
1）[(CH3)3NCH2F]ZnCl3是第一個鹵化鋅ABX3鐵電體，它包含角共享ZnCl4四面體的一維[ZnCl3]- n鏈，與ABX3鈣鈦礦中角共享或面共享BX6八面體的陰離子骨架不同。
2）從零維到一維，ZnCl4四面體的高對稱性被破壞，并且其全部沿一個方向排列以形成極性[ZnCl3]- n鏈，有利于鐵電的產生。這一發現提供了一種有效的極性陰離子框架，可通過與各種陽離子組裝來豐富混合鐵電體族，并應激發對新型有機-無機ABX3鐵電體的進一步探索。
LizhuangChen et al. Precise Molecular Design Toward Organic–Inorganic Zinc Chloride ABX3Ferroelectrics, J. Am. Chem. Soc. 2020.
DOI：10.1021/jacs.0c00315.
https://doi.org/10.1021/jacs.0c00315
6. Angew：一種用顆粒光催化劑可擴展生產太陽能氫的實用策略
在太陽能到化學能轉換的解決方案中，由于投資成本相對較低且技術簡單，使用顆粒狀光催化劑進行光催化水分解被認為是大規模制氫的一種經濟方法。但是，目前由于電荷分離效率低以及H2和O2之間可能發生逆反應，光催化總水分解仍然受到極低的太陽能轉化效率。此外，大多數報告的可見光響應性顆粒光催化劑僅在犧牲劑存在下才對析氫或產氧半反應具有活性。
因此，迫切需要開發新穎的策略和光催化劑以有效且可擴展地生產太陽能氫。近日，中科院大連化物所李燦院士團隊模仿自然光合作用，展示了一種切實可行的方法，稱為“氫農場項目”（HFP），該方法由太陽能捕獲和制氫子系統組成，該子系統由穿梭離子環Fe3+ /Fe2+集成。
文章要點：
1）實驗證明，同時暴露{010}和{110}面的BiVO4晶體表現出極高的水氧化效率，導致AQE高達71％，更重要的是，可以完全阻止Fe2+穿梭離子的逆反應。
2）使用這種理想的光催化劑，成功實現了HFP方法。可以實現超過1.97％的總體太陽能轉化率和超過1.85％的太陽能轉化率。
3）在戶外日光照射下，通過HFP儲存太陽能的可伸縮光催化劑面板得到了充分展示。
Zhao,Y., et al, A Hydrogen Farm Strategy for Scalable Solar Hydrogen Production withParticulate Photocatalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202001438
https://doi.org/10.1002/anie.202001438
7. AM: 柔性陶瓷/聚合物雜化電解質助力固態鋰金屬電池
陶瓷/聚合物雜化電解質由于結合了無機陶瓷電解質高機械強度以及聚合物電解質的高柔性等優勢而廣受關注。不過，雜化體系中二者的界面不兼容問題限制了其作用的發揮。最近，中科院過程研究所的張鎖江院士與張蘭副研究員利用原位偶聯反應制備了一種界面兼容程度很高的陶瓷/聚合物雜化電解質并將其應用在固體鋰金屬電池中。
本文要點：
1）研究人員受到氫鍵化學和鋰鍵化學的啟發，利用（3-氯丙基）三甲氧基硅烷這種商品化硅烷偶聯劑作為橋連構筑劑使得Li10GeP2S12 (LGPS)這種無機固態電解質與聚乙二醇（PEG）這種聚合物電解質之間發生化學反應。為了獲得組分均勻的固態電解質，研究人員還向體系中添加了聚氧化乙烯（PEO）和鋰鹽LiTFSI。
2）研究人員選取PEG這種聚合物電解質作為反應體系主要是基于以下三點考慮：一是PEG能夠提供豐富的-OH與硅烷偶聯劑發生化學反應；二是其與PEO的分子結構十分類似因此二者在一起不會發生相分離；第三是因為適當分子量的PEG具有比PEO更高的離子遷移能力和鋰離子遷移數。
3）這種雜化陶瓷/聚合物復合電解質組分之間通過化學鍵緊密相聯。優化后的電解質薄膜表現出高離子電導率、低離子擴散活化能以及高鋰離子遷移數。復合電解質不僅能夠抑制金屬鋰枝晶的生長，還具有更高的電化學穩定性。
KechengPan et al, A Flexible Ceramic/Polymer Hybrid Solid Electrolyte forSolid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials, 2020
DOI：10.1002/adma.202000399
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.202000399
8. ACS Nano：用于柔性電致發光器件的可持續透明魚膠薄膜
在過去的幾十年里，各種交流電致發光(ACEL)器件，特別是柔性ACEL器件已經被開發出來，并應用于平板顯示、大規模裝飾、標識顯示照明、光信號等。ACEL器件通常使用透明塑料作為基板，但透明塑料不能降解，會造成嚴重的環境污染。有鑒于此，南京工業大學黃維院士、Juqing Liu和Hai-Dong Yu等研究人員，開發了一種基于透明魚膠(FG)薄膜的柔性瞬態ACEL器件。
本文要點：
1）FG薄膜是用魚鱗制成的，具有可持續、低成本和環保的特點。這些膜在60°C的溫度下可在數秒內溶于水中，并在土壤中24天內完全降解。其可見光透過率可達91.1%，與聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)的透過率(90.4%)相當。
2）與銀納米線復合后，AgNWS-FG薄膜的透過率高達82.3%，方阻降至22.4 ? sq-1。
3）基于該薄膜制備的ACEL器件具有很高的柔韌性，亮度可達56.0 cd m-2。
4）該器件可在3min內溶解于水中。
該工作表明，在可折疊顯示器、可穿戴設備和健康監測等柔性電子領域，可持續、靈活和透明的FG薄膜是綠色和可降解基板的一種有前途的替代方案。
XiaopanZhang, et al. Sustainable and Transparent Fish Gelatin Films for FlexibleElectroluminescent Devices. ACS Nano, 2020.
DOI：10.1021/acsnano.9b09880
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.9b09880
9. ACS Energy Letters：消除導電劑在基于硫化物的固態電池中的有害影響
基于硫化物的固態電解質（SSE）被認為是實現高性能全固態鋰離子電池（ASSLIB）的關鍵部分。然而基于硫化物的SSE電化學穩定的狹窄窗口會急劇增加的界面電阻，影響了正極和負極材料的界面穩定性，導致電池容量快速下降。為了進一步改善ASSLIB的電化學性能，特別是高倍率能力，提高正極復合材料中的電子電導率至關重要。與常規液態鋰離子電池不同，碳添加劑在正極復合物中提供了足夠的電子滲透途徑，因此在充電過程中會加速硫化物SSE的分解。即使只是添加了非常少量的碳添加劑，硫化物SSE也會在電解液/碳上發生嚴重分解界面導致嚴重的副反應，并在碳添加劑和SSE之間形成不良的界面層。因此，碳添加劑的使用阻礙了ASSLIB的電化學性能，必須要克服在基于硫化物的ASSLIB中的正極復合材料上使用碳添加劑所帶來的阻礙，
基于此，加拿大西安大略大學孫學良院士課題組提出了一種通過構造基于硫化物的ASSLIB的半導體聚合物薄膜來實現高倍率容量的優異電化學性能的策略。通過分子層沉積（MLD）成功地在碳添加劑（CNT）和LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）的富鎳層狀正極材料上成功構建了均勻且共形的聚（3,4-乙撐二氧噻吩）（PEDOT）修飾。
文章要點：
1）PEDOT改性不僅有效地減輕了陰極中碳添加劑引起的硫化物SSE的分解，而且還顯著抑制了充電/放電過程中陰極材料與硫化物SSE之間的副反應。
2）ASSLIB的電化學性能得到顯著改善，包括更高的初始放電容量，增強了循環穩定性，改善了平均放電電位以及降低電壓極化。更重要的是，在陰極復合物中成功應用半導體添加劑可顯著提高倍率能力，在1C時容量超過100 mAh g-1，是裸電極的10倍。
3）XPS和同步加速器XANES分析表明，通過PEDOT改性可有效抑制正極復合物中硫化物SSE的分解和嚴重的界面副反應。
Deng,Sixu, et al, Eliminating the Detrimental Effects of Conductive Agents inSulfide-Based Solid-State Batteries, ACS Energy Lett., 2020
DOI:10.1021/acsenergylett.0c00256
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c00256
