1. Chem. Rev.綜述：單原子位點催化劑的化學合成
以可控的方式操縱金屬原子來合成具有理想結構和性能的材料是化學合成的圣杯。單原子位點催化劑(SASC)的出現表明科研人員正在朝著這個目標邁進。由于其最大的原子利用效率和獨特的結構和性能，SASC引起了廣泛的研究關注和興趣。但SASC科學研究和實際應用的前提是在合適的載體上制備高活性、穩定的金屬單原子。在此，清華大學李亞棟院士與王定勝副教授等人綜述了近年來合成SASC的各種合成策略。
本文要點：
1）首先科研人員著重介紹了近年來國內外在SASC化學合成方面的研究進展，總結了各種SASC的合成策略，并通過具體的合成實例，重點介紹了如何在合成和反應過程中穩定單金屬原子的遷移和聚集。
2）此外，還舉例說明了SASC的合成過程，如退火溫度、配位點設計、載體選擇等，是如何影響SASC的原子結構和穩定性以及催化性能的。作者指出，在單原子體系中，即使具有相同的中心金屬原子，這些單原子位點催化劑通常也表現出不同的催化性能。因此，在原子尺度上精確設計和可變調節SASC中活性位點的配位數和局部原子結構，以實現其優異的活性，是一個非常重要和具有挑戰性的研究領域。
3）最后，提出了SASC合成技術的發展方向，并展望了SASC科學研究和實際應用的前景與挑戰。開發高活性、高選擇性、高穩定性的催化劑一直是工業催化的關鍵任務和最終目標。由于SASC優異的催化活性和潛在的成本優勢，應更加關注其工業應用的挑戰：（1）探索并實現非均相反應，以取代傳統的均相反應；2）提高SASC的穩定性，特別是在高金屬負載或高反應溫度下，以滿足工業需求；（3）解決多相催化中催化劑碳沉積和金屬活性位點中毒等問題；（4）篩選出適合工業應用的單原子催化系統，開發具有大規模應用前景的生產技術；（5）加快單原子催化的工業化應用，推動SASC在各個研究領域的廣泛應用，盡快造福社會。
ShufangJi, et al. Chemical Synthesis of Single Atomic Site Catalysts. Chem. Rev. 2020.
DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00818
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00818
2. Nature Commun.：均勻能量分布的準2D鈣鈦礦太陽能電池
低維度（準2D）鈣鈦礦材料因其出色的環境穩定性而廣泛用于鈣鈦礦太陽能電池。但是，它們的器件性能仍然遠遠落后于傳統的3D鈣鈦礦，特別是高開路電壓（Voc）損耗。南開大學袁明鑒等人構想出一種通過利用材料結構和結晶動力學調節來實現均勻能量分布的協同方法。
本文要點：
1）借助密度泛函理論（DFT）模擬，制備了具有整體較平坦的能帶結構的間（氨基甲基）哌啶（MAMP）準二維鈣鈦礦薄膜。此外，通過仔細調節結晶動力學可實現具有均勻能量分布的MAMP膜。相應薄膜的能量色散比對照正丁基銨（BA）薄膜小得多。電氣特性證實，均勻的能量分布降低了缺陷密度并減少了薄膜的能量紊亂。
2）然后，將均勻能量分布與設備性能之間的關系相關聯。Vloss的物理來源已通過各種電氣分析和太陽能電池電容模擬器（SCAPS）仿真進行了徹底研究。由于減少了非輻射復合和能量紊亂，從而實現了最小的Vloss，這是由均勻的能量分布產生的。該器件具有16.53％的出色效率，并具有1.21 V的高Voc。此外，由于具有更理想的垂直相位對準，與傳統的熱旋涂薄膜相比，該器件具有明顯改善的穩定性，存儲1000 h后，可保持近初始PCE的90％。
He,T., Li, S., Jiang, Y. et al. Reduced-dimensional perovskite photovoltaics withhomogeneous energy landscape. Nat. Commun. 11, 1672 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15451-1
3. Matter綜述：用于高效有機合成的二維光催化劑的表面缺陷
利用經濟、清潔的太陽能進行光催化有機合成，可以顯著降低化石能源消耗和環境污染，但仍存在轉化率低、選擇性差的問題。通過引入空位，功能改性，結構雜化和結構畸變等表面缺陷工程設計高效的二維（2D）光催化劑是提高轉化效率和相關光催化反應選擇性的有效策略。
近日，中科大謝毅院士，張曉東教授等人綜述了近年來表面缺陷工程在二維光催化劑有機合成中的作用。詳細介紹了一系列選擇性有機反應和CO2轉化為有價值的有機化合物及其相應的機理，闡明了引入的缺陷與二維光催化劑光催化性能之間的關系。最后，作者提出了通過表面缺陷工程設計有機合成高效二維光催化劑的難題和挑戰以及可能的解決方案。
文章要點：
1）作者以二維半導體基光催化劑為例，綜述了空位、功能修飾、雜化結構和結構畸變四種表面缺陷工程策略。這些引入的缺陷對光催化有機反應具有積極的作用，如擴大光吸收范圍，促進電子-空穴的分離和傳輸，調節光致激子過程，促進氣體吸附和活化過程，這些都是光催化過程中的關鍵步驟。
2）在光催化有機反應方面，作者綜述了醇轉化為醛、硫醚轉化為亞砜、胺轉化為亞胺、CO2轉化為甲醇、甲烷和碳酸二甲酯等一系列受缺陷工程策略影響較大的光催化有機反應。同時，詳細闡述了不同反應的相應機理，以便更好地理解整個光催化過程。
3）盡管先進的缺陷二維光催化劑取得了這些成功，但仍有許多困難和挑戰需要解決。例如，在某些條件下，缺陷可能在光催化過程中作為電子-空穴對的可能復合中心。因此，準確了解缺陷在不同催化劑中的作用是極其重要的。通過借助ESR、X射線光電子能譜和STEM等有效表征技術，已經對二維光催化劑中的各種表面缺陷進行研究，并發現了它們在改善光催化活性中的關鍵作用。然而，現有的表征技術只能證明缺陷的存在，很難闡明各種缺陷的種類和濃度以及它們對應的局部原子環境。
從這個意義上講，缺陷的精確表征和在催化過程中其功能的深刻闡明仍然具有挑戰性。此外，基于理論計算的模擬模型并不能反映催化劑的真實結構。因此，先進的技術，特別是原位觀察，應該發展到評估光催化過程中的活性位點和催化機理，這對于設計有缺陷的結構，甚至在總體上促進材料科學具有重要的價值。最后，通過宏觀調整均值來調整微觀結構以獲得特定的單形仍然是一個挑戰。引入缺陷的位置，濃度和類型都取決于大量的外部條件和材料的固有特性，這將直接決定光催化性能。因此，開發更先進的表征技術對于精確設計二維材料中的缺陷結構至關重要，這有助于減少催化過程中的負面影響，如缺陷作為電子-空穴對的復合中心。
4）作者認為借助高效的2D光催化劑，通過溫和條件下的光催化有機反應有望代替傳統高溫高壓下且具有巨大能耗和環境污染的工業有機合成。作者相信未來，高效的2D光催化材料將被廣泛開發和設計用于有機合成中的反應。
XianshunSun, Xiaodong Zhang, Yi Xie, Surface Defects in Two-Dimensional Photocatalystsfor Efficient Organic Synthesis, Matter, 2020
DOI：10.1016/j.matt.2020.02.006
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.006
4. JACS: 位點調控超離子電導LixScCl3+x鹵化物電解質助力高性能全固態鋰電池
開發具有高能量密度優勢的全固態鋰電池需要設計兼具高離子電導率、高機械強度和高電化學穩定性的固態電解質。近日，加拿大西安大略大學孫學良與美國馬里蘭大學Yifei Mo等利用新型材料設計原理制備了一系列基于立方密堆積陰離子超晶格結構的LixScCl3+x鹵化物固態電解質。
本文要點：
1) 這種LixScCl3+x（x=2.5/3/3.5/4）鹵化物電解質在室溫下的離子電導率高達3×10-3S/cm。由于原材料中LiCl和ScCl3的共晶溫度較低，因此該類鹵化物固態電解質可以利用共熔策略進行合成，制備方法簡單且能耗較低。在不同Li含量的材料中都可以觀察到想要的立方密堆積陰離子超晶格結構和晶格取向，這是電解質具備高離子電導率的結構基礎。
2) 研究人員進一步對x數值對電解質晶體結構和Li+擴散能力的影響進行了詳細探究。結果表明，隨著x數值的增大，材料主體晶格中Li+含量增加（載流子數目增加），空位濃度下降，Sc3+的阻塞效應更小，這就使得整體離子電導率得到顯著提高。因此，在制備過程中控制前驅體中LiCl和ScCl3的共熔比例即可精準調控所獲固態電解質的離子電導率。
3) 研究人員將LixScCl3+x電解質應用在全固態鋰電池中對其電化學性能進行了測試。Li3ScCl6電解質在0.9-4.3V（相對于Li+/Li）的電壓區間內能夠保持電化學穩定，在對稱電池中能夠保持長達2500小時的沉積-剝離循環，而且對于LiCoO2正極也具有很好的兼容性。LiCoO2/Li3ScCl6/In全固態鋰電池的可逆容量高達104.5mAh/g且能夠保持160周的穩定循環。
該工作提出的利用占據位點進行離子電導率調控的策略為發展高性能全固態鋰電池提供了新的思路。
JianwenLiang et al, Site-Occupation-Tuned Superionic LixScCl3+x HalideSolid Electrolytes for All-Solid-State Batteries, JACS, 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c00134
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00134
5. JACS: 主鏈極性對聚合物電解質中離子團聚和電導率的影響
通常人們對于聚合物電解質的理解是增加聚合物的介電常數能夠減少聚合物中離子團聚并因此提高離子電導率。而在近日，美國加州大學圣巴巴拉分校的Glenn H. Fredrickson和Rachel A. Segalman發現在很多存在金屬-配體相互作用的聚合物電解質中，離子電導率和離子團聚程度并沒有太大關系，而是取決于聚合物主鏈的極性程度。
本文要點：
1) 研究人員發現，如果一種聚合物電解質中存在著大范圍的金屬-配體相互作用并且其介電性質可被調控的話那么其離子團聚程度與電導率是否變化并不掛鉤。這一類聚合物電解質包括溶有Li、Cu2+和Zn2+的醚類聚合物、丁二烯類聚合物以及接枝有咪唑側鏈的硅氧烷主鏈聚合物。
2) 研究人員利用X射線散射、電子順磁共振（主要是Cu2+對應聚合物電解質）等手段與基于聚合物場理論的模擬相結合對這些電解質中離子團聚性質進行了研究。與極性較大的醚類聚合物相比，極性較小的丁二烯類聚合物和硅氧烷類聚合物在X射線散射中表現出較強的離子聚集性。進一步利用玻璃化轉變溫度進行離子電導率的歸一化后發現離子電導并不與團聚程度相關。模擬計算的結果發現聚合物主鏈的極性對聚合物的微觀結構和團聚程度有顯著影響但是卻對離子滲流沒什么影響。無論離子團聚程度如何，聚合物主鏈的離子電導率都是相似的。
3) 該結果表明應該通過調控玻璃化轉變溫度來進行低離子電導聚合物的改性而不是通過配體選擇來控制離子-聚合物相互作用動力學。
NicoleS. Schauser et al, The Role of Backbone Polarity on Aggregation and Conductionof Ions in Polymer Electrolytes, JACS, 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c00587
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00587
6. Angew：通過激光光解快速制備層狀多孔金屬-有機骨架
層狀多孔金屬有機骨架(HPMOFs)在保持微孔率優勢的同時，還能通過介孔作用促進傳質過程。這一獨特的特性使得HPMOFs在多個領域具有巨大的應用潛力。近日，德州農工大學周宏才等人報道了一種可控的光解除連接體，可以在微孔MOF中以數十毫秒的速度創建介孔。
文章要點：
1）研究人員設計了一種通過激光光解產生分級多孔MOF的通用而有效的策略。與已報道的水解、熱解和臭氧分解等連接體穩定策略相比，激光光解在空間分辨率、制造速度、功耗和成本方面具有優勢。
2）研究人員發現混合連接體MOF在激光光解后仍能保持結構的完整性。這種方法有望設計出層次化的MOF結構，并產生復雜的MOF模式，用于級聯反應和識別。
Wang,K., et al, Rapid Generation of Hierarchically Porous Metal–Organic Frameworks throughLaser Photolysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202003636
https://doi.org/10.1002/anie.202003636
7. AM綜述：面向器件應用的MXene印刷和圖案涂層
作為2D納米材料家族中蓬勃發展的成員，MXenes，即過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物，表現出出色的電化學、電子、光學和機械性能。與其他2D材料相比，MXenes具有一組獨特的屬性，例如高金屬導電性、出色的分散質量、負表面電荷和親水性，使其特別適合用作印刷應用的油墨。印刷和預/后圖案涂布方法代表了基于MXene器件的一系列簡單、經濟高效、通用且環保的制造技術。基于此，阿卜杜拉國王科技大學Husam N.Alshareef等人綜述了印刷/涂層方法在改善MXene基器件性能方面的巨大作用，而且還表明了這些方法在實現MXenes新興應用的巨大潛力。
本文要點：
1）首先討論了如何將MXenes轉換為油墨，主要集中在對打印很重要的問題上，包括MAX的蝕刻以及將MAX蝕刻為MXenes的分層。介紹了MXene油墨的流變性以及如何調整MXene的流變學和形態學特性，如何提高MXene油墨的穩定性及如何適當地對其進行長時間存儲。
2）介紹了與MXene有關的各種打印/涂布技術，主要包括噴墨、絲網、轉移、直接墨水書寫（DIW）、3D打印和圖案化涂布方法。而后從儲能、電子學、光電子學、傳感和驅動等應用領域來討論了近年來在MXenes打印和圖案化涂層方面的研究工作。最后，對這一有趣領域的現狀和未來發展方向提出了新的見解。作者指出，迫切需要對油墨和印刷/涂層工藝的優化進行詳細的研究。
Yi-ZhouZhang, et al. MXene Printing and Patterned Coating for DeviceApplications. Adv. Mater. 2020, 1908486.
DOI:10.1002/adma.201908486.
https://doi.org/10.1002/adma.201908486
8. AM綜述：金屬有機框架作為質子導體的多功能平臺
金屬有機框架（MOF）材料具有高的表面積、豐富的結構可調性和功能性孔表面，可以容納多種客體分子作為質子載體，并能夠系統地調節質子濃度和遷移率，其作為固體電解質在燃料電池中受到了廣泛關注。有鑒于此，德克薩斯大學陳邦林與福建師范大學張章靜研究員等人綜述了MOFs在潮濕環境質子傳導、無水大氣質子傳導、單晶質子傳導以及燃料電池用MOF基膜等領域作為質子傳導多功能平臺的最新進展。
本文要點：
1）首先，研究人員選擇了幾種具有代表性的MOF作為平臺（例如MIL-101、UiO-66、HKUST-1和β-PCMOF-2），并闡述了一些通用或獨特的策略以改善其質子傳導性能。然后，詳細闡述了質子導體在較寬溫度范圍內工作（尤其是在低于0 °C的溫度下工作）的概念和重要性，這些材料在無水環境下表現出典型的質子導電行為。此外，還對質子轉移機理和各向異性傳導行為的研究進展進行了全面的討論，并總結了幾種有前途的MOFs作為組裝燃料電池的質子交換膜。
2）最后闡述了MOF材料在質子導體領域仍存在的機遇和挑戰：i）MOF材料的水和熱穩定性已經大大提高，但它們的機械強度和可加工性尚未得到充分考慮。ii）烷基鏈線性聚合物官能化的有機配體可用于制造新型的基于聚MOF的質子導體，以改善其機械性能和加工性能。Iii）在MOF通道內原位制備線性聚合物(如聚苯胺、聚(乙烯醇)、聚(丙烯酸))，不僅可以提供連續的質子傳導途徑，而且可以提高膜電極的組裝性能。iv）對于一些獨特的MOF樣品，由于其結構的無序或缺陷，對質子轉移機制的了解有限，限制了其合理制造。原位實驗或先進的表征技術（如準彈性中子散射和固態核磁共振），以及理論計算有望研究其質子傳導機制。
YingxiangYe, et al. Metal–OrganicFrameworks as a Versatile Platform for Proton Conductors. Adv. Mater. 2020,1907090.
DOI:10.1002/adma.201907090.
https://doi.org/10.1002/adma.201907090
9. AM綜述：用于能源和環境應用的2D材料的納米級組裝
二維（2D）材料的合理設計是實現其在能源和環境領域實際應用的關鍵。在過去的十年中，二維材料研究取得了長足的發展，但現實應用仍面臨許多關鍵挑戰。納米級組裝、對方向和位置順序的精確控制以及2D層之間的復雜界面對2D材料的持續發展至關重要，特別是對于能量存儲、轉換和環境修復。有鑒于此，韓國科學技術院Sang Ouk Kim與檀國大學Won Jun Lee等人綜述了二維材料納米級組裝的最新進展、現狀、未來展望和挑戰，特別針對能源和環境應用。
本文要點：
1）從納米級組裝最新研究成果中獲得的一個重要認識是，可以從固有的2D幾何形狀生成大量復雜的結構，這些結構可以分為1D纖維、2D薄膜和3D結構。基于這種新穎的組裝機制，研究人員將重點放在2D材料組裝的幾何尺寸多樣性上，這些機制包括來自膠態液晶相的1D纖維，通過界面張力（馬蘭戈尼效應）產生的2D薄膜以及通過電化學過程產生的3D納米體系結構。
2）此外，還集中討論了二維材料納米級組裝在能源和環境中的應用。對復雜界面的精確控制能夠保留2D材料的迷人特性，同時避免了麻煩的重新堆疊趨勢。具有多樣化功能的二維材料的納米級組裝結構為綠色和可持續技術提供了廣泛的優勢，包括二次電池、超級電容器、催化劑、氣體傳感器、海水淡化和水凈化。
GyoungHwa Jeong, et al. Nanoscale Assembly of 2D Materials for Energy andEnvironmental Applications. Adv. Mater. 2020, 1907006.
DOI:10.1002/adma.201907006
https://doi.org/10.1002/adma.201907006
10. AFM: 用于綠光LED的非極性藍寶石襯底上氮極性GaN薄膜的石墨烯輔助外延
晶格極性是六方半導體（如GaN）的關鍵點。不幸的是，到目前為止，Ga極性GaN僅能在石墨烯上實現。近日，吉林大學Yuantao Zhang、北京大學Kaihui Liu、王新強等人報道了分子束外延法在非極性藍寶石襯底轉移石墨烯上制備高質量N極性GaN薄膜。
本文要點：
1）通過原子氮輻射來實現，在石墨烯中形成C-N鍵，并為GaN提供成核位點，并導致N極性GaN外延。
2）N極性特性通過化學蝕刻和透射電子顯微鏡測量得到證實。由于InGaN在N極性時的生長溫度高于Ga極性，因此在石墨烯輔助的襯底上制造了綠色發光二極管，在該襯底上觀察到發射波長較大的紅移。
3）這些結果為基于2D材料的III族氮化物薄膜的極性調制開辟了一條新途徑，也為在更長波長的發光器件中的潛在應用鋪平了道路。
FangLiu, et al. Graphene‐Assisted Epitaxy of NitrogenLattice Polarity GaN Films on Non‐Polar SapphireSubstrates for Green Light Emitting Diodes. AFM 2020.
DOI:10.1002/adfm.202001283
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202001283
