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在催化領(lǐng)域，制備高活性，高穩(wěn)定性，低成本的催化劑是永恒的話題。編輯部對(duì)上周熱催化領(lǐng)域的部分進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié)，供大家學(xué)習(xí)交流。上周，特拉華大學(xué)報(bào)道了在金屬氧化物的表面摻入超低量的貴金屬Pt來(lái)實(shí)現(xiàn)選擇性活化C-O鍵的策略；復(fù)旦大學(xué)報(bào)道了單原子催化劑Mo₁/Fe₂O₃的制備及其通過(guò)NH₃選擇性催化還原NO（SCR）機(jī)理的研究；湘潭大學(xué)和大連化物所合作報(bào)道了Co-MoS_2-x催化劑，可以在溫和條件下將木質(zhì)素轉(zhuǎn)化為芳烴化合物，選擇性高達(dá)99.6 %；美國(guó)俄克拉荷馬大學(xué)報(bào)道了Ru負(fù)載的CNT催化劑在增強(qiáng)費(fèi)托合成反應(yīng)中的應(yīng)用；匈牙利自然科學(xué)研究中心報(bào)道合成了一種分子篩催化的NO和CH₄的還原反應(yīng)；清華大學(xué)和馬來(lái)西亞拉曼大學(xué)報(bào)道了一種雙金屬-有機(jī)骨架衍生的雜化納米結(jié)構(gòu)作為甲烷干重整的高性能催化劑；此外，懷俄明大學(xué)、中科院福建物構(gòu)所合作，從構(gòu)建和穩(wěn)定活性位點(diǎn)的角度對(duì)草酸二甲酯氫化反應(yīng)的進(jìn)展進(jìn)行了全面的綜述。

Nat. Catal.: 超低負(fù)載量的貴金屬誘導(dǎo)氧空穴活化C-O

多功能分子C–O鍵的選擇性活化對(duì)許多重要的化學(xué)過(guò)程至關(guān)重要。盡管可還原的金屬氧化物可以通過(guò)可逆Mars-van Krevelen機(jī)制選擇性催化C-O活化，但多數(shù)氧化物本征反應(yīng)活性較低，或者活性最高的氧化物在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)發(fā)生體相還原而導(dǎo)致催化活性和選擇性降低。有鑒于此，近日，特拉華大學(xué)Dionisios G. Vlachos等受通過(guò)金屬增強(qiáng)氧化物還原性的啟發(fā)，報(bào)道了一種通過(guò)用適度還原的氧化物的表面摻入超低量的貴金屬來(lái)促進(jìn)表面氧空穴形式，并提高選擇性活化C-O鍵的策略。

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復(fù)旦大學(xué)唐幸福&陳雅欣Nat. Commun.：?jiǎn)卧訁f(xié)同催化NH₃-SCR

通過(guò)NH₃選擇性催化還原NO（SCR）是降低NOx排放的一種廣泛使用的技術(shù)。日益嚴(yán)格的排放法規(guī)要求開(kāi)發(fā)適用于各種惡劣條件下使用的高性能SCR催化劑。然而，目前活性催化位點(diǎn)（ACS）的共同結(jié)構(gòu)特征以及反應(yīng)機(jī)理仍然不清楚，這成為開(kāi)發(fā)此類(lèi)催化劑的主要障礙之一。基于以上問(wèn)題，復(fù)旦大學(xué)唐幸福，陳雅欣團(tuán)隊(duì)將Mo離子負(fù)載在氧化還原性載體Fe₂O₃上形成單原子催化劑Mo₁/Fe₂O₃。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)單個(gè)Mo離子可以和周?chē)妮d體Fe離子協(xié)同，形成酸性-氧化還原性雙核位點(diǎn)。這項(xiàng)工作可以為開(kāi)發(fā)改進(jìn)高效SCR催化劑提供一種設(shè)計(jì)策略。

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ACS Energy Lett：Co-MoS_2-x 催化木質(zhì)素衍生物加氫脫氧

木質(zhì)素在自然中占據(jù)高達(dá)15~35 %的碳，其分解生成的液體包含大量的芳基氧化產(chǎn)物（苯酚，愈創(chuàng)木酚，苯甲醚等），這些產(chǎn)物通過(guò)脫氧氫化反應(yīng)（hydrodeoxygenation, HDO）能夠生成芳烴產(chǎn)物。這種通過(guò)木質(zhì)素轉(zhuǎn)化是獲得芳烴產(chǎn)物的一種潛在方式。MoS₂催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化存在催化活性較低和穩(wěn)定性較差的缺點(diǎn)。有鑒于此，湘潭大學(xué)王威燕和大連化物所李昌志等開(kāi)發(fā)了MoS₂負(fù)載的Co催化劑，在該材料中，Co能夠高度分散，并生成CoS_x物種。該反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了99.6 %的芳環(huán)產(chǎn)物選擇性，反應(yīng)能夠在120 ℃中進(jìn)行。作者認(rèn)為該反應(yīng)在金屬-空穴界面上發(fā)生，反應(yīng)中伴隨著Co上的電子轉(zhuǎn)移到MoS_2-x上。

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ACS Catal: 油/水復(fù)合溶劑提升Ru/CNT費(fèi)托合成活性

費(fèi)托催化反應(yīng)中，通過(guò)Fe、Co、Ru等過(guò)渡金屬，能夠生成一系列質(zhì)量不同的碳?xì)浠衔铩Ｉ虡I(yè)費(fèi)托合成反應(yīng)一般通過(guò)在含有有機(jī)溶劑的多相反應(yīng)器中進(jìn)行，但是反應(yīng)中生成的H₂O，會(huì)和原有的有機(jī)相分離，因此體系中在反應(yīng)后形成了兩個(gè)相。美國(guó)俄克拉荷馬大學(xué)Daniel E. Resasco等人系統(tǒng)研究了Ru負(fù)載的CNT催化劑不同溶劑體系中的費(fèi)托合成反應(yīng)活性，作者發(fā)現(xiàn)這種雙相催化體系中的活性明顯高于在單一相（溶液相或者有機(jī)相）中的反應(yīng)速率。

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J Catal: Co/H-SSZ-13在甲烷還原NO中的應(yīng)用

雖然NH₃-SCR是降低高氧含量廢氣中降低NO_x含量的重要方法，但NH₃具有較高的毒性、并且價(jià)格較高，而通過(guò)烴類(lèi)還原NO_x是作為替代方案可以有效解決該問(wèn)題。其中，由于甲烷具有廉價(jià)和分布廣泛的特點(diǎn)，使用甲烷作為還原劑應(yīng)用于NO_x還原反應(yīng)具有一定優(yōu)勢(shì)。近日，匈牙利自然科學(xué)研究中心Hanna E. Solt等報(bào)道合成了Co-SSZ-13分子篩催化劑，并用于催化NO和CH₄的還原反應(yīng)。

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ACS AMI：雙金屬M(fèi)OF衍生物催化甲烷干重整

由等摩爾的CO和H₂組成合成氣是大規(guī)模生產(chǎn)各種商品化學(xué)品（包括醛，甲醇，氨和其他含氧化合物）的重要原料。甲烷的干重整（DRM）可以在高溫下在金屬催化劑的存在下催化使溫室氣體（CO₂+CH₄）制備合成氣，被認(rèn)為是生產(chǎn)合成氣最環(huán)保的途徑之一。非貴金屬基催化劑以及溫和條件下高活性和高選擇性DRM的研究，有希望推動(dòng)DRM工業(yè)應(yīng)用。有鑒于此，清華大學(xué)Shih-Yuan Lu、De-Hao Tsai和馬來(lái)西亞拉曼大學(xué)Loong Kong Leong等研究人員，從相應(yīng)的基于NiCo的雙金屬金屬有機(jī)框架（MOF）中開(kāi)發(fā)了納米復(fù)合材料，以用作DRM工藝的高性能催化劑。

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姚元根等ACS Catal.：草酸二甲酯加氫活性位點(diǎn)及催化劑設(shè)計(jì)的研究進(jìn)展

煤制乙二醇(CTEG)技術(shù)是生產(chǎn)乙二醇(2C+2H₂+H₂O+0.5O₂→(CH₂OH)₂)的一種綠色、原子經(jīng)濟(jì)的工藝路線。CTEG技術(shù)可以利用煤、空氣、水合成高附加值乙二醇(EG)，從而實(shí)現(xiàn)煤炭資源的高效、清潔利用。CTEG技術(shù)是一個(gè)集成過(guò)程，包括三個(gè)主要步驟：1. 一氧化碳(CO)中的H₂含量降低到100ppm以下，2. 將CO與甲醇偶聯(lián)生成草酸二甲酯(DMO)，3. 以及將DMO選擇性加氫成EG。DMO加氫反應(yīng)是確定最終產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。DMO加氫反應(yīng)通常包括三個(gè)連續(xù)的反應(yīng)：DMO不完全加氫成乙醇酸甲酯(MG)，MG加氫成EG，EG深度加氫成其他醇。原則上，DMO可以被氫化成不同的產(chǎn)物，如MG，乙醇(EtOH)，1,2-丙二醇，1,2-丁二醇(C3-C4OH)，各種產(chǎn)物選擇性一般取決于所用的催化劑。催化劑的其活性位點(diǎn)，在決定DMO加氫反應(yīng)的反應(yīng)途徑中起著關(guān)鍵作用。第一代CTEG催化劑是Cu-Cr催化劑。然而，鉻的毒性對(duì)工人和環(huán)境都有不良影響。因此，對(duì)DMO加氫的替代環(huán)保型、高性能催化劑的研究一直是人們關(guān)注的熱點(diǎn)。有鑒于此，懷俄明大學(xué)Maohong Fan教授、中科院福建物構(gòu)所姚元根研究員等人合作，從構(gòu)建和穩(wěn)定活性位點(diǎn)的角度對(duì)DMO氫化反應(yīng)的進(jìn)展進(jìn)行了全面的綜述。

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