1. Science Advances：用于個人水分管理的“類皮膚”織物
個人水分管理織物，有助于汗水從皮膚轉移出去，對于穿戴者的舒適性和性能表現是非常理想的。在此，美國康奈爾大學范金土等人展示了一種“類皮膚”的定向液體傳輸織物。
本文要點：
1）該織物能夠使液體通過空間分布的通道實現連續的單向流動，其作用類似于“汗腺”，同時又排斥外部液體污染物。
2）水的傳輸率可以比最好的商業透氣織物高15倍。這種特殊的性能是通過在以超疏水性為主的襯底上創建梯度潤濕性通道來實現的。流動方向性用Gibbs釘扎準則來解釋?？椢锏耐笟庑浴C械性能和耐磨性(高達10000次循環)不受處理的影響。
3）除了功能性服裝之外，這一概念還可以擴展到油水分離、傷口敷料、巖土工程、柔性微流體和燃料電池膜等材料的開發。
L.Lao, et al. “Skin-like” fabric forpersonal moisture management, Science Advances, 2020.
DOI:10.1126/sciadv.aaz0013
https://advances.sciencemag.org/content/6/14/eaaz0013
2. Angew：TiO2-WO3負載鉑催化劑用以光熱催化氧化丙烷
將半導體上的光催化與負載型非等離激元金屬上的熱催化結合在一起的光熱催化法已經成為提高催化性能的一種有效的方法。在許多典型的反應中，研究人員已經深入研究了將光子和熱刺激耦合于等離激元金屬（Au，Ag，Cu）的光熱催化機理。相比之下，目前仍然缺乏從熱催化和光催化的角度對半導體負載的非等離子體金屬（Pt，Pd，Rh）進行光熱催化的深入了解。近日，大連化物所張濤院士，劉曉艷等人報道了在高O2/C3H8比的情況下，Pt/TiO2-WO3催化劑對丙烷（C3H8）的優異的催化氧化性能。為深入研究半導體負載的非等離激元金屬催化劑的光熱催化提供了新的途徑。
文章要點：
1）在低溫和高O2/C3H8比（體積比：20）下，半導體負載的Pt催化劑（Pt/TiO2-WO3）的光熱催化能夠顯著增強C3H8的催化氧化。隨著紫外線-可見光的照射，C3H8轉化率為70％（T70）的反應溫度從324 ℃降低到90℃，表觀活化能（Ea）降低了十倍以上。反應物的反應級數（n）急劇變化，特別是當O2從-1.4增加到0.1時，可以解決Pt催化劑氧中毒的問題。
2）通過原位漫反射紅外傅里葉變換光譜法（DRIFTS）首次發現，在光熱反應中，過氧碳酸鹽（-OCO3）作為該反應的中間體，同時，原位電子順磁共振（EPR）確定超氧陰離子（O2-）為活性氧。結合通過原位表征檢測到的碳質中間體和活性氧，提出了低溫下光熱催化的新反應路線。
3）提出了光催化和熱催化之間協同作用的機理，升高溫度促進的光感應電荷載流子被確定為最重要的因素，可促進Pt表面上吸附的氧的活化和脫附。
Kang,L., et al, Photo‐thermocatalytic oxidation over TiO2‐WO3 supportedplatinum catalyst. Angew. Chem. Int. Ed.., 2020
DOI：10.1002/anie.202001701
https://doi.org/10.1002/anie.202001701
3. Angew：陰陽離子雙重摻雜提高大功率鈉離子電池鈦氧化還原電位
鈦基聚陰離子由于其優異的結構穩定性和熱安全性而被廣泛研究用于鈉離子電池。然而，其低工作效率阻礙了進一步的應用。近日，伍侖貢大學竇士學，侴術雷和澳門大學Tang Yuxin等人首次結合實驗和第一性原理計算，報道了一種陽離子/陰離子雙重摻雜的Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N材料，可以提高Ti3+/Ti4+的氧化還原對電勢。
文章要點：
1）采用傳統固態方法，在氨氣氛下，經過750 ℃退火后，制備出Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N材料。
2）由于N在其不尋常的立方對稱性中的強感應作用，Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N（NTVN）具有兩個獨特的高氧化還原電勢，分別為3.8 V和3.3 V。更重要的是，這種材料在循環過程中僅經歷很小的體積變化（約占體積的0.73％），從而導致其幾乎為零的應變特性，這對于電極材料保持循環穩定性（在3000次循環后為86.3％）非常重要。
3）Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N具有優異的高倍率容量（59.5 mAh g-1，20 C）以及高鈉擴散系數（10-13至10- 11cm2 s-1）的電化學性能。
4）第一性原理計算揭示了Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N材料的固有穩定性，并得到其3D鈉擴散途徑和相應的低能壘。
5）具有出色的循環穩定性的Na3Ti0.5V0.5(PO3)3N材料有望成為SIB的新正極候選材料。
Chen,M., et al, Strategy of Cation and Anion Dual Doping for Potential Elevating ofTitanium Redox for High‐Power Sodium‐Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.., 2020
DOI：10.1002/anie.202003275
https://doi.org/10.1002/anie.202003275
4. Angew: 3D和1D金屬-共價有機框架的不同化學路徑
動態共價化學理論和配位化學理論是利用簡單結構單元組裝復雜化合物的有力工具。近年來人們利用這些工具制備了很多具有迷人結構的編織型共價有機框架。不過，該方法具有較大的局限性，現在仍然十分缺乏將共價相連的結構集成到晶體結構中去的有效化學手段。有鑒于此，北京大學Junliang Sun和新加坡國立大學Kian Ping Loh等明確地提出了組裝三維編織型共價有機框架或一維金屬-共價有機框架存在著不同的化學路徑，其機制與是否存在配體交換有關。
本文要點：
1） 在之前有關共價有機框架的合成研究中人們通常選取帶有非配位有機配體的均配物（金屬中心兩端各有一個配體）通過共價縮合來完成。在本文中，研究人員選擇將簡單的配體替換為配位狀況更復雜的多齒配體來探究其組裝過程。
2） 研究人員以經過縮醛官能化或胺官能化的鄰二氮菲作為起始結構單元來研究金屬-配位和動態共價配位的協同作用。通過調控金屬位點的配位形式可以抑制或者促進配體交換過程。研究結果表明，當兩個穩定的均配四面體化合物作為結構單元時可以通過縮聚反應形成具有三維結構的編織型共價有機框架；而當向上述體系中再添加一個帶有自由多齒配體的均配物來增強配體交換時卻可以得到具有動態平衡特征的復合結構，進而可以通過在水熱條件下促進動態共價鍵的形成獲得一維金屬-共價有機框架。
3） 從化學合成的角度來說，該工作發現金屬配位相互作用和動態共價鍵在共價有機框架的制備中起到協同作用。利用配體交換控制反應歷程可以對所得產物的形式（一維還是三維）進行定向調控。
Hai-SenYu et al, Divergent Chemistry Paths for 3D and 1D Metallo‐Covalent Organic Frameworks, Angewandte Chemie InternationalEditions, 2020
DOI: 10.1002/anie.202002724
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202002724
5. Angew: 從K-O2到K-空氣電池：基于干燥空氣實現超氧化物電池
鉀-氧氣（K-O2）電池具有高能量密度，超高能量轉換效率（大于90%）以及低成本等優勢。之前的鉀-氧氣電池研究僅限于純氧氣（O2）氣氛，鉀-空氣電池不僅可以解決高壓氧氣儲罐的問題，而且可以發揮超氧化物電池的應用潛力。為了實現基于干燥空氣氣氛的鉀-空氣電池，保障正負極在空氣氣氛下的穩定性至關重要。
有鑒于此，美國俄亥俄州立大學吳屹影教授等人，首次在干燥空氣氣氛下實現了鉀空氣電池的可逆充放電。
本文要點：
1）研究發現，KO2在干燥空氣以及干燥CO2氣氛中具有優異的穩定性，但是在潮濕CO2氣氛中穩定性較差，并伴隨生成KHCO3等副產物。
2）干燥空氣沒有改變KO2生成的反應機制，而且確保了KO2的長時間穩定性，同時由于氧氣在空氣氣氛中分壓的減小，金屬K負極由于氧氣穿梭引起的副反應明顯降低，鉀-空氣電池的能量轉化效率高達94%，而且可以穩定循環500小時以上。
3）與使用純氧的鉀-氧氣電池相比，鉀-空氣電池具有更低的充放電電壓曲線，鉀-空氣電池理論平衡電位（2.446 V）比鉀-氧氣電池的平衡電位（2.486 V）要低40 mV左右。
LeiQin et al. From K‐O2to K‐Air Batteries: Realizing Superoxide Batteries onthe Basis of Dry Ambient Air. Angew., 2020.
DOI:10.1002/anie.202003481
https://doi.org/10.1002/anie.202003481
6. Angew: 展現局域性雙鍵性質的納米石墨烯
納米石墨烯材料的邊緣結構對物理和化學性質起到了決定性作用，人們之前合成了扶手型（armchair）和之字型（zigzag）的納米石墨烯材料。新加坡國立大學吳繼善、西班牙阿利坎特大學Casado Juan合成了兩種結構的納米石墨烯材料，分別展現了9個C原子（CN1）或12個C原子（CN2）中具有局域雙鍵性質的納米石墨烯材料。通過X射線方法對材料的晶體結構進行表征，結果顯示材料中展現了扭曲的骨架結構和在內側凹圓位置的空間排斥作用。9個C原子組成的納米石墨烯和12個C原子組成的納米石墨烯分別展現4個和6個具有雙鍵性質的組分。實驗分析和理論分析都驗證了這個結論。此外，Raman光譜分析顯示了碳碳雙鍵的存在。能帶結構顯示CN1和CN2納米石墨烯的能帶結構分別為1.84 eV和1.37 eV，熒光量子產率分別為35 %和50 %。
本文要點：
1）CN1和CN2在二氯甲烷中具有紫外區間的吸收，CN1和CN2的最高吸收邊在547 nm和680nm，最高吸收帶邊的位置對應于HOMO-LUMO躍遷。CN1材料的電化學測試中顯示了具有三個半波氧化電極電勢，分別為0.12 V，0.27 V，0.72 V，一個還原電極電勢-1.86 V。CN2材料的電化學測試中顯示了三個氧化電極電勢，分別為0.06 V，0.16 V，0.5 V，0.68 V。
2）通過計算化學方法對材料的核獨立化學位移（nucleus independent chemical shift，NICS），感應電流密度的各向異性（anisotropy of the induced current density，ACID）對兩種材料的電子結構和芳香性進行理解。
Dr.Yanwei Gu, et al. Cove-Edged Nanographenes with Localized Double Bonds.Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI:10.1002/anie.202000326
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202000326
7. Angew：2-氨基苯硫醇功能化的Ag修飾納米多孔硅光電極用于CO2還原
當前全球能源使用趨勢及其對氣候的影響，迫切需要可再生能源實現碳循環和利用。由于碳基燃料的高能量密度以及運輸、儲存和使用基礎設施的完善，將氣態CO2轉化為燃料引起了廣泛關注。許多催化劑被用于CO2電催化還原到CO和HCOOH，其中最高效的是Ag、Au、Pd。Ag催化劑的主要產物是CO和H2，但是高效產生CO的電壓窗口較窄，限制了實際應用。在太陽光照射下，由于CO2還原過程的動力學緩慢，即使加入了抑制析氫的試劑，p-Si的C1產物的部分電流密度仍然限制在7mA/cm2左右。納米結構的p-Si電極可以提高光吸收，并為電催化提供更高的比表面積。
然而，通過刻蝕平面來增加比表面積，會產生黑硅（b-Si），黑硅能促進H2的生成，從而降低了CO2還原的法拉第電流效率。賓夕法尼亞大學的Thomas E. Mallouk和上海交通大學的Yixin Zhao研究了b-Si/Ag與2-氨基苯硫醇（2-ABT）功能化反應，并用于二氧化碳還原。
本文要點：
1）制備了2-氨基苯硫醇（2-ABT）的分子薄層吸附在銀納米粒子修飾的多孔p-Si表面（b-Si）的光電陰極。
2）X射線光電子能譜（XPS）表明，2-ABT修飾電極的表面Ag原子處于+1氧化狀態，并通過Ag-S鍵與2-ABT配位。
3）在可見光照射下，CO2還原的起始電位為-50 mV vs RHE，相對于不含2-ABT的對照樣品，陽極位移約為150 mV。
4）CO2還原的光電流密度高達11.7 mA/cm2，而H2釋放的光電流限制在3 mA/cm2左右，CO2還原的法拉第效率約為75%。有趣的是，2-ABT的吸附降低了CO2還原和析氫的過電位。
5）對不同芳香硫醇和胺類修飾電極的比較表明，硫醇基團在2-ABT中的主要作用是將NH2基團錨定在Ag表面附近，在Ag表面結合CO2并協助質子轉移。
ThomasE. Mallouk，2-aminobenzenethiolfunctionalized Ag-decorated nanoporous Si photoelectrodes for selective CO2 reduction，Angew
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202001953
8. Angew：受絲綢啟發的β-肽材料抗結垢和異物反應
宿主的異物反應（FBR）通常會損害醫療設備等植入物的功能。有鑒于此，華東理工大學的Runhui Liu等研究人員，報道了以蠶絲中富含絲氨酸的絲膠為靈感，開發了低FBR材料。
本文要點：
1）聚高絲氨酸(Poly-β-Homoserine，β-HS)材料由親水性的非天然氨基酸β-高絲氨酸組成。β-HS的自組裝單分子層(SAM)可以抵抗不同蛋白質的吸附，也可以抵抗細胞、血小板和不同微生物的粘附。
2）持續3個月的實驗表明，當植入對照聚乙二醇水凝膠時，引起明顯的炎癥反應、膠原包裹和巨噬細胞聚集，而β-HS水凝膠的這些反應最小。
3）令人驚訝的是，β-HS水凝膠可在植入物附近的組織中誘導血管生成。
4）分子動力學模擬表明，β-HS的低FBR性能是由“雙氫鍵水合”造成的，其中β-HS的主鏈酰胺基和側鏈羥基均發生水合。
DonghuiZhang, et al. Silk‐Inspired β‐PeptideMaterials Resist Fouling and the Foreign‐Body Response.Angewandte Chemie International Edition, 2020.
DOI：10.1002/anie.202000416
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202000416
9. Angew: 流動相光催化實現千克級C-N偶聯反應
伴隨著光催化反應技術的發展，光催化反應在工業上的應用前景得以發展，人們發現通過流動相方法是個可行性較高的方法。默克公司的EmilyB. Corcoran, Jonathan P. McMullen等研究者通過考察實驗中光需求量，調節催化反應器的大小和結構實現了反應以較高產率和較高速率進行。總之，通過考察反應器的結構和反應中對光的需求量，實現了從小型反應到千克級反應，實現了快速、高收率進行反應，并給出了反應器和光催化反應之間的關系。
本文要點：
1）作者考察了對三氟甲基溴苯和吡咯烷的反應，該反應在Ru(bpy)3(PF6)2 (0.02 mol %)和NiBr2·3H2O（3 mol %）催化作用，加入1.8倍的DABCO，在0.25 M DMSO溶劑中進行反應。反應在405 nm的光作用中進行反應。
2）對流動相和固定相催化反應進行比較，發現流動相中在20 min就達到了最佳收率，固定相反應需要120 min才達到最佳收率，并且固定相催化反應得到的產物收率低于通過流動相進行的反應。通過對不同體積的流動相對光的吸收能力進行計算，優化了流動相反應容器的體積，使得90 %的光能夠吸收和利用。
EmilyB. Corcoran, et al. Use of Photon Equivalents as a Parameter for ScalingPhotoredox Reactions in Flow: the translation of a photocatalytic C-Ncross-coupling from lab scale to multikilogram scale. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI：10.1002/anie.201915412
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201915412
10. ACS Nano：多環芳族銨鹽，助力高性能2D鈣鈦礦太陽能電池
與3D鈣鈦礦相比，具有天然多量子阱結構的二維（2D）鈣鈦礦具有更好的穩定性。然而，由于2D鈣鈦礦由于量子限制而表現出大的激子結合能，因此對2D鈣鈦礦中激子分離和傳輸機理的理解以及開發更有效的有機間隔離子仍然是相當大的挑戰。南開大學劉永勝等人開發了一種多環芳族銨鹽，即1-萘甲基銨鹽（NpMA）和9-蒽甲基銨鹽（AnMA）作為2D Ruddlesden-Popper（RP）鈣鈦礦型太陽能電池（PSC）的間隔陽離子。
本文要點：
1）除了顯著提高穩定性外，基于(NpMA)2(MA)n-1PbnI3n+1（平均n = 4）的器件還表現出17.25％的最佳效率和1.24 V的高開路電壓。
2）電荷載流子動力學研究表明，出色的光伏性能可以歸因于激子從2D相到類3D相的超快遷移（在7 ps內），從而產生了有效的激子分離，電荷傳輸和收集。這項工作有助于深入了解2D PSC的工作機制，并通過開發多環芳香族間隔分子提供了一種有效提高其效率和穩定性的有效方法。
ZhiyuanXu et al. Phase Distribution and Carrier Dynamics in Multiple-Ring AromaticSpacers-Based Two-Dimensional Ruddlesden-Popper Perovskite Solar Cells, ACSNano 2020.
DOI:10.1021/acsnano.0c00875
https://doi.org/10.1021/acsnano.0c00875
