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頂刊日報丨韓布興、高鴻鈞、陳永勝、蔣青、夏寶玉等成果速遞20200404

納米人納米人 2020-04-06

1. Chem. Soc. Rev.綜述: 高性能有機光伏的化學(xué)結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系及機理

在過去的十年中，有機光伏（OPV）的研究取得了長足的進步，這主要歸功于新型活性層材料的發(fā)明。在各種類型的活性層材料中，具有A–D–A（受體–施主–受體）結(jié)構(gòu)的分子近年來已顯示出巨大的成功。近日，南開大學(xué)陳永勝等人從化學(xué)家的角度重點研究OPV中使用的A–D–A分子。

本文要點：

1）重點介紹A–D–A分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系，并討論其出色性能的根本原因。

2）評論了A–D–A分子相關(guān)的器件穩(wěn)定性。

3）提出對未來OPV分子設(shè)計和器件制造以實現(xiàn)更高性能的展望和挑戰(zhàn)。

XiangjianWan, et al. Acceptor–donor–acceptor type molecules for highperformance organic photovoltaics – chemistry and mechanism. Chem.Soc. Rev. 2020.

DOI:10.1039/D0CS00084A

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00084a#!divAbstract

2. Nature Commun.: 層狀納米結(jié)構(gòu)共晶Zn-Al合金用作可充水溶液電池?zé)o枝晶負(fù)極

金屬鋅憑借其高理論比容量和低成本等優(yōu)勢而被視為水溶液電池中最具競爭力的負(fù)極材料。然而，現(xiàn)有的金屬鋅負(fù)極庫倫效率較低且在沉積-剝離過程中存在著枝晶生長的問題。近日，吉林大學(xué)郎興友和蔣青等發(fā)現(xiàn)通過使用由Zn和Al納米層交替構(gòu)成的共晶Zn-Al納米共晶合金能夠有效解決金屬鋅負(fù)極可逆性差的問題。

本文要點：

1) 研究人員發(fā)現(xiàn)這種獨特的層狀結(jié)構(gòu)中共生的廉價Al金屬納米層能夠原位形成由Al/Al₂O₃核殼結(jié)構(gòu)組成的層間架構(gòu)。這種多層次結(jié)構(gòu)能夠促進金屬鋅的可逆沉積與剝離：金屬Al能夠抑制ZnO或Zn(OH)₂等不可逆副產(chǎn)物的形成而電子絕緣的Al₂O₃外殼則抑制Zn²⁺在Al/Al₂O₃核殼上發(fā)生電還原，這樣就是的金屬鋅的沉積均發(fā)生在Zn位點上，實現(xiàn)了對鋅枝晶的持續(xù)抑制和消除。

2) 基于上述枝晶抑制效果，Zn₈₈Al₁₂合金負(fù)極在不含O₂的ZnSO₄水溶液電解質(zhì)中能夠穩(wěn)定循環(huán)超過2000小時而不生長枝晶，同時能夠長效保持穩(wěn)定的過電位和高庫倫效率。

3) 研究人員將Zn₈₈Al₁₂合金負(fù)極與K_xMnO₂正極匹配構(gòu)建了水溶液鋅離子全電池并對其電化學(xué)性能進行了考察。循環(huán)伏安曲線的結(jié)果表明，Zn₈₈Al₁₂/K_xMnO₂電池相比Zn/K_xMnO₂電池來說表現(xiàn)出更高的電流密度和更大的峰位移，這不僅說明負(fù)極電沉積的可逆性顯著提高而且表明Zn₈₈Al₁₂更有利于Zn²⁺的儲存和傳輸。這種Zn₈₈Al₁₂/K_xMnO₂電池基于正極材料計算的能量密度高達230Wh/kg且循環(huán)穩(wěn)定性令人滿意。當(dāng)調(diào)整其正負(fù)極質(zhì)量比為1:3時可以得到基于整體活性物質(zhì)的高能量密度—142Wh/kg。

Sheng-BoWang et al, Lamella-nanostructured eutectic zinc–aluminumalloys as reversible and dendrite-free anodes for aqueous rechargeablebatteries, Nature Communications, 2020

DOI: 10.1038/s41467-020-15478-4

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15478-4

3. Nature Commun.：可溶液加工和超滲透的共軛微孔熱固性材料，用于選擇性氫分離

從甲烷的蒸汽重整中提純氫氣，以及在精煉廠或其他工業(yè)流程中從廢氣流中回收氫氣，是促進清潔能源生產(chǎn)的良好策略。具有選擇性氫分離的氣體分離膜是一種能量高效的解決方案，但其性能往往受限于膜的滲透性和選擇性。目前，商用氣體分離膜是由幾種具有相對較低的滲透率和高選擇性的聚合物制成的。由于商業(yè)膜的氣體滲透性比較低，因此往往需要大規(guī)模生產(chǎn)大尺寸的分離膜尺寸，這無疑增加了其工業(yè)應(yīng)用成本。因此，急需開發(fā)具有剛性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，高滲透性性，良好的選擇性和溶液加工性的微孔聚合物以用于下一代氣體分離膜。近日，天津大學(xué)Michael Guiver和新加坡國立大學(xué)Sui Zhang，Kian Ping Loh等人基于簡單的熱固性工藝開發(fā)了一種溶液可加工的共軛微孔熱固性塑料（CMT），其固有孔為?0.4 nm，比表面積為?840 m²g^-1。

文章要點：

1）成功地合成了一種共軛微孔熱固性材料，它既具有塑料的可加工性，又具有交聯(lián)微孔固體的剛性和孔隙率。即使在升高的溫度和壓力下，微孔也是持久且穩(wěn)定的。CMT在0.4 nm處具有狹窄的孔徑分布，結(jié)合其溶液可加工性，則可以通過簡單過濾來制造厚度可控的大面積超濾膜。

2）由于固有的微孔和堆疊的薄片之間存在層間間距，同時，共軛C?C連接的支架構(gòu)成CMT的剛性結(jié)構(gòu)可防止高度均一的孔隙塌陷成孤立的空隙，并在高溫下實現(xiàn)內(nèi)部孔隙的連通性。因此，CMT膜表現(xiàn)出超高的H₂氣體滲透性，良好的選擇性和在高溫下的出色穩(wěn)定性等性能。

3）CMT及其類似物也有望應(yīng)用到其他領(lǐng)域，例如，離子納米過濾和水脫鹽等領(lǐng)域。

Liu,W., Jiang, S., Yan, Y. et al. A solution-processable and ultra-permeableconjugated microporous thermoset for selective hydrogen separation. Nat Commun11, 1633 (2020).

DOI：10.1038/s41467-020-15503-6

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15503-6

4. Angew: N，P共摻雜的碳?xì)饽z高效電催化CO₂還原制CO

利用可再生電力驅(qū)動CO₂電還原為CO是一種可能替代化石燃料合成CO的方法。但是，電催化CO₂還原制CO很難同時達到高法拉第效率（FE）達和高電流密度。近日，中科院化學(xué)所韓布興，孫曉甫等報道了第一個使用N，P-共摻雜的碳?xì)饽z（NPCA）實現(xiàn)高效將CO₂還原為CO的工作。

本文要點：

1）作者通過淀粉的凝膠化制備了Ni，Co共摻雜的碳?xì)饽z（NPCA）電催化劑。實驗表明，該催化劑電催化CO₂還原制CO的FE可達99.1％，部分電流密度為-143.6 mA cm^-2，這是迄今為止最高的電流密度之一。

2）NPCA比N或P摻雜的碳?xì)饽z具有更高的電化學(xué)活性面積和總電子傳導(dǎo)性，這有利于電子從CO₂轉(zhuǎn)移到其自由基陰離子或其它關(guān)鍵中間體。

3）通過進一步的控制實驗和理論計算發(fā)現(xiàn)，吡啶氮對將CO₂還原為CO具有高的活性，P與N的共摻雜顯著抑制了析氫反應(yīng)（HER），因此實現(xiàn)了高的電流密度和FE。

該工作為設(shè)計合成高效，高選擇性和低成本的雜原子摻雜碳材料替代金屬催化劑高效電還原CO₂提供了借鑒。

ChunjunChen, et al. Boosting CO₂ electroreduction on N, P‐co‐dopedcarbon aerogels. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202004226

https://doi.org/10.1002/anie.202004226

5. Angew: MOF衍生的碳納米棒封裝氧化鉍，高效選擇性電還原CO₂制甲酸

二氧化碳（CO₂）的高效轉(zhuǎn)化技術(shù)有望降低大氣中過高的CO₂濃度并同時生產(chǎn)高價值化學(xué)品。CO₂還原反應(yīng)路徑復(fù)雜，產(chǎn)物眾多。作為最重要的還原產(chǎn)品，甲酸是CO₂還原中非常有價值的液體燃料，而且反應(yīng)路徑簡單，只涉及兩個電子的轉(zhuǎn)移。然而，電化學(xué)CO₂還原目前面臨著諸多挑戰(zhàn)，包括反應(yīng)動力學(xué)遲緩，甲酸選擇性較低等。因此，開發(fā)經(jīng)濟、穩(wěn)定、高選擇性的CO₂還原電催化材料是實現(xiàn)電化學(xué)CO₂還原制甲酸技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵所在。

有鑒于此，華中科技大學(xué)夏寶玉教授，設(shè)計制備了一種新型的碳納米棒封裝氧化鉍催化劑，可以有效地將CO₂電催化還原為甲酸。

本文要點：

1）在催化CO₂還原為甲酸的過程中，該合成的催化劑的起始電位低至‐0.28V vs. RHE，部分電流密度超過200 mA cm^‐2，生成甲酸的法拉第效率高達93％，而且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

2）電化學(xué)結(jié)果表明，Bi₂O₃@C中的協(xié)同作用促進了CO₂的快速選擇性還原，其中Bi₂O₃有助于改善反應(yīng)動力學(xué)和甲酸選擇性，而碳基質(zhì)則有助于提高甲酸生產(chǎn)的活性和電流密度。

總之，該工作為高效的甲酸生產(chǎn)提供了一種基于鉍的MOF基衍生催化劑，并且有助于推動電催化CO₂轉(zhuǎn)化技術(shù)的進一步發(fā)展。

BaoYu Xia. Metal‐Organic Frameworks‐derivedCarbon Nanorods Encapsulated Bismuth Oxides for Rapid and Selective CO₂ Electroreductionto Formate. Angew., 2020.

DOI:10.1002/anie.202000657

https://doi.org/10.1002/anie.202000657

6. Angew: 鎳鈷雙氫氧化物催化劑高效光催化全解水

開發(fā)高效且低成本的全解水光催化劑是將太陽能轉(zhuǎn)換為清潔氫能的關(guān)鍵。近日，天津大學(xué)Xi-Wen Du，海南大學(xué)Cun-Ku Dong等設(shè)計合成了一種CoNi雙氫氧化物催化劑，該催化劑可在無犧牲劑和貴金屬助催化劑的條件下實現(xiàn)太陽光驅(qū)動的全解水。

本文要點：

1）通過激光燒蝕法合成了一種非化學(xué)計量的單相含氫缺陷的鎳鈷雙氫氧化物納米片（L-NiCo）催化劑，該催化劑表面有O^2-/Co³⁺離子。

2）研究發(fā)現(xiàn)，非化學(xué)計量組成擴大了該催化劑的帶隙，且O^2-和Co³⁺離子分別促進了氫和氧的析出反應(yīng)。

3）該催化劑在AM 1.5G陽光照射、無犧牲劑和貴金屬助催化劑的條件下光催化解水可實現(xiàn)H₂的析出速率為1.7 μmol h^-1，在380 nm下的表觀量子產(chǎn)率（AQE）為1.38％。

該工作表明激光燒蝕法是將惰性雙氫氧化物轉(zhuǎn)化為用于光催化水分解的高活性催化劑的有力策略，并且為高效廉價光催化劑的制備提供了借鑒。

MinWang, et al. Hydrogen Deficient Nickel‐Cobalt Double Hydroxide for Photocatalytic Overall WaterSplitting. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202002650

https://doi.org/10.1002/anie.202002650

7. Angew: CaF₂水界面處的表面電荷允許非?？焖俚姆肿娱g振動能量轉(zhuǎn)移

與礦物表面接觸的水的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)特性與多種自然現(xiàn)象（例如巖石的風(fēng)化和腐蝕）以及多種技術(shù)/工業(yè)應(yīng)用有關(guān)。近日，德國美因茲大學(xué)Marialore Sulpizi，德國馬普高分子所Ellen H. G. Backus等研究了與固體氟化鈣接觸的水的動力學(xué)，發(fā)現(xiàn)在低pH值下，螢石溶解后會形成局域電荷。

本文要點：

1）作者使用二維表面特定振動光譜來定量界面水（D₂O）分子的異質(zhì)性，并提供有關(guān)埋入式固/液界面處亞皮秒級振動能量弛豫動力學(xué)的信息。

2）作者發(fā)現(xiàn)，振動頻率低于2500 cm^-1的強氫鍵結(jié)合的OD基團顯示出非常快的光譜擴散和振動弛豫；對于2500 cm^-1以上的弱H鍵結(jié)合的OD基團，動力學(xué)顯著降低。

3）作者還通過基于電子結(jié)構(gòu)理論的原子模擬揭示了通過局部氫鍵網(wǎng)絡(luò)傳輸能量的分子起源。

4）作者認(rèn)為，吸附層中取向強的氫鍵水分子（其取向被局域電荷缺陷所固定）由于強的集體偶極子，可以非常迅速地交換振動能，從而補償了部分缺失的溶劑化殼。

DominikaLesnicki, et al. Surface charges at the CaF₂ water interfaceallow very fast intermolecular vibrational energy transfer. Angew.Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202004686

https://doi.org/10.1002/anie.202004686

8. AM: 空氣穩(wěn)定的具有純熱結(jié)構(gòu)相變的單層Cu₂Se

具有結(jié)構(gòu)相變性質(zhì)的材料具有豐富的物理和化學(xué)性質(zhì)，可用于多種應(yīng)用。迄今為止，在2D材料中，結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是由應(yīng)變，激光，電子注入，電子/離子束，化學(xué)計量的熱損失和化學(xué)處理或者由此類方法和退火的組合引起的。然而，尚未觀察到化學(xué)計量保持，純熱，可逆的相變，其在物理學(xué)中是基本并且易于誘導(dǎo)的。近日，中國科學(xué)院大學(xué)高鴻鈞，Shixuan Du，Xiao Lin等報道了一種新型2D材料，單層Cu₂Se的制備，并發(fā)現(xiàn)其存在純熱結(jié)構(gòu)相變。

本文要點：

1）作者在雙層石墨烯上大規(guī)模的制備了高質(zhì)量的外延單層Cu₂Se。

2）作者通過掃描隧道顯微鏡(STM)，掃描透射電子顯微鏡(STEM)和密度泛函理論（DFT）計算確定了該材料78K和300K的兩個結(jié)構(gòu)相。DFT計算上是通過在低溫和高溫下是否存在虛（不穩(wěn)定）聲子模式來追蹤相變機制的。

3）原位，變溫低能電子衍射圖譜表明，整個樣品在約147 K時發(fā)生相變。

該工作為研究2D材料中的純熱結(jié)構(gòu)相變鋪平了道路。

KaiQian, et al. Air-Stable Monolayer Cu₂Se Exhibits a Purely ThermalStructural Phase Transition. Adv. Mater., 2020,

DOI: 10.1002/adma.201908314

https://doi.org/10.1002/adma.201908314

9. AM：非晶態(tài)，一種新型藍色超長室溫磷光材料

近年來，具有超長室溫磷光且壽命(幾秒范圍內(nèi))（URTP）的純有機材料越來越受到了關(guān)注。迄今為止，已知的最長磷光壽命僅通過晶體系統(tǒng)才能實現(xiàn)。德累斯頓工業(yè)大學(xué)Sebastian Reineke等人報道了在非晶態(tài)基質(zhì)中全新的無鹵素有機發(fā)光衍生物的合理設(shè)計，該系列既顯示常規(guī)熒光又顯示磷光。

本文要點：

1）新開發(fā)的發(fā)光層與乙烯-乙烯醇共聚物（Exceval）基體之間的氫鍵可有效抑制振動耗散，可實現(xiàn)明亮的長壽命磷光，在480 nm處的壽命高達2.6 s。

2）發(fā)光顏色為藍色，CIE坐標(biāo)為x = 0.21和y = 0.35。分子的取代基在熒光和磷光光譜特性方面沒有發(fā)揮重要作用，這表明高壽命的主要原因是二乙基-膦?；谆鶈卧拇嬖?。結(jié)果表明，當(dāng)BDPB和BDPDPPT嵌入包含羥基的基質(zhì)中時，它們具有最有前途的URTP特性，該基質(zhì)具有與發(fā)射體分子形成氫鍵的能力，從而延長了磷光壽命。該材料顯示了所選矩陣的重要性以及在有機可編程發(fā)光標(biāo)簽中的實現(xiàn)。

HeidiThomas et al. Aromatic Phosphonates: A Novel Group of Emitters Showing BlueUltralong Room Temperature Phosphorescence，AM，2020.

DOI:10.1002/adma.202000880.

https://doi.org/10.1002/adma.202000880

10. AM：超疏液體仿生纖維粘合劑

仿生彈性原纖維表面具有可逆干粘合劑的潛力，但其粘合性能對接觸界面處的液體敏感。正如它們的自然模型一樣，許多人工模擬物可以有效地防水，但是當(dāng)接觸界面引入低表面張力的液體時，模擬就會失效。在此，馬克斯·普朗克智能系統(tǒng)研究所Metin Sitti等人提出了一種仿生纖維狀粘合表面，該粘合劑在保持其粘接性能的同時，即使對超低表面張力的液體也具有超疏液性。

本文要點：

1）該仿生纖維狀粘合表面結(jié)合了蘑菇形原纖維陣列的有效粘附原理和基于雙凹角原纖維尖端幾何形狀的疏液性。該方法可使原纖維尖端表面保持光滑，以獲得高的干附著力，并且不涉及表面化學(xué)修飾。研究表明，即使是在很小的預(yù)緊力（約為1 mN）下，其拉力也比平滑表面控制的粘合劑高五倍左右。

2）即使在接觸界面上添加低表面張力的液體，所提出的微纖維結(jié)構(gòu)的粘接性能也能得以保留。極高的疏液性使纖維狀粘合劑能夠在現(xiàn)實世界中應(yīng)用于被水、油和其他液體覆蓋的表面。

3）此外，全彈性超疏液體表面在機械上不易碎，對物理接觸的抵抗力強，并且高度可變形和可拉伸，這可以增加此類防濕表面的實際用途。而且基于可伸縮成型的制造工藝，未來可大規(guī)模生產(chǎn)這種疏液纖維化粘合劑，以用于服裝封蓋、機器人技術(shù)、汽車工業(yè)、醫(yī)療設(shè)備、便攜式電子產(chǎn)品及可能含油的制造業(yè)或接觸界面含其他液體的工業(yè)中。