1. Science:少層Sn烯中的II型伊辛配對(duì)
超導(dǎo)性通常不會(huì)出現(xiàn)在磁場(chǎng)存在的條件下,因?yàn)榇艌?chǎng)傾向于破壞實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)所需的電子配對(duì)。然而,有些材料不受此限制,例如不久前發(fā)現(xiàn)的伊辛超導(dǎo)體——在很高的磁場(chǎng)強(qiáng)度下依舊維持了超導(dǎo)性質(zhì)。伊辛配對(duì)最早在過渡金屬硫族化合物(例如MoS2)中被發(fā)現(xiàn)。最近的研究表明實(shí)現(xiàn)二維超導(dǎo)體的伊辛配對(duì)同樣離不開自旋-軌道耦合(注:自旋-軌道耦合已被證明是實(shí)現(xiàn)拓?fù)洳牧喜豢扇鄙俚囊蛩兀_@種配對(duì)機(jī)制依賴于中心對(duì)稱性破缺,且在溫度逼近絕對(duì)零度時(shí),其面內(nèi)極化磁場(chǎng)具有發(fā)散特征。近日,馬克斯普朗克研究所Jurgen H. Smet、清華大學(xué)張定、北京師范大學(xué)劉海文等人的研究表明,在最近發(fā)現(xiàn)的超導(dǎo)少層Sn烯(外延應(yīng)力型灰Sn)中,軌道指數(shù)不同的能帶中的載流子表現(xiàn)出明顯的伊辛配對(duì)特征。
2. Nature:中心體的錨定調(diào)控神經(jīng)前體細(xì)胞特性和大腦皮層的形成
RGPs是主要的神經(jīng)祖細(xì)胞,它們?cè)诓溉閯?dòng)物大腦皮層的發(fā)育中產(chǎn)生神經(jīng)元和神經(jīng)膠質(zhì)。在RGP中,中心體位于遠(yuǎn)離大腦皮層心室區(qū)頂表面核的位置。但是,中心體這種獨(dú)特亞細(xì)胞組織的分子基礎(chǔ)和精確功能是未知的。有鑒于此,清華大學(xué)的時(shí)松海和史航等研究人員,發(fā)現(xiàn)中心體的錨定調(diào)控神經(jīng)前體細(xì)胞特性和大腦皮層的形成。
本文要點(diǎn):
1)研究人員在小鼠中發(fā)現(xiàn)將中心體錨定到頂膜可控制大腦皮層放射狀神經(jīng)膠質(zhì)祖細(xì)胞(RGPs)的機(jī)械性能,從而控制其有絲分裂行為以及大腦皮層的大小和形成。
2)RGP的母源中心體發(fā)育產(chǎn)生遠(yuǎn)端附件,將其錨定在頂膜上。選擇性敲除中心體蛋白83(CEP83)消除了這些遠(yuǎn)端附件,并破壞了中心體在頂膜的錨定,導(dǎo)致微管紊亂以及頂膜的拉伸和變硬。
3)CEP83的敲除還激活了yes-相關(guān)蛋白(YAP),并促進(jìn)了RGP的過度增殖,以及隨后間期祖細(xì)胞過度增殖,這導(dǎo)致了皮層形成異常折疊的擴(kuò)大。
4)同時(shí),敲除YAP抑制了由CEP83缺失引起的皮質(zhì)增大和折疊。
這些結(jié)果表明中心體在調(diào)節(jié)神經(jīng)祖細(xì)胞的機(jī)械特征以及哺乳動(dòng)物大腦皮層的大小和構(gòu)型方面未知的功能。
WeiShao, et al. Centrosome anchoring regulates progenitor properties and corticalformation. Nature, 2020.
DOI:10.1038/s41586-020-2139-6
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2139-6
3. Nature:冷凍電鏡(STEM)揭示鐵蛋白結(jié)晶機(jī)理
蛋白質(zhì)結(jié)晶過程在結(jié)構(gòu)生物學(xué)、疾病研究和制藥等領(lǐng)域是相當(dāng)重要的內(nèi)容。最近的共識(shí)是,非經(jīng)典結(jié)晶過程(包括最初無(wú)定形前驅(qū)體相的形成)——經(jīng)常發(fā)生在蛋白質(zhì)、有機(jī)物和無(wú)機(jī)物的結(jié)晶過程中。也因此,研究人員提出了兩步成核理論——初始的低密度溶劑化無(wú)定形集合體隨后變得致密,導(dǎo)致成核發(fā)生。兩步成核理論與經(jīng)典成核理論不同,后者認(rèn)為溶液中的晶核具有與最終晶態(tài)物質(zhì)相同的密度和結(jié)構(gòu)。最近,有研究人員直接觀測(cè)到了蛋白質(zhì)的經(jīng)典成核過程。但迄今為止,尚未有研究報(bào)道非經(jīng)典蛋白質(zhì)結(jié)晶化過程的分子機(jī)理。為了確定無(wú)定型前驅(qū)體的本質(zhì)以及其是否伴隨結(jié)晶化(如果有,分子尺度的結(jié)構(gòu)有序如何形成),需要對(duì)結(jié)晶過程進(jìn)行三維分子尺度成像。
有鑒于此,魏茨曼科學(xué)研究院Boris Rybtchinski、Lothar Houben等人采用冷凍STEM研究了鐵蛋白聚集體結(jié)晶過程中的不同階段,并采用同步迭代圖像重建技術(shù)構(gòu)建了具有分子級(jí)精度的3D結(jié)晶過程圖像。
本文要點(diǎn):
1)隨著聚集體的晶序逐漸增加,密度也由外而內(nèi)逐漸增加。
2)實(shí)驗(yàn)并未觀測(cè)到經(jīng)典成核過程通常具有的高度有序微小結(jié)構(gòu),但偶爾能在單個(gè)無(wú)定形聚集體中觀測(cè)到幾個(gè)有序疇域——該現(xiàn)象不能用經(jīng)典成核理論或兩步成核理論解釋。
最后,作者指出,蛋白質(zhì)結(jié)晶化過程的分子尺度分析表明去溶劑化可能是有序性連續(xù)演變過程中的驅(qū)動(dòng)力。這種觀點(diǎn)超出了現(xiàn)有成核模型能解釋的范圍,但卻與之前發(fā)現(xiàn)的許多蛋白質(zhì)結(jié)晶機(jī)制是一致的。
圖. 鐵蛋白溶液的冷凍電鏡圖。
Houben,L. et al. A mechanism of ferritin crystallization revealed by cryo-STEMtomography. Nature 579, 540–543 (2020).
DOI:10.1038/s41586-020-2104-4
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2104-4
4. Nature:利用納米等離子體實(shí)現(xiàn)皮秒(ps)開關(guān)
超寬頻信號(hào)和太赫茲波在量子測(cè)量,成像、傳感技術(shù),以及超高數(shù)據(jù)速率通信等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用,進(jìn)而使得超快電子學(xué)吸引了大量關(guān)注。在這些應(yīng)用中,電子開關(guān)的高速運(yùn)轉(zhuǎn)是具有挑戰(zhàn)性的,特別是當(dāng)需要高振幅輸出信號(hào)時(shí)。例如,雖然場(chǎng)效應(yīng)和雙極結(jié)型器件具有良好的可控性和穩(wěn)定性,但其相對(duì)于開態(tài)電流較大的輸出電容極大地限制了其切換速度。
最近,瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Elison Matioli等人基于納米尺度等離子體設(shè)計(jì)了一個(gè)新穎的片上全電子式器件,在較大的功率范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了電信號(hào)的皮秒級(jí)切換速度。
本文要點(diǎn):
1)納米等離子體微小體積區(qū)域內(nèi)的超高電場(chǎng)導(dǎo)致了超快電子轉(zhuǎn)移,因此實(shí)現(xiàn)了超短時(shí)間響應(yīng)。具體而言,實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了>10V/ps的超快切換速度,比場(chǎng)效應(yīng)晶體管高出2個(gè)數(shù)量級(jí),比傳統(tǒng)電子開關(guān)高出10倍。實(shí)驗(yàn)測(cè)得的上升時(shí)間低至5ps,進(jìn)一步降低該值則需改進(jìn)實(shí)驗(yàn)裝置。
2)將這些器件與偶極天線集成,實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了高功率太赫茲信號(hào)的發(fā)射,遠(yuǎn)高于小型固態(tài)電子器件的最優(yōu)值。
最后,作者指出,納米等離子體開關(guān)的集成便利性和小型化使其在成像、傳感、通訊和生物醫(yī)學(xué)方面具有良好的應(yīng)用前景。
圖. 納米等離子體開關(guān):概念示意圖。
SamizadehNikoo, et al. Nanoplasma-enabled picosecond switches for ultrafast electronics.Nature 579, 534–539 (2020).
DOI:10.1038/s41586-020-2118-y
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2118-y
5. Nature Energy: CO2RR過程中原位生成的Cu表面結(jié)構(gòu)和Cu(I)物種在C2+產(chǎn)物選擇性中的作用
CO2高效電化學(xué)轉(zhuǎn)化為燃料和原料的制備提供了一條途徑。Cu催化劑在CO2電還原過程中對(duì)多碳產(chǎn)物具有選擇性,但是其表面結(jié)構(gòu)和氧化物的存在所起的作用尚未完全理解。近日,馬克斯·普朗克學(xué)會(huì)弗里茨·哈伯研究所BeatrizRoldan Cuenya等報(bào)道了通過脈沖CO2電解調(diào)節(jié)Cu催化劑的形態(tài)和氧化態(tài),從而提高生成乙醇的效率。
本文要點(diǎn):
1)作者通過合理設(shè)計(jì)施加的脈沖電勢(shì),實(shí)現(xiàn)在CO2RR的同時(shí)調(diào)整Cu催化劑的表面結(jié)構(gòu)和組成。
2)作者通過分析循環(huán)伏安曲線和非原位原子力顯微鏡數(shù)據(jù)來(lái)監(jiān)測(cè)催化劑形態(tài)的演變,而表面的化學(xué)狀態(tài)則通過準(zhǔn)原位X射線光電子能譜進(jìn)行了監(jiān)測(cè)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),缺陷和Cu(I)物種的持續(xù)再生的協(xié)同作用有利于C-C耦合。
3) 作者還研究了C2+產(chǎn)品產(chǎn)量的增加(在-1.0 V(相對(duì)于可逆氫電極)下,76%的乙烯,乙醇和正丙醇選擇性)與Cu(100)臺(tái)階,Cu2O和Cu(100)缺陷的存在之間的相關(guān)性。
該工作得出的基本理解對(duì)合理制備具有特定表面結(jié)構(gòu)和成分的電化學(xué)界面用于CO2RR選擇性生成C2產(chǎn)品非常有價(jià)值。
RosaM. Arán-Ais, et al.The role of in situ generated morphological motifs and Cu(I) species in C2+ productselectivity during CO2 pulsed electroreduction. Nature Energy, 2020,
DOI: 10.1038/s41560-020-0594-9
https://www.nature.com/articles/s41560-020-0594-9
6. Nature Commun.:3D打印導(dǎo)電聚合物
導(dǎo)電聚合物在儲(chǔ)能、柔性電子、生物電子等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。然而,導(dǎo)電聚合物的制備主要依靠傳統(tǒng)方法,如噴墨印刷、絲網(wǎng)印刷和電子束光刻,其局限性阻礙了導(dǎo)電聚合物的快速創(chuàng)新和廣泛應(yīng)用。有鑒于此,麻省理工學(xué)院趙選賀等人介紹了一種基于聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)的導(dǎo)電聚合物墨水,實(shí)現(xiàn)了導(dǎo)電聚合物微結(jié)構(gòu)的高效、快速3D打印。
本文要點(diǎn):
1)所得的導(dǎo)電聚合物油墨顯示出卓越的3D可印刷性,能夠?qū)崿F(xiàn)高分辨率(超過30 μm),高長(zhǎng)寬比(超過20層)以及導(dǎo)電聚合物的可重復(fù)生產(chǎn),這些聚合物也易于與其他3D打印材料(例如絕緣彈性體)集成實(shí)現(xiàn)多材料3D打印。
2)3D打印的導(dǎo)電聚合物經(jīng)干燥退火后可在干燥狀態(tài)下提供高導(dǎo)電性(電導(dǎo)率超過155 S cm?1)和靈活的PEDOT:PSS 3D微結(jié)構(gòu)。此外,經(jīng)過干燥退火的3D打印導(dǎo)電聚合物可通過在潮濕環(huán)境中溶脹而輕松地轉(zhuǎn)變成柔軟(楊氏模量低于1.1 MPa)但具有高導(dǎo)電性(導(dǎo)電率高達(dá)28 S cm?1)的PEDOT:PSS水凝膠。
3)PEDOT:PSS的成功3D打印具有重要的現(xiàn)實(shí)價(jià)值,研究人員進(jìn)一步以便捷、快速且簡(jiǎn)化的方式演示了基于3D打印的高密度柔性電子電路和軟神經(jīng)探針的制造。
這項(xiàng)工作不僅解決了導(dǎo)電聚合物3D打印中的現(xiàn)有挑戰(zhàn),而且為基于導(dǎo)電聚合物的柔性電子產(chǎn)品、可穿戴設(shè)備和生物電子學(xué)提供了一種有前途的制造策略。
HyunwooYuk, et al. 3D printing of conducting polymers. Nat.Commun. 2020, 11 (1), 1604.
DOI:10.1038/s41467-020-15316-7
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15316-7
7. Chem. Rev.: MOFs在多相催化中的最新進(jìn)展、新趨勢(shì)和未來(lái)展望
當(dāng)今,95%以上的化學(xué)產(chǎn)品都是通過催化過程生產(chǎn)的,這使得對(duì)更高效催化材料的研究成為一個(gè)充滿活力的研究領(lǐng)域。在催化研究方面,金屬有機(jī)框架(MOFs)為新型固體催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了巨大的機(jī)會(huì),MOF作為潛在的多相催化劑具有多種優(yōu)勢(shì):(i)前所未有的結(jié)構(gòu)多樣性;(ii)有機(jī)-無(wú)機(jī)的內(nèi)在雜化特性;(iii)非配位金屬位點(diǎn);(iv)合理設(shè)計(jì)的潛力;(v)結(jié)構(gòu)精確的孔隙。過去十年來(lái)發(fā)表的有關(guān)MOF基催化劑的出版物數(shù)量不斷增多也反映了這一點(diǎn)。
有鑒于此,沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)(KAUST)催化中心的Jorge Gascon教授等人,綜述了近年來(lái)MOFs在多相催化中的應(yīng)用研究進(jìn)展。
本文要點(diǎn):
1)本文對(duì)具有固有的熱催化活性的MOF,作為摻入金屬納米粒子的宿主,作為制造復(fù)合催化劑的前驅(qū)體以及在光催化和電催化過程中具有活性的MOF催化劑進(jìn)行了評(píng)述,最后對(duì)未來(lái)的研究方向進(jìn)行了展望。
2)MOF電催化劑面臨的問題可歸納為三大類:電導(dǎo)率,穩(wěn)定性和活性。導(dǎo)電性有望通過將催化劑與導(dǎo)電粘合劑混合以及納米結(jié)構(gòu)化的各向異性2D MOF得以解決,但是提高M(jìn)OF的固有電導(dǎo)率存在更多問題。
3)穩(wěn)定性仍然是MOF電催化劑面臨的主要挑戰(zhàn),因?yàn)楫?dāng)前感興趣的大多數(shù)電催化反應(yīng)都是在極端的酸性或堿性條件下進(jìn)行的。考慮到大多數(shù)MOF甚至在中性水性電解質(zhì)中的穩(wěn)定性都有限,穩(wěn)定性挑戰(zhàn)仍然很重要。從功能的角度來(lái)看,盡管穩(wěn)定性挑戰(zhàn)仍然很大,但通過原位MOF分解形成的某些催化劑具有優(yōu)異的催化活性。
總之,該工作有助于促進(jìn)MOFs在多相催化中的進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。
AnastasiyaBavykina et al. Metal–Organic Frameworks in Heterogeneous Catalysis: Recent Progress, NewTrends, and Future Perspectives. Chem. Rev., 2020.
DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00685
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00685
8. Nano Lett.: 乙酰丙酮鋯表面修飾助力低效率滾降的頂發(fā)射CsPbI3 LED
鈣鈦礦金屬鹵化物有望作為下一代高品質(zhì)照明和高清晰度顯示器的發(fā)光材料。高質(zhì)量鈣鈦礦材料的制備和器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效率、高穩(wěn)定的鈣鈦礦發(fā)光二極管(LED)至關(guān)重要。近日,吉林大學(xué)William W. Yu、Yu Zhang,香港城市大學(xué)Andrey L. Rogach等人對(duì)CsPbI3量子點(diǎn)和其器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)了低效率滾降的頂發(fā)射CsPbI3 LED。
本文要點(diǎn):
1)將乙酰丙酮鋯用作共前體合成的CsPbI3量子點(diǎn)(QDs),其光致發(fā)光量子效率可提高到90%以上。
2)利用底部電極和頂部電極之間的強(qiáng)微腔共振,設(shè)計(jì)具有高導(dǎo)熱率(以更好地消散在高電流密度下產(chǎn)生的焦耳熱)的Si襯底上的頂部發(fā)射器件結(jié)構(gòu),以提高光提取效率。
3)基于這些改進(jìn),Zr修飾的CsPbI3 LED在108 mA cm–2的電流密度下顯示出13.7%的外部量子效率(EQE),峰位為686 nm。并具有低效率滾降(在500 mA cm–2的高電流密度下保持12.5%的EQE)和14 725 cdm–2的高亮度,穩(wěn)定性得到顯著地提高。
MinLu, et al. Bright CsPbI3 Perovskite Quantum DotLight-Emitting Diodes with Top-Emitting Structure and a Low Efficiency Roll-OffRealized by Applying Zirconium Acetylacetonate Surface Modification. Nano Lett.2020.
DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00545
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c00545