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1. JACS：穩定性有機半導體光電陰極用于太陽能制氫

隨著有機半導體（OS）越來越受到生物電子和人工光合作用領域的關注，了解其在與水性電解質直接接觸并穩定運行的決定性因素成為一項關鍵任務。

有鑒于此，瑞士洛桑聯邦理工學院Kevin Sivula報道了在工作條件下使用犧牲性氧化還原物質對受體本體異質結（BHJ）光陰極進行了檢查，并表明使用非富勒烯聚合物受體和控制電荷提取速率都是穩定OS/水界面的關鍵。使用滿足提取要求的穩定性HER催化劑，實現了穩定的太陽能制氫，并達到了基于OS的人工光合作用的新性能基準。

文章要點：

1）通過使用水溶液中Eu³⁺的直接光電化學還原和阻抗光譜分析，研究人員確定用二酰亞胺基聚合物代替常用的基于富勒烯的電子受體會極大地提高操作穩定性，并確定限制了光生電子在有機/水界面的積累值ca。穩定運行（>12 h）需要100 nC cm^-2。

2）進一步使用MoS₃，MoP和RuO₂減水催化劑覆蓋層進行太陽能制氫，其中發現由于電荷萃取的差異，催化劑的形態會嚴重影響性能。相對于RHE，在0 V下，涂有MoS₃:MoP復合材料的整體異質結光電陰極具有最佳性能，一個太陽光下，光電流密度高達8.7 mA cm^–2。但是，RuO₂可以提高穩定性，在連續工作8 h和20 h后，初始光電流密度（超過 8 mA cm^-2）分別僅下降15％和33％，即使在沒有保護層的情況下，也具有前所未有的堅固性。

總而言之，這一性能代表了用于太陽能進行燃料生產的有機半導體光電陰極的新基準以及加深了對基于有機半導體/水結的器件的穩定性標準的理解。

Yao, Liang, et al, Establishing stability in organic semiconductorphotocathodes for solar hydrogen production, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI：10.1021/jacs.0c00126

https://doi.org/10.1021/jacs.0c00126

2. JACS: 硅摻雜的鐵催化劑用于低溫低壓下合成氨

通過哈伯-博施（HB）工藝將氮（N₂）和氫（H₂）合成為氨（NH₃）氣體在合成用于食品生產和許多其它商品的肥料中起著至關重要的作用。但是，HB工藝需要大量的能源消耗（占世界能源產量的2％），同時高壓和高溫的條件使生產NH₃的設備非常昂貴，且先進的HB催化劑的研究進展相對較慢。近日，美國內華達大學里諾分校Qi An，加州理工學院William A. Goddard III，Alessandro Fortunelli等基于最近報道的完整反應機制開發了一種多級高通量催化劑篩選（HHTCS）方法，加快高效HB催化劑的開發。

本文要點：

1）作者利用HHTCS方法，從18種非過渡金屬（NTM）候選元素中識別出了可以通過表面和次表面摻雜顯著提高Fe-bcc（111）（活性最高的Fe晶面）的催化合成氨效率的元素。出乎意料的是，作者篩選出了一種之前未被發現或提出的次表面摻雜劑Si，這同時也表明了次表面Fe原子在N₂還原反應中的重要性。

2）作者利用QM模擬中得出了Si摻雜的Fe-bcc（111）的HB過程的完整反應路徑，并與動力學Monte Carlo（kMC）模擬相結合來預測TOF，發現在典型的極端HB條件（反應物壓力為200 atm，500°C），Si摻雜的Fe-bcc（111）催化劑比純鐵催化劑TOF增加約13倍；在理想HB條件（反應物壓力為20 atm，400°C）的條件下，TOF增加約43倍。

3）此外，Si摻雜的Fe催化劑可以在更溫和的條件下例如，在500°C時，反應物壓力降低至20atm，或者在溫度降至400°C，反應物降至50 atm，達到200 atm/500°C下純Fe的相同的TOF。

QiAn, et al. Si-doped Fe Catalyst for Ammonia Synthesis at Dramatically DecreasedPressures and Temperatures. J. Am. Chem. Soc. 2020,

DOI: 10.1021/jacs.9b13996

https://doi.org/10.1021/jacs.9b13996

3. JACS：通過簡單的酸洗提高富鋰氧化物正極材料的界面穩定性

鋰離子電池中的層狀富鋰Ni、Mn、Co（NMC）氧化物正極可通過O-氧化還原在高電壓下提供高比容量（>250 mAh/g）。然而，相關的高壓界面降解過程需要有效的電極表面鈍化策略。有鑒于此，LG化學研究院Bryan D. McCloskey等人證明在第一次充電達到4.8 V vs.Li^+/0時，對富含Li的NMC層狀氧化物正極材料進行酸性表面處理可顯著抑制CO₂和O₂的析出，抑制率分別為~90%和~100%。

本文要點：

1）結果表明抑制CO₂析出與去除Li₂CO₃以及有效防止電解液降解的表面鈍化有關。與未經處理的原始材料相比，酸洗表面處理不會導致任何放電容量的損失，并具有出色的長期循環和倍率性能。

2）此外，研究人員還通過新型原位酸滴量化了Li⁺去除過程中晶格氧參與電荷補償的程度。結果表明，起源于表面且由O-氧化還原產生的類過氧化物至少比活化平臺區域（~4.5 V）早300 mV發生。正極粉末的X射線光電子能譜和Mn-L X射線吸收能譜表明，在酸性處理的材料表面存在Li缺乏和Mn離子的部分還原。

3）雖然通過表面處理極大地抑制了不可逆氧析出，但O K邊共振非彈性X射線散射顯示晶格O-氧化還原行為在很大程度上得到了維持。這表明，酸性處理只優化了富鋰材料的表面，幾乎消除了不可逆的氣體析出，從而提高了循環和倍率性能。

這項工作提出了一種簡單而有效的方法來鈍化正極表面在高壓運行時的界面不穩定性。

SrinivasanRamakrishnan, et al. Extended Interfacial Stability Through Simple Acid Rinsingin a Li-rich Oxide Cathode Material. J. Am. Chem. Soc. 2020.

DOI:10.1021/jacs.0c02859.

https://doi.org/10.1021/jacs.0c02859

4. JACS：核/殼結構形成與轉化介導的多金屬磷化物納米棒的通用合成策略

金屬磷化物納米結構因其獨特的磁性、半導體性、機械性和催化性而備受關注。與零維（0-D）納米顆粒相比，一維金屬磷化物納米棒（NRs）/納米線（NWs）獨特的各向異性效應為調整其物理化學性質和功能化提供了新的機會。由于不同金屬磷化物的分解溫度和速率的變化以及多金屬磷化物的復合固體生長動力學，制備多金屬磷化物NRs/NWs的研究還很少見，因此要形成一維的NRs/NWs而不是0-D的納米顆粒具有很大的挑戰。作者先前的研究表明，在不改變一維形狀均勻性的情況下，可以合成單分散Co₂P NRs，并將其作為種子用于制備Co₂P/Pt核/殼 NRs。

有鑒于此，美國弗吉尼亞大學Sen Zhang報道了一種多金屬磷化物CoMP_x NRs的組成合成策略，其中M可以控制為Fe、Ni、Mn、Cu及其二元組合。

文章要點：

1）采用由Co₂P/MP_x核/殼NRs形成和隨后的轉化介導的兩步合成法，是最大限度地減少雙金屬和三元組分中NCs形貌和結構不一致的關鍵，而這是傳統方法無法獲得的。

2）所得到的具有均勻一維（1-D）結構的復合物具有明確篩選M的協同效應以提高電催化活性，以析氧反應（OER）為例。在碳納米管的負載下，合成的復合物NRs表現出M的組成和濃度依賴性的電催化性能，其中，Co_1.33Fe_0.67P_x具有最佳活性。鑒于該方法對多種載體材料（碳材料和金屬氧化物）具有廣泛的適應性，有望為其他電催化和熱催化反應及其他反應優化這些多金屬磷化物NRs。

這種以核/殼納米結構的形成和轉化為中介的新方法，可推廣到其它多組分納米晶體系（金屬合金、混合氧化物和硫系化合物等）中，有著廣泛的應用。

YuluZhang, et al, Programmable Synthesis of Multimetallic Phosphide NanorodsMediated by Core/Shell Structure Formation and Conversion, J. Am. Chem. Soc.,2020

DOI:10.1021/jacs.0c02584

https://doi.org/10.1021/jacs.0c02584

5. Nano Letters：金屬夾層氣凝膠混合材料可實現柔性和可伸縮的智能傳感器

柔性應變傳感器隨著其在人機界面、軟機器人、醫療監護等領域的迅速發展，得到了廣泛的研究。有鑒于此，西北工業大學的Jixin Zhu、黃維等研究人員，首次報道了一種新的原位催化制備金屬氣凝膠雜化材料的策略，它是由垂直排列的碳納米管陣列(VN/CNTs)修飾的氮化釩(VN)納米薄片組成的。

本文要點：

1）在這種結構中，二維氮化釩納米片作為主要的骨結構，由于其在重復變形過程中具有良好的結構兼容性，因此對于柔性器件是有利的。

2）此外，夾層氣凝膠雜化材料形成了高導電性的3D網絡，為應變響應行為提供了卓越的靈敏度。

3）在此基礎上，成功制作了VN/CNTs基柔性應變傳感器，在10%的小應變范圍內具有386的高應變率、快速的響應速度和優異的耐久性。

4）文中還介紹了物理信號的監測和基于傳感器的實際人機實時控制系統。

 HongjianZhang, et al. Metallic Sandwiched-Aerogel Hybrids Enabling Flexible andStretchable Intelligent Sensor. Nano Letters, 2020.

DOI：10.1021/acs.nanolett.0c00372

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c00372

6. Angew：用烷基鏈官能化的吡啶取代的四苯乙烯作為癌癥治療的自噬調節劑

以一種可控的方式調節自噬可能有助于癌癥治療，但它仍然具有挑戰性。中國科學院化學研究所張德清和趙睿等人報道了吡啶取代的四苯基乙烯鹽（PTPE 1-3）與白蛋白形成復合物后，它能靶向線粒體并破壞自噬。

本文要點：

1）延長PTPE 1-3中烷基鏈的長度可以提高線粒體的親和力和自噬誘導活性。PTPE 1-3顯示自噬前活性和有絲分裂阻斷作用。下游自噬流中自噬體-溶酶體融合失敗導致癌細胞死亡。

2）此外，快速形成PTPE 1-3與血白蛋白的復合物可以促進仿生傳遞和腫瘤的深穿透。體外和體內研究成功地證明了有效的腫瘤積聚和腫瘤抑制作用。PTPE 1-3鹽具有雙重功能：它們靶向和成像線粒體（由于聚集誘導發射效應），有望用于癌癥治療。

Huang,Y., et al. (2020), Pyridinium‐Substituted Tetraphenylethylenes Functionalized with Alkyl Chains asAutophagy Modulators for Cancer Therapy. Angew. Chem. Int. Ed..

DOI:10.1002/anie.202001906

https://doi.org/10.1002/anie.202001906

7. Angew：高可逆性亞銅介導的鎂電池正極

正極化學反應動力學遲鈍，可逆性差，是實現高容量鎂電池面臨的主要挑戰。

有鑒于此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊教授報道了一種由亞銅（Cu⁺）電荷載體介導的高可逆氧化鎂。與載流子明顯不同的是，Cu⁺來源于Cu₃Se₂的正極，而不是電解液，這可以避免鎂電池組密度的損失。

文章要點：

1）通過靜置期間硒化銅電極與鎂電解液之間的快速平衡中產生Cu⁺，而不是在電化學過程中產生的。這種固液平衡可以驅動可逆的鎂氧化/除鎂。放電過程中，Cu⁺還原為Cu，并驅動平衡來促進氧化鎂過程。然后可逆的Cu到Cu⁺的氧化還原促進了再充電過程。

2）這種新型的Cu⁺介導的鎂電池的可逆比容量為310 mAh g^-1（基于正極材料的總重量），具有低極化，高達6C的優良速率性能。即使在超高負載量（49.1mg cm^-2）下，也具有12.5 mAh cm^-2的可逆面容量，是商用鋰離子電池的三倍。同時經過處理后，200個循環的容量保持率可達80%。

Cheng,X., et al, A highly reversible cuprous mediated cathode chemistry for magnesiumbatteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202002177

https://doi.org/10.1002/anie.202002177

8. Nano Energy：構建含N，O的微/中孔共價三嗪基骨架，以詳細分析N，O雜原子對電化學性能的綜合影響

碳基超級電容器，也稱為雙電層電容器（EDLC），具有其來源豐富，重量輕，快速的充電/放電動力學和長的循環壽命等優點。然而，基于碳的EDLC仍具有一些缺點，例如比容量低和能量密度低，這阻礙了它們的進一步實際應用。已證明將雜原子（N，O，P和S）摻入碳基質中是改善比電容的最簡單，最有效的方法。但是，由于其位置，種類和含量的不可控，以及超微孔結構過多，因此不利于探索雜原子對電容特性的影響。基于共價三嗪的骨架（CTF）是一類具有極大比表面積，強大的化學和熱穩定性以及出色的導電性的多孔聚合物。因此，可以通過使用含雜原子的結構單元將雜原子可控地引入CTF，并且選擇不同大小的分子來調節CTF的拓撲結構。因此非常需要通過模型化系統來詳細分析雜原子對碳基EDLC電化學性能的影響以及通過設計合理的單體結構可以預測和控制該雜化原子。

有鑒于此，大連理工大學蹇錫高院士報道了選擇含氮和氧雜原子的單體，4,4'-（1,3,5,7-四氧-5,7-二氫吡咯[3,4-f]異吲哚-2,6（1H，3H）-二苯并腈（TIDN），作為構建塊，通過離子熱法合成一系列含N，O的微孔/介孔共價三嗪基框架（p-TIDN）。制備的p-TIDN具有氧和氮雜原子的均勻分布和微/中孔結構（所有樣品在1-4nm之間都有孔分布峰），然后用作超級電容器的電極材料。結合XPS、BET和恒流充放電等電化學測試，詳細分析了N，O雜原子對電化學性能的影響。

文章要點：

1）對于超級電容器，p-TIDN在1M H₂SO₄中循環試驗80000次后，初始容量保持率為123%，在TEABF₄/AN中充放電循環20000次后，電容衰減率僅為10%，具有良好的長期穩定性。因此p-TIDN有望用于成為高性能能量存儲裝置。

2）由于N和O 雜原子的均勻分布和可設計的孔結構（所有樣品的孔分布峰都在1-4nm之間，大于溶劑化離子尺寸的兩倍），制備的p-TIDN可以作為一個模型系統，以詳細分析雜原子效應和電化學性能之間的關系。結果表明，吡咯氮、吡啶氮和醌氧是提高儲能贗電容的必要物質。

FangyuanHu, et al, Constructing N, O-Containing micro/mesoporous covalenttriazine-based frameworks toward a detailed analysis of the combined effect ofN, O heteroatoms on electrochemical performance,

NanoEnergy, 2020,

DOI：10.1016/j.nanoen.2020.104789.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520303463

9. ACS Nano：利用裸露整齊排列的納米纖維快速制備高性能結構材料

輕質結構材料在建筑和汽車應用中至關重要。在過去的幾個世紀里，人們在開發堅固的結構材料方面已經取得了巨大的成就，例如鋼、混凝土和石油基復合材料等。然而，這些材料中的大多數要么太重，要么成本太高，要么不可再生。因此，開發具有高機械強度的生物源復合材料以代替傳統結構材料至關重要。

有鑒于此，馬里蘭大學胡良兵教授報道了一種由竹子經兩步制備工藝（包括部分脫木素和微波加熱）而制得的堅固、輕質的生物基結構材料。

文章要點：

1）部分脫木素是微波加熱之前的一個關鍵步驟，可以使竹子的細胞壁更柔軟，暴露出更多的纖維素納米纖維，從而通過熱驅動收縮使竹結構更致密。此外，微波加熱作為一種快速、均勻的加熱方法，可以將水從竹材結構中擠出，但不會破壞竹材結構的完整性，即使在竹材體積大幅度減少28.9%的情況下也沒有任何影響。

2）與天然竹相比，微波加熱脫木素竹的抗拉強度提高近2倍，韌性提高3.2倍，彎曲強度提高2倍，具有優異的力學性能。此外，改性竹結構的比拉伸強度達到560 MPa cm³ g^-1，鑒于其密度較低（1.0 g cm^-3），表現優于普通結構材料，例如鋼、金屬合金和石油基復合材料。

總而言之，優良的機械性能加上竹子資源豐富、可再生和可持續的特點，以及快速、可擴展的制造工藝，使得這種強大的微波處理竹結構對輕質、節能的工程應用具有極大吸引力。

ChaojiChen, et al, Rapid Processing of Whole Bamboo with Exposed, Aligned NanofibrilsToward a High-Performance Structural Material, ACS Nano, 2020

DOI:10.1021/acsnano.9b08747

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b08747