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喬世璋教授課題組長期致力于能源轉化納米材料相關研究，近日來在電催化、光電催化領域有許多重要研究工作和綜述文章發表。本文簡要總結近期有關ORR，HER，CO2RR等工作，并介紹相關材料、機理研究等內容。

1. Angew：配位調控選擇性：高負載鉬單原子催化劑上的兩電子氧還原

單原子催化劑（SACs）在電催化方面具有巨大潛力。通過調整中心金屬原子，相鄰的配位摻雜劑和金屬負載，可以合理地優化SACs的性能。但是，由于合成方法的局限性以及對結構-性質關系的理解不足，優化SACs的性能仍然是一個巨大的挑戰。近日，阿德萊德大學喬世璋團隊報道了一種新型Mo SACs，其具有獨特的O，S雙配位和超過10 wt％的高金屬負載量，并對其電催化O₂還原制H₂O₂的性能進行了研究。

本文要點

1）作者以MgO為模板，通過混合前驅體熱解成功制備了該新型的Mo SACs，該催化劑具有獨特的O，S雙配位，Mo負載量超過10 wt％。作者通過高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡和擴展的X射線吸收精細結構對其進行了表征。

2）實驗發現，該SACs可以通過2e-途徑催化氧還原反應，在0.10 M KOH中H₂O₂的選擇性高于95％。

3）電化學測試和理論計算均揭示了Mo單原子和配位結構的關鍵作用。

該工作豐富了SACs家族，并強調了局部配位的重要性，從而為調節多電子電催化的活性和選擇性提供了新的思路。

Cheng Tang, et al. Coordination Tunes Selectivity: Two‐Electron Oxygen Reduction on High‐Loading Molybdenum Single‐Atom Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 

DOI: 10.1002/anie.202003842

https://doi.org/10.1002/anie.202003842

2. AM：尖晶石型Co₂VO₄的合理設計，實現出色的電催化性能

電化學能源裝置，如燃料電池和金屬空氣電池，可以直接將化學能轉化為電能，而不會對環境造成不良影響。這些可再生能源技術中，使用地球上豐富的過渡金屬氧化物來替代昂貴貴的金屬是極具吸引力的。然而，它們往往受到催化和傳導能力的限制。在此，澳大利亞阿德萊德大學&天津大學喬世璋、南開大學胡振芃、天津大學凌濤等人報道了一種尖晶石氧化物Co₂VO₄，它通過將金屬釩原子鏈與電活性鈷陽離子結合而實現優異的氧還原反應（ORR），這是燃料電池、金屬空氣電池等的關鍵過程。

實驗和模擬的電子能量損失光譜分析表明，八面體位點的Co²⁺陽離子呈低自旋態，并帶有一個e_g電子（），有利于ORR過程。實際電導率的測量結果證實，與基準鈷氧化物相比，Co₂VO₄具有幾個數量級的增加。結果，采用新型尖晶石Co₂VO₄氧化物作為ORR催化劑的鋅-空氣電池表現出了優異的性能，并具有380 mW cm^-2的高放電峰值功率密度。至關重要的是，它優于國家最先進的以Pt/C為基礎的設備，并且是由金屬、金屬氧化物和碳催化劑組裝而成的鋅-空氣電池中最為出色的。這些發現為高活性和導電性氧化物材料提供了一種新的設計策略，該材料可用于多種電催化應用，包括ORR、氧析出和氫析出反應。

Chuan Mu, Jing Mao, Jiaxin Guo, Qianjin Guo, Zhiqing Li, Wenjing Qin, Zhenpeng Hu, Kenneth Davey, Tao Ling, Shi-Zhang Qiao. Rational Design of Spinel Cobalt Vanadate Oxide Co2VO4 for Superior Electrocatalysis. Advanced Materials 2020, 1907168.

DOI: 10.1002/adma.201907168

https://doi.org/10.1002/adma.201907168

3. Small Methods: 光催化產氫與合成高附加值化學品相結合

能源短缺和環境污染的問題使得可持續能源的開發日益迫切。太陽能被認為是理想的取代化石燃料的可持續能源，使用可再生太陽能將水轉化為清潔氫燃料可潛在地用于解決全球能源和環境問題。然而，常規的從光催化水分解產生H₂的效率低且穩定性差。在傳統的光催化純水分解反應中，光激發電子用于還原質子以釋放出H₂氣體，與此同時光激發產生的空穴使水氧化而釋放出氧氣（O₂）。因此，研究人員通過添加空穴犧牲劑以提高光激發電子-空穴對的分離效率，并通過消耗強氧化光激發空穴來提高穩定性，這種方法的缺點是成本增加和產生了廢棄物。最近，研究人員報告了利用包括生物質（例如，纖維素，半纖維素和木質素）及其衍生物（例如糠醇和5-羥甲基糠醛），醇類以及塑料廢棄物在內的大量可再生物質用于光催化產氫和合成高附加值的化學品。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋教授和Jingrun Ran等人合作，全面總結了這些光催化劑的特性，性能和機理，詳細總結了光催化產氫與合成高附加值化學品結合的最新進展，面臨的挑戰和未來的發展機遇。

本文要點

1）1）概述了使用空穴犧牲劑的H₂析出與選擇性氧化，C–H活化和C–C偶聯以及非選擇性氧化結合的光催化劑的反應機理；2）引入方程來計算選擇性氧化的轉化率/選擇性；3）總結并嚴格比較最近報道的光催化劑，特別著重于理化特性與性能之間的相關性，以及光催化機理；4）評估當前的進步和挑戰。

2）對于光催化產氫生成高附加值化學品，從反應類型上大致可以分為以下幾類：1）光催化產氫與選擇性氧化反應結合，例如用苯甲醇作為光催化反應底物，氫氣產生的同時可以得到重要的化工原料中間體苯甲醛；2）光催化產氫與耦合反應結合，例如用甲醇反應底物，通過選擇性耦合反應，可以得到乙二醇；3）光催化產氫與非選擇性氧化反應結合，例如光催化聚乳酸分解，產氫的同時會得到多種氧化產物。

總之，該工作有助于促進光催化產氫技術進一步發展。

Bingquan Xia et al. Photocatalysts for Hydrogen Evolution Coupled with Production of Value‐Added Chemicals. Small Methods, 2020.

DOI: 10.1002/smtd.202000063

https://doi.org/10.1002/smtd.202000063

4. Materials Today：堿性條件下析氫電催化劑的設計策略

近幾十年來，通過電/光催化方法生產清潔能源一直是科學界的首要任務之一。其中，堿性析氫反應（HER）在高pH環境中是最簡單的陰極反應，起著基本而重要的作用。僅通過水的解離和質子還原過程，堿性HER對于研究水分子在許多還原反應中的一般作用至關重要。例如，深入了解堿性HER反應機理，可以為二氧化碳還原反應（CRR）和氮還原反應（NRR）奠定堅實的基礎，而這兩種反應通常都涉及初始的水解離步驟。堿性HER需要高活性、低成本的催化劑，它不僅具有工業價值，而且在研究陰極電極上發生的所有電催化反應方面都具有根本的重要性。然而，迄今為止，堿性HER的反應機理仍在爭論中，這使得催化劑的設計很大程度上是一個反復試驗的過程。

為了解決這個問題，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋等人從反應機理的角度出發，著重闡述了原子級材料工程與反應基礎之間的聯系，提出了堿性HER催化劑的設計策略。特別是，關注于改進材料固有的電子結構，以實現催化劑和反應中間體之間所需的相互作用。通過幾個成功的理論和實驗設計策略實例，旨在為堿性條件下HER催化劑的設計提供直接指導。

Xuesi Wang, Yao Zheng, Wenchao Sheng, Zhichuan J. Xu, Mietek Jaroniec, Shi-Zhang Qiao. Strategies for design of electrocatalysts for hydrogen evolution under alkaline conditions. Materials Today 2020.

DOI: 10.1016/j.mattod.2019.12.003

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2019.12.003

5. AEM：半導體光催化CO₂還原的原子級活性位點

光催化CO₂還原是生產可再生能源的有效手段，既可以促進自然界的碳循環，還可以緩解溫室效應和能源短缺問題。半導體材料在光照下產生的光生電子和空穴可以轉移到半導體表面進而與吸附在其表面的二氧化碳和空穴捕獲劑發生氧化還原反應，將二氧化碳還原成碳氫化合物。該過程包括氧化還原反應，二氧化碳的還原和水的氧化，半導體材料表面是二氧化碳吸附、反應和產物脫附的活性位點，不同性質的反應位點會對二氧化碳的光還原過程有重要影響。因此，研究人員致力于開發廉價的、可持續的半導體光催化劑，而且對半導體表面原子級活性位點的探索可以提高對CO₂光還原機理的理解。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學化工與先進材料學院喬世璋教授和冉景潤等人綜述了半導體光催化CO₂還原的原子級活性位點的研究進展，從原子層面分析和總結了不同組成的活性位點對二氧化碳光還原過程的影響。

本文要點

1）他們將原子級活性位點分為四種類型：單原子、缺陷、表面活性基團和受阻的路易斯酸堿對（FLP）。這些不同的光催化活性位點對反應物、中間體和產物有不同的親和力，可以改變CO₂還原的途徑，從而顯著影響催化活性和選擇性。

2）他們還對催化材料的設計提出了新思路，例如通過合成雙組份的原子級別活性位點，或者調控FLP組分的具體位置從而進一步提高其催化活性。

總之，從原子水平的角度設計光催化劑可以最大限度地提高原子的利用效率，并提高催化選擇性。該工作對促進光催化CO₂還原反應的發展具有重要的意義。

Yanzhao Zhang et al. Atomic‐Level Reactive Sites for Semiconductor‐Based Photocatalytic CO₂Reduction. Advanced Energy Materials, 2020.

DOI: 10.1002/aenm.201903879

https://doi.org/10.1002/aenm.201903879