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1. Nature electronics：基于量子點的溶液處理上轉換光電探測器

上轉換光電檢測器將光子從紅外轉換為可見光譜，并在諸如紅外檢測和成像等應用中使用。但是，高性能上變頻設備通常基于真空沉積的材料，這種材料昂貴且需要高工作電壓，這限制了它們在柔性系統中的實現。近日，上海科技大學寧志軍等人報道了溶液處理的光學上轉換光電探測器，其光子到光子的轉換效率高達6.5％，導通電壓低至2.5V。

文章要點：

1) 器件包括用于收集紅外光的膠體硫化鉛量子點層，該層與硒化鎘/硒化鋅量子點層整體耦合以產生可見光。

2) 通過將銀納米顆粒結合到電子傳輸層中以實現載流子隧穿，優化了這些器件中的電荷提取層。光電探測器表現出低的暗電流，高的探測靈敏度（6.4×10¹² Jones）和毫秒級的響應時間，并且與柔性基板兼容。該器件還可用于體外生物成像。

WenjiaZhou, et al. Solution-processed upconversion photodetectors based onquantum dots. Nature electronics 2020.

DOI:10.1038/s41928-020-0388-x

https://www.nature.com/articles/s41928-020-0388-x

2. Nature Commun.: SAPO-34催化劑中的積碳生成機理

多環芳烴化合物（polycyclic aromatic hydrocarbon, PAH）在積碳和催化劑的失活過程中是關鍵步驟，和煙煤生成的過程類似，是一種芳烴產物的聚合反應過程。此外，在分子篩中的孔道中進行的反應，PAH對催化反應過程產生影響，會造成催化劑的失活。

由于分析催化劑中原位生成的產物具有較大難度，因此對于PAH反應機理難以弄清楚。大連化物所劉中民、魏迎旭通過先進的測試方法研究了多環芳烴PAH生成積碳和催化劑的失活中的關鍵步驟，具體包括同位素標記的MALDIFT-ICR質譜方法對反應機理進行研究。研究了以SAPO-34分子篩為模型催化劑進行的MTO（methanol to olefin）作為模型反應中的機理。

本文要點：

1）通過氫氟酸溶解-CCl₄萃取方法對沉積的碳物種進行標定。通過GC-MS方法對萃取得到的碳物種進行分析。在475 ℃中進行MTO催化反應，并對不同反應時間中收集的積碳物種進行分析（5 min，30 min，55 min，130 min）。

2）通過¹³C-標記的甲醇和氘代甲醇進行催化反應，并通過MS分析，發現幾種產物：C₂₇H₁₆，C₄₃H₂₂，C₅₆H₂₈。通過類似的過程對其他幾種分子篩進行分析：SAPO-35，SAPO-18，DNL-6。通過密度泛函理論（DFT），可以根據CHA籠的大小分析產物的最大結構，發現高密度的芳烴分子（比芘分子更大的）難以在CHA型籠中生成，因為熱力學上的不穩定性導致。

3）通過以上研究，作者認為包含芴、菲、芘結構的非線性交聯分子更容易在SAPO-34催化劑的殼層中沉積，是導致催化劑活性降低的主要原因。

NanWang, et al. Molecular elucidating of an unusual growth mechanism forpolycyclic aromatic hydrocarbons in confined space. Nat Commun 2020, 11, 1079.

DOI: 10.1038/s41467-020-14493-9

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14493-9

3. Nature Commun.: 紫外光和可見光的協同光活化可使CZA上的低溫甲醇合成得到增強

利用CO₂合成甲醇（MeOH）被認為是降低大氣中CO₂含量和減少對化石燃料依賴的一種非常有前景的技術。然而，從CO₂轉化為MeOH的反應固有地受到熱力學和高能耗操作條件的限制。盡管升高的溫度（>240°C）有利于CO₂活化，但由于反應的放熱性質和較高溫度下存在競爭性的反向水煤氣變換（RWGS）反應也不利于合成甲醇。Cu/ZnO/Al₂O₃（CZA）催化劑（銅載量為30-70at％）是工業上生產MeOH的活性最高的催化劑之一。雖然光激發已被用來揭示熱催化的低溫平衡態，但電子激發和表面化學過程之間的潛在相互作用機制仍然不明確。

有鑒于此，澳大利亞新南威爾士大學Rose Amal教授和Jason Scott等人，研究了與工業相關的CZA催化劑在熱和光同時活化下的CO₂加氫，通過X射線光譜學和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜法（DRIFTS）探測光觸發的表面反應，研究了CZA催化劑上電子激發對光熱催化CO₂加氫的影響。

本文要點：

1）氧化鋅帶隙激發和銅等離子體激發可以協同促進在CZA催化劑的銅-氧化鋅界面附件產生甲醇。相反，單個組分的選擇性激發只會促進一氧化碳的產生。伴隨著表面銅氧化態和鋅局部電子結構的變化，源自氧化鋅激發和銅等離子體激發的電子可活化表面吸附物，促進關鍵的催化過程（即甲酸轉化和氫分子活化）。

2）在UV-Vis輻照（350-800 nm）下，MeOH的產量提高了（> 30％）。光熱催化系統證明了能夠在在比單獨的熱催化系統低50°C的溫度下更高效和選擇性地生產MeOH的能力。相比之下，在輻照下CO的產量提高了，而與光譜范圍無關。

3）光生電子及其隨后的界面轉移是表面化學和催化反應同時發生的原因。ZnO帶隙激發（UV照射）或Cu等離子體激元激發（可見光照射）產生的電子有助于將CO₂直接分解為CO，然后在Cu表面形成Cu（I）-O。此外，來自銅LSPR的高能電子通過改善在銅表面的H₂裂解及其向ZnO的遷移，促進了Cu（I）-O的還原。在同時激發Cu和ZnO時，凈電子傳遞被削弱，并且緩慢的表面反應（HCOO*加氫和H₂裂解）分別在ZnO和Cu上加速。這導致在Cu-ZnO界面周邊的MeOH產量增加。

總之，該工作對于研究CZA催化劑在光熱雙重活化條件下的關鍵的基本催化過程（CO₂脫氧，H₂的離解和遷移，HCOO*轉化等）具有重要的價值，提供了有關催化性能和表面化學變化的重要見解。

Xie,B., Wong, R.J., Tan, T.H. et al. Synergistic ultraviolet and visible lightphoto-activation enables intensified low-temperature methanol synthesis overcopper/zinc oxide/alumina. Nat. Commun., 11, 1615 (2020).

DOI:10.1038/s41467-020-15445-z

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15445-z

4. Joule：濕熱穩定，工業尺寸的高效硅異質結太陽能電池

硅異質結（SHJ）太陽能電池采用本征和摻雜的氫化非晶硅（a-Si：H）薄膜的納米厚度堆疊作為載流子選擇觸點。為了獲得優異的載流子選擇性，必須精確優化a-Si：H以獲得原子銳利（atomicallysharp）的a-Si：H/c-Si界面。近日，中國科學院上海微系統與信息技術研究所ZhengxinLiu和阿卜杜拉國王科技大學Stefaan De Wolf等人通過結合分子動力學實驗和從頭算計算，揭示了鍵合在a-Si：H內空隙表面上的H原子通過價帶最大值附近的絲狀效應（filamentary effect）擴大了其光學帶隙。

本文要點：

1）通過調整正面a-Si：H鈍化層中的Si-H鍵合狀態，可以顯著提高背面發射極SHJ太陽能電池的光伏性能。從而，6英寸面積的器件獲得了23.4％的效率（PCE）。

2） 通過實現SiNx和SiOx的雙重抗反射涂層（ARC），PCE進一步提高到23.9％。更重要的是，ARC設備顯示出顯著改善的濕熱穩定性。在85°C和85％相對濕度的情況下，未封裝器件經過1000小時的老化，穩定性優異。

WenzhuLiu et al. Damp-Heat-Stable, High-Efficiency, Industrial-Size SiliconHeterojunction Solar Cells, Joule, 2020.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.03.003

5. Chem. Soc. Rev.綜述：金屬鋰電沉積形貌的調控—通往商品化二次鋰電池

金屬鋰是密度最小和電負性最大的金屬元素，長期以來一直被視為構建高比能二次電池體系的負極首選。然而，金屬鋰的高電負性是一把雙刃劍：一方面能夠與正極匹配提供最高的能量密度；另一方面強還原性和高反應活性又使得金屬鋰負極表面界面性質十分復雜。這個復雜的負極-電解質界面（稱作固態電解質界面-SEI膜）對于包括金屬鋰電沉積在內的多種電化學行為有著關鍵的影響。在本綜述中，美國康奈爾大學 Lynden A. Archer對金屬鋰負極SEI膜相關性質和研究進展進行了詳細的總結概括。

本文要點：

1） 本文對近年來金屬鋰負極SEI膜的結構、組成和物理性質相關的研究進展進行了總結性梳理。作者基于上述對SEI膜的認知探討了構建高度可逆鋰金屬負極對SEI膜結構、電化學動力學和電化學等方面的要求。

2） 文章通過對比現有文獻結果和商品化電池的發展要求得出了一個十分重要的結論：盡管研究中報道了很多高度可逆的金屬鋰負極并測定了其庫倫效率，不過目前研究中人們通常認為將庫倫效率穩定在99±0.5%這個水平就夠了。但是這個效率水平對于商品化鋰金屬電池來說是遠遠不夠的：商品化鋰金屬電池需要負極庫倫效率保持在99.7%以上且最好能夠高于99.9%才能達到預設的高能量密度的要求。

3） 基于上述提高負極庫倫效率的需要，作者探討了一些能夠在金屬鋰負極表面構建專用界面并利用這些界面調控電沉積形貌進而改善庫倫效率的策略。作者認為，由于金屬鋰電沉積的精確控制涉及到大量復雜的物理和化學知識，因而單一的手段無法實現僅僅不足0.5%的不可逆鋰，該領域的發展需要方法上的革新或者向其他領域進行方法學的借鑒。

JingxuZheng et al, Regulating electrodeposition morphology of lithium: towardscommercially relevant secondary Li metal batteries, Chem. Soc. Rev., 2020

DOI: 10.1039/C9CS00883G

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/CS/C9CS00883G#!divAbstract

6. Angew: 相鄰Zn/Co單原子催化劑的電子效應——高效還原CO₂至CO

由于高的原子利用率，低配位金屬位點以及強大的金屬-載體相互作用，單原子催化劑在各類催化反應中表現出優異的催化性能。近年來，單原子催化劑被廣泛應用于CO₂電還原實驗中。雖然單原子催化劑在其中表現出經濟實惠和較好的CO選擇性等優點，開發具有更高活性的新型單原子催化劑仍極具挑戰。有鑒于此，天津大學鞏金龍等人報道了N參雜碳載體上的相鄰Zn/Co單原子催化劑，該催化劑在CO₂電還原反應中表現出了優越的選擇性和催化活性。

本文要點：

1）在CO₂電還原反應中，N參雜碳載體上的相鄰Zn/Co單原子催化劑在-0.5 V vs RHE時生成CO的法拉第效率為93.2%，且穩定性高達30小時；

2）EXAFS和XANES實驗結果表明了相鄰Zn/Co單原子催化劑的存在，并證實了單原子Zn/Co之間的電子效應。

3）DFT計算結果表明，N參雜碳載體上的相鄰Zn/Co單原子催化劑中的Zn原子在CO₂電還原反應中能明顯降低*COOH和*CO的吸附能壘，從機理層面上解釋了該催化劑對于CO₂電還原的高選擇性。

Wenjin Zhu et al. Enhanced CO₂ Electroreduction onNeighboring Zn/Co Monomers via Electronic Effect. 2020. Angew. Chem. 

DOI：10.1002/anie.201916218

https://doi.org/10.1002/anie.201916218

7. Angew：Bi-Er和Bi-Yb共摻雜Cs₂AgInCl₆雙鈣鈦礦近紅外發光體

Bi³⁺和鑭系元素離子已共摻雜在金屬氧化物中作為光敏劑和發光體。但是這種共摻雜在諸如Si，GaAs和CdSe的典型半導體中是未知的。配位數為6的金屬鹵化物鈣鈦礦提供了摻雜Bi³⁺和鑭系元素離子的機會。印度科學教育研究所Sudip Chakraborty和印度理工學院Angshuman Nag等人提出了Bi³⁺和Ln³⁺（Ln = Er和Yb）在Cs₂AgInCl₆雙鈣鈦礦中的共摻雜。

本文要點：

1）Bi³⁺-Er³⁺共摻雜的Cs₂AgInCl₆在1540 nm處顯示Er³⁺ f-電子發射（適用于低損耗光通信）。Bi³⁺共摻雜會降低激發（吸收）能，因此樣品可以用大約370 nm激發。在該激發下，Bi³⁺-Er³⁺共摻雜的Cs₂AgInCl₆大約為發射強度是摻Er^{3 +}的Cs₂AgInCl₆的45倍。

2） 在Bi³⁺-Yb³⁺共摻雜樣品中在994 nm處發射也觀察到了相似的結果。結合溫度依賴性（5.7 K至423 K）的光致發光和計算方法，可以了解光敏化和發射過程。

HabibulArfin et al. Bi³⁺‐Er³⁺ and Bi³⁺‐Yb³⁺ CodopedCs₂AgInCl₆ Double Perovskite Near Infrared Emitters，Angew, 2020.

DOI:10.1002/anie.202002721

https://doi.org/10.1002/anie.202002721

8. Nano Lett.：碳化鈦穩定的分子薄氮化物薄層作為纖維狀可充電鋅空氣電池的高效雙功能電催化劑

隨著新一代柔性可穿戴電子產品的不斷發展，纖維狀鋅空氣電池以其高能量密度和低成本等優點受到了廣泛的關注，但同時也因缺乏有效的電催化劑而嚴重阻礙了其發展。

有鑒于此，蘇州大學耿鳳霞教授和悉尼科技大學汪國秀教授等人，設計了一種獨特的分子片狀三金屬氮化物電催化劑，并通過金屬碳化鈦片對其進行了穩定。

本文要點：

1）設計制備了在金屬碳化鈦（Ti₃C₂）片上用鈦金屬穩定的NiFeMn三金屬氮化物分子薄片催化劑。聲子色散研究和從頭算分子動力學模擬證實了用Ti₃C₂終止分子氮化物后，熱力學穩定性得到了改善。由于兩種類型薄片之間的界面處緊密接觸和強烈的相互作用，有效地防止了氮化物薄片的重新堆積或團聚，從而產生了所需的分子薄片。

2）該材料除了對析氧反應表現出優異的電催化活性之外，還同時對氧還原反應表現出良好的催化活性，半波電勢低至0.84 V。

3）以設計的電催化劑為空氣陰極，凝膠為電解液的柔性纖維型鋅空氣電池，電化學性能得到了顯著增強，而且具有很好的穩定性，其能量密度高達627 Wh kg_zn^-1。

總之，該工作為在未來可穿戴和便攜設備應用中利用二維薄片催化劑開辟了新的途徑。

ZhihanWu et al. Molecularly Thin Nitride Sheets Stabilized by Titanium Carbide asEfficient Bifunctional Electrocatalysts for Fiber-Shaped Rechargeable Zinc-AirBatteries. Nano Lett., 2020.

DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00717

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c00717

9. Mater. Horiz綜述：合理設計半導體聚合物刷用于癌癥診療

美國NIH Ling Li、Albert J.Jin研究員和陳小元研究員重點介紹了近年來在發展先進的診療型半導體聚合物刷（SPBs）方面取得的重要進展。

本文要點：

1）光學診療(PTs)包括用于生物分子光學傳感的光學試劑以及可將光能轉化為熱能或化學能的治療平臺。半導體聚合物納米粒子作為一種具有良好的生物相容性、穩定的光物理性質以及對紫外到近紅外(NIR) II區(300-1700 nm)光響應的PTs，近年來引起了人們的廣泛研究興趣。

2）雖然目前已有很多具有不同結構的半導體聚合物(SPs)可以滿足生物光學應用的需求，但大多數的SPNs是通過使用兩親性表面活性劑封裝SPs的納米沉淀法制備的。這種二元的SP膠束通常具有較弱的光物理性質，并會在體內發生解離。SP刷(SP brush, SPBs)是對SP進行功能化修飾的產物，這也使得SPBs具有更加獨特的功能和更高的穩定性。

ZhenYang. et al. Rational design of semiconducting polymer brushes as cancertheranostics. Materials Horizons. 2020

DOI:10.1039/d0mh00012d

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/mh/d0mh00012d#!divAbstract