1. PANS：具有互連通道的分層多孔金納米結構用以電催化還原CO2以進行有效的質量傳輸
電催化還原CO2是從氣態CO2提取可再生能源的一種有效的方法。納米結構的發展提高了電催化CO2獲取增值化學品的能效和選擇性，但是復雜的納米結構由于在強力電解過程中的質量傳遞不良而限制了CO2轉化率。近日，韓國科學技術院Seokwoo Jeon等人提出了一種3D分層多孔金（N/M-Au）納米結構，該結構具有相互連通的大孔通道和通過鄰近場納米圖案（PnP）形成的大量納米孔。使用這種光刻技術，可以生產出具有良好控制的孔徑和連接網絡的N/ M-Au納米結構。
文章要點：
1）通過PnP和電鍍技術的簡單制造工藝，可以輕松地修改3D Au納米結構并將其縮放至晶圓尺寸。同時，分層納米結構中的許多納米孔提供的電化學活性表面積比電鍍Au膜大66.1倍，每質量的jCO比納米多孔Au膜高3.96倍。
2）相互連接的大孔網絡即使在強大的電解過程中也能產生有效的質量傳遞，與之前報道的納米結構電極相比，其具有較高的質量活性。研究人員使用不同的3D Au納米結構：納米孔Au（N-Au），大孔Au（M-Au）和N / M-Au，系統地研究和比較了電子和離子傳輸對電催化CO2還原反應的影響。在N / M-Au納米結構中，由于高活性和大表面積，納米孔有助于提高選擇性，并且具有亞微米孔的互連通道為離子和質子在電解質中提供了有效的質量傳輸路徑。在0.324 V的低電勢下（相對于可逆氫電極[VRHE]），分層多孔Au的每質量Au的CO分流密度比納米多孔Au高2.4倍。
3）研究人員通過對3D納米結構內的傳質效應作為系統模型研究，發現其具有重要價值。此外，具有模擬的最佳孔徑和分布的分層多孔納米結構可以有效地用于下一步氣相二氧化碳還原或適用于不同的能源裝置，例如電池和燃料電池。
Hyun,et al, Hierarchically porous Au nanostructures with interconnected channels forefficient mass transport in electrocatalytic CO2 reduction, PANS,2020
DOI: 10.1073/pnas.1918837117
https://www.pnas.org/content/117/11/5680
2. Chem：二茂鐵垂直分子隧道結電荷傳輸的氧化還原控制
分子隧穿器件是未來電子器件的重要研究方向，具有非常小的尺寸和可調的功能。通過分子隧道利用各種化學物理和化學機制來調節電荷傳輸的能力，是實現功能性系統的關鍵。近日，英國蘭開斯特大學的Colin J. Lambert與美國加州大學洛杉磯分校的段鑲鋒等人，報道了一種新的氧化還原控制方法，用于控制垂直金/自組裝單層(SAM)/ 基于二茂鐵基SAM的單層石墨烯(SLG)的隧道結中的橫向電荷傳輸。
本文要點：
1）通過SLG上的化學/電化學氧化還原反應，隧道結可以在具有較大開/關電導比的中性和氧化態之間進行切換。
2）在石墨烯上實現化學/電化學氧化還原反應的空間分離；
3）自組裝單層膜中的可逆氧化還原反應會改變電導；
Jiaet al.，Redox Controlof Charge Transport in Vertical Ferrocene Molecular Tunnel Junctions. Chem.
DOI:10.1016/j.chempr.2020.02.018
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.02.018
3. Matter: 通過皺折Au-CNT陣列制成的高性能電極，用于可拉伸超級電容器
伸縮式超級電容器由于能夠用作伸縮式電子設備，生物集成電子設備和可穿戴電子設備的獨立的電源，近年來得到廣泛研究。納米材料包括金屬，碳，贗電容性聚合物，MXene，和金屬氧化物已被用于制造這類器件。尤其是，由碳納米材料（例如，活性炭，石墨烯，碳納米管）制成的可拉伸超級電容器由于其低成本，高表面積和長循環壽命而非常具有應用前景。目前大多數可拉伸電極是由薄膜材料制成的，由于剛性活性材料和軟質基材之間的機械性能不匹配，因此在制造過程中會出現開裂的問題。電極承受較大且反復的應變，導致其電化學性能明顯下降。近年來，已經探索出垂直排列的CNT陣列電極來制造堅固且可拉伸的超級電容器。皺縮的CNT陣列的主要優點包括其可調控的孔結構，較短的離子傳輸時間和較低的離子擴散阻力，從而使其具有高功率碳納米管陣列電極的特征，使其即使在承受大的應變（例如300％）時也不會開裂，從而獲得了更好的機械強度。此外，皺折的CNT陣列電極可以通過直接噴涂輕松地修飾成具有高性能的混合高性能超級電容器。
盡管有這些優點，但皺縮的CNT陣列電極仍具有相對較大的電阻，特別是在極大的機械應變下（例如800％的面積應變），這會導致高速充電/放電測量的性能不佳。這種現象主要是由于良好連接的CNT網絡的破壞以及在極大的機械應變下單個納米管之間的不良物理接觸所致。該電阻問題極大地限制了皺紋的CNT陣列電極的功率密度和速率能力，成為其在某些應用中使用的障礙。有鑒于此，杜克大學的Jeffrey T. Glass和密歇根州立大學曹長勇教授等人合作，提出了一種在較大應變變形下降低皺縮的CNT陣列電阻的簡便方法，設計制備了一種基于折皺的Au涂層碳納米管陣列（Au-CNT陣列）的耐用且高性能的可拉伸電極。
本文要點：
1）首先在CNT陣列的頂部沉積了一層金屬薄膜，以形成Au改性的CNT林電極。Au修飾的CNT陣列（稱為Au-CNT陣列）增加了CNT陣列與預應變基底之間的接觸面積，這促進了陣列的轉移。更重要的是，Au修飾的CNT陣列網絡將電極的電阻降低了一個數量級，同時保持了皺折的CNT陣列的獨特多孔結構。
2）實驗測量表明，在高速充電/放電測量中，在非常大的機械應變（即800％面積應變）下獲得了幾乎恒定的電化學性能。所制備的對稱超級電容器在大應變和40 mA cm-2的電流密度下顯示出約6 mF cm-2的最大比電容，表現出卓越的機械和電化學穩定性。
3）具有高功率密度和快速充電/放電能力的Au-CNT陣列電極和相應的全固態超級電容器的成功開發，代表了基于垂直排列的CNT陣列的高拉伸性，高性能超級電容器發明的重大進步。
YihaoZhou et al. Robust and High-Performance Electrodes via Crumpled Au-CNT Forestsfor Stretchable Supercapacitors. Matter, 2020.
DOI:10.1016/j.matt.2020.02.024
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.024
4. Angew：配位調控選擇性：高負載鉬單原子催化劑上的兩電子氧還原
單原子催化劑（SACs）在電催化方面具有巨大潛力。通過調整中心金屬原子，相鄰的配位摻雜劑和金屬負載，可以合理地優化SACs的性能。但是，由于合成方法的局限性以及對結構-性質關系的理解不足，優化SACs的性能仍然是一個巨大的挑戰。近日，阿德萊德大學喬世璋團隊報道了一種新型Mo SACs，其具有獨特的O，S雙配位和超過10 wt％的高金屬負載量，并對其電催化O2還原制H2O2的性能進行了研究。
本文要點：
1）作者以MgO為模板，通過混合前驅體熱解成功制備了該新型的Mo SACs，該催化劑具有獨特的O，S雙配位，Mo負載量超過10 wt％。作者通過高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡和擴展的X射線吸收精細結構對其進行了表征。
2）實驗發現，該SACs可以通過2e-途徑催化氧還原反應，在0.10 M KOH中H2O2的選擇性高于95％。
3）電化學測試和理論計算均揭示了Mo單原子和配位結構的關鍵作用。
ChengTang, et al. Coordination Tunes Selectivity: Two‐Electron Oxygen Reduction on High‐Loading Molybdenum Single‐AtomCatalysts. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202003842
https://doi.org/10.1002/anie.202003842
5. Angew：電活性MOFs作為水性介質中自增強電化學發光發射體
金屬有機框架（MOFs）由于導電性差，在電化學領域的應用受到限制。近日，南京大學Jianping Lei，南京師范大學Yafei Li等合作，報道了首次將電活性MOF（E-MOF）用作在水性介質中的高度結晶的電化學發光（ECL）發射體。
本文要點：
1）作者通過溶劑熱方法，采用氫醌和菲咯啉混合配體分別作為氧化對和還原對，合成了該E-MOF。
2）有趣的是，得益于獨特的框架結構，該E-MOF在共反應劑和湮滅ECL過程中均顯示出具有表面狀態機制的高效ECL發射。
3）更重要的是，該E-MOF的陽離子自由基通過預還原電解的積累，可以實現具有高穩定性的自增強ECL發射，作者進一步通過密度泛函理論從理論上確定了自增強的機制。
ZhongchaoJin, et al. Electroactive Metal?Organic Frameworks as Emitters for Self‐EnhancedElectrochemiluminescence in Aqueous Medium. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202002713
https://doi.org/10.1002/anie.202002713
6. Angew：共結晶誘導的自發去消旋化：去消旋化的一般熱力學方法
產生對映體純化合物的方法至關重要，特別是在制藥工業中。從外消旋混合物出發，利用結晶誘導非對映體轉化，理論上可以實現對所需映異構體的100％轉化。近日，比利時天主教魯汶大學Tom Leyssens，Olivier Riant等報道了一種基于共結晶的新的通用簡單的熱力學去消旋化方法。
本文要點：
1）作者將手性化合物S-3-苯基丁酸（S-PBA）與(R,S)‐4,4‐dimethyl‐1‐(4‐fluorophenyl)‐2‐(1H‐1,2,4‐triazol‐1‐yl)‐Pentan‐3‐one（RS-BnFTP）（一種殺真菌化合物）共結晶，獲得了二者共晶的非對映異構體對，[（S）-BnFTP-（S）-3- PBA]和[（R）-BnFTP-（S）-3- PBA]。
2）有趣的是，每個非對映異構體都結晶在一個手性空間群中，其中不對稱單元僅包含一種目標化合物BnFTP的對映體以及S-PBA。
MichaelGuillot, et al. Co‐crystallization induced spontaneous deracemization: A generalthermodynamic approach to deracemization. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202002464
https://doi.org/10.1002/anie.202002464
7. AM: 多重NIR-II探針用于淋巴結侵入的癌癥檢測和成像引導手術
腫瘤淋巴結（LN）轉移是腫瘤分期和治療決策的主要預后因素。然而，同時可視化轉移和進行成像引導的淋巴結手術是具有挑戰性的。于此，美國國立衛生研究院陳小元、南方科技大學梁永曄、武漢理工大學張明曦和吉林大學朱守俊等人報道了使用非重疊NIR-II探針的多重近紅外-II（NIR-II）體內成像系統，其具有顯著抑制的光子散射和零自發熒光，從而可以可視化轉移性腫瘤和腫瘤轉移性近端LNs切除。
本文要點：
1)在NIR-IIa（1100-1300 nm）窗口中，篩選了一種明亮且尋求腫瘤的供體-受體-供體（D-A-D）染料IR-FD，以進行原發/轉移性腫瘤成像。這種優化的D-A-D染料在水溶液（≈6.0%）中表現出大大提高的有機D-A-D熒光團的量子產率和良好的體內性能。
2）具有致密聚合物涂層的超亮PbS/CdS核/殼量子點（QD）用于在NIR-IIb（>1500nm）窗口中可視化癌癥侵入的前哨LN。與臨床使用的吲哚菁綠相比，QD顯示出優異的亮度和光穩定性（即使在連續激光照射5小時后也沒有明顯的漂白）；因此，前哨LN檢測僅需要皮摩爾劑量。這種雙NIR-II圖像引導手術的組合可以在明亮的光線下進行，增加了其在臨床使用中的便利性和吸引力。
Tian,R., et al. Multiplexed NIR‐II Probes for Lymph Node‐Invaded CancerDetection and Imaging‐Guided Surgery. Adv. Mater. 2020,32, 1907365.
https://doi.org/10.1002/adma.201907365
8. AM：一種用于高效膠體量子點太陽能電池的化學正交空穴傳輸層
膠體量子點(CQDs)因其溶液易處理和帶隙可調諧而備受關注。CQD光電器件性能的提高需要對器件材料棧中各層的性能進行精細控制。這對目前最好的CQD太陽能電池來說極具有挑戰性，因為這些電池主要采用p型空穴傳輸層(HTL)，在CQD活性層的頂部使用1,2-乙醇二硫醇(EDT)配體交換實現。
研究表明，EDT的高反應活性會導致活性層發生嚴重的化學腐蝕，從而導致電荷提取能力的退化。將元素映射與CQD太陽能電池的空間電荷收集效率相結合，證明了主導現有CQD光伏器件性能的關鍵材料接口。近日，多倫多大學的Edward H. Sargent等人開發一種由丙二酸交聯CQDs組成的化學正交HTL。
本文要點：
1）新的交聯策略保留了活性層的表面化學性質，同時提供了所需的有效電荷提取。
2）新的HTL可使活性層中的電荷載體擴散長度增加了1.4倍；因此，與EDT標準電池(12.2%)相比，功率轉換效率提高到13.0%。
Biondiet al., A Chemically Orthogonal Hole Transport Layer for Efficient
ColloidalQuantum Dot Solar Cells. Adv. Mater. 2020, 1906199
DOI:10.1002/adma.201906199
https://doi.org/10.1002/adma.201906199
9. AM: 大尺寸二維單晶的設計生長
在“post-Moore's Law”時代，人們期望新材料帶動電子和光電子學下一代革命性技術的發展，其中二維材料由于其具有原子級的厚度，優異的性能以及與傳統金屬氧化物半導體處理技術互補的兼容性，從而在邏輯，存儲，光電和光子2D器件的制造方面具有巨大的潛力，被認為是超越體相材料的非常有前途的候選材料。
大尺寸的2D單晶是材料是高度集成的2D器件的大規模應用中的最終質量和性能高度一致的前提。但是目前將所有2D單晶生長到晶圓級仍然非常困難。因此，進一步建立對各種2D單晶的受控生長的系統理解至關重要。有鑒于此，北京大學Kaihui Liu團隊對大尺寸二維單晶的設計生長領域進行了總結。
本文要點：
1）作者總結了生長晶體的四個關鍵部分，即成核控制，促進生長，表面工程和相控制，它們在生長期間的不同時期是可控的。
2）此外，作者還討論了2D單晶的設計生長和潛在應用，表明這些先進的2D單晶材料的光明前景。
CanLiu, et al. Designed Growth of Large‐Size 2D Single Crystals. Adv. Mater., 2020,
DOI: 10.1002/adma.202000046
https://doi.org/10.1002/adma.202000046
10. Nano Energy：揭示納米級電極材料的粗糙度與電沉積的關系
鈉金屬是可充電鈉離子電池有吸引力的負極材料，但是，鈉枝晶的生長會引起鈉離子電池嚴重的安全問題。隨著對固體電解質中間相（SEI）的改進，通過對電極進行工程設計可有效抑制鈉枝晶生長。然而，迄今為止，對于鈉金屬在納米尺度上的生長機制的了解仍然有限。近日勞倫斯·伯克利國家實驗室Haimei Zheng和斯坦福大學，SLAC國家加速器實驗室崔屹等人報告了一個原位電極在不同表面粗糙度（例如，平坦或急劇曲率）的電化學液體TEM電池中鈉電沉積的研究。
文章要點：
1）研究人員開發了電化學液體TEM電池，其中電極的表面粗糙度不同。使用具有25 nm厚的低應力氮化硅膜的Si晶片作為成像膜來制造電化學液體電池。制備的自包含的納米電池單元放入定制的TEM支架中，以進行原位 TEM實驗。工作電極和對電極用鋁線鍵合，鋁線與TEM支架尖端/電化學工作站相連，用于原位 TEM實驗。
2）使用原位TEM進行的實時觀察，揭示了鈉金屬電沉積的細節。在平坦的電極表面上可獲得相對較大的Na晶粒（以微米為單位）。局部SEI厚度變化會影響生長速率，從而影響單個晶粒的形態。相反，小的Na晶粒（幾十納米）在電極上具有急劇曲率的點上爆炸性地生長。新形成的Na晶粒優先沉積在靠近電極的現有晶粒的底部。
3）使用基于連續介質的計算模型進行的進一步研究表明，堿金屬的生長模式（例如 Na）受SEI傳輸性質的強烈影響。
ZhiyuanZeng, et al, Electrode Roughness Dependent Electrodeposition of Sodium at theNanoscale, Nano Energy, 2020
DOI:10.1016/j.nanoen.2020.104721.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520302780
