1. Nature（News & Views）：鈦酸鍶體系低能耗自旋計算器件開發
下一代計算中有希望的技術是自旋學的應用，該方法中使用自旋相關的電子（角動量的變化），而不用通過電荷變化進行計算。目前對自旋的調控過程中需要的電流較高，無法實現實用。最近巴黎薩克萊大學Manuel Bibes，格勒諾布爾大學Jean-Philippe Attané等發表在Nature上的一篇文章（Nature 2020，580, 483–486.）報道了一種較低功耗電場實現調控自旋的方法。日內瓦大學Stefano Gariglio對此工作進行了介紹。
本文要點：
1）STO（鈦酸鍶）材料中的電子學性能復雜并可調，STO本征材料是一種介電材料，在低于4 K條件中會有希望轉變為鐵電材料，但是由于量子漲落現象無法實現轉變為鐵電材料。通過摻雜Ca實現能夠將SrTiO3轉變為鐵電材料。通過La摻雜能夠實現電子摻雜現象，將材料轉變為金屬導體材料甚至轉變為超導材料。
2）Manuel Bibes，Jean-Philippe Attané等報道了STO體系中發現的電子氣作用擴展了STO系統的電子學性質。他們觀測到一種回滯現象：電子氣的電荷電流極性變化被記憶，當電場移除后依然保持記憶狀態。此外他們發現，當穿過STO材料的電壓方向反向調控后，產生了飆升的電流變化，這種作用通常是在鐵電材料中才具有的電偶極子反轉現象。這種系統有希望應用于自旋量子學，這是由于其具有自旋探測器的作用。此外當外加電壓翻轉，電子會發生有規律的定向運動。同時，該過程在無外加電壓作用時同樣有效，該過程中的能耗較低，可能對記憶存儲器產生新的方法。
Stefano Gariglio, et al. Electric control of a spin current has potential for low-power computing，Nature 2020，580, 458-459
DOI：10.1038/d41586-020-01099-w
https://www.nature.com/articles/d41586-020-01099-w
2. Nature Nanotechnology：光子自旋霍爾效應檢測材料中的位錯
光子自旋霍爾效應（The photonic spin Hall effect，PSHE）是一種在光的兩種相反自旋光之間的亞衍射極限位移（subdiffraction-limited shift），當光在極化或軌道（polarization, trajectory）過程中導致的幾何相位變化中產生這種作用。以色列理工學院Erez Hasman等研究了隨機光子自旋霍爾效應（stochastic photonic spin Hall effect， PSHE），這種效應是通過空間變化Berry–Zak相的磁-光位錯現象導致。
作者通過鐵電金屬材料中人工超原子（meta-atom）（概念類似于超材料）的納米位錯觀測了這種自旋偏移現象。超原子的半徑隨機變化導致了納米級別漲落現象，并且自旋變化和這種漲落過程相關。通過這種過程，作者使用弱測量方法通過對自旋偏轉的分布測試，進而實現對~5 nm漲落現象進行監測。該測試方法有希望對磁性納米體系中的漲落現象進行觀測，通過破壞光子的對稱性進而對深亞波長的位錯進行監測。
本文要點：
通過這種光學監測方法實現了對晶格超原子上非常弱的漲落過程進行表征，對自旋量子作用的分布情況進行表征。這種方法可能在多種位錯體系中實現應用，并且可能對納米器件中的問題進行監測。這種基于磁-光相互作用可以通過對磁性二維材料體系的磁場空間漲落測試，可能體現出更廣泛的應用。比如，通過這種磁性調控光子自旋量子作用能夠在拓撲材料中得以應用。
Bo Wang, et al. Probing nanoscale fluctuation of ferromagnetic meta-atoms with a stochastic photonic spin Hall effect，Nature Nanotechnology 2020,
DOI：10.1038/s41565-020-0670-0
https://www.nature.com/articles/s41565-020-0670-0
3. Nature Commun.：部分氧化Pd與缺陷碳配位用于促進雙電子氧還原合成H2O2
通過選擇性雙電子（2e-）氧化反應（ORR）電化學合成H2O2可有效替代工業蒽醌氧化方法，并且可以分散合成的H2O2。在堿性和中性電解液中，具有缺陷的碳材料，例如氧化碳納米管（O-CNT），BN摻雜碳，Fe單原子配位的O-CNT和還原型氧化石墨烯（GO），均顯示出高活性和2e- ORR的選擇性。研究表明，在酸性條件下生產H2O2以用于燃料電池運行具有技術優勢，但是，碳基材料需要大的過電勢（300 mV）才能在酸性電解質中觸發ORR反應，從而在燃料電池運行中造成重大電壓損失。
有鑒于此，加州大學圣地亞哥分校Zheng Chen，加拿大卡爾加里大學Samira Siahrostami，布魯克海文國家實驗室陳經廣，加州大學Huolin L. Xin報道了部分氧化的鈀（Pdδ+）與氧官能化的碳之間的協同相互作用可以促進酸性電解質中的2e- ORR。可以通過簡單的溶液浸漬法將Pdδ+團簇（平均3?4個原子）沉積到輕度氧化的CNTs（以下稱為Pdδ+-OCNT）上，合成一類含有Pd-O-C型配位的催化劑。
文章要點：
1）研究人員選擇了OCNT作為底物，以探索缺陷碳在酸性H2O2合成中的潛在活性位。通過在硝酸溶液中，碳納米管在2.5 h至8.5 h的不同時間段內被氧化，以調節缺陷的數量和類型。TEM圖像顯示，缺陷部位的密度隨著氧化時間的延長而增加。當反應6.5 h時，從OCNT的表面粗糙度和曲率的變化可以清楚地觀察到大量的缺陷部位。氧化8.5 h后，觀察到具有光滑表面的較薄的OCNT。同時，TEM和XRD表明，在所有探索的氧化條件下，管狀納米結構和結晶度可以很好的保持。
2）研究人員通過在OCNT上負載約1.0 wt％的Pd并進行6.5 h氧化來制備由負載在OCNT上的Pd團簇（Pd3和Pd4）組成的Pdδ+-OCNT電催化劑。在Pd沉積之后，由于HRTEM圖像中未檢測到Pd晶格，因此獲得了Pd簇。0.61±0.07 nm的窄尺寸的Pd團簇均勻分布在OCNT上。EXAF表征進一步發現，Pdδ+-OCNT中Pd-Pd和Pd-O的配位數（CN）分別為2.5和2.7，并且Pd簇部分被氧化。
3）這種電催化劑在0.3-0.7 V的寬電位范圍內顯示出95-98％的高H2O2選擇性。與OCNT襯底相比，Pdδ+-OCNT對于2e- ORR的起始電勢正向偏移了約320 mV。Pdδ+-OCNT的質量活度（即在0.45 V時為1.946 A mg-1）甚至比核-殼Pd2Hg5/C的活度高50％，是所有報道的在酸性電解質中合成H2O2的最佳電催化劑。
4）密度泛函理論（DFT）計算表明，部分氧化的Pd團簇與OCNT之間的配位是提高H2O2產率的關鍵。結合EXAFS表征，確定了Pd簇中的穩定活性位點為Pd3和Pd4，其中Pd處于Pd-Pd和Pd-O的鍵合環境中，附近的環氧官能團進一步增強了氧修飾的Pd3和Pd4的活性。
Chang, Q., Zhang, P., Mostaghimi, A.H.B. et al. Promoting H2O2 production via 2-electron oxygen reduction by coordinating partially oxidized Pd with defect carbon. Nat Commun 11, 2178 (2020).
DOI：10.1038/s41467-020-15843-3
https://doi.org/10.1038/s41467-020-15843-3
4. Science Advances：石墨烯量子點作為結腸炎的抗炎治療
盡管石墨烯及其衍生物在一些仿生模型中被認為是一種潛在的納米藥物，但它們在免疫紊亂中的具體作用仍然很難確定。石墨烯量子點（GQDs）具有體內毒性低、易清除等優點，可用于治療腸道疾病（IBDs）。于此，韓國首爾大學Kyung-Sun Kang和Byung Hee Hong等人采用右旋糖酐硫酸鈉（DSS）誘導的慢性和急性結腸炎模型，探索GQDs能否用于治療腸道疾病。
本文要點：
1）研究人員通過腹腔注射GQDs，證實了其有效性。特別是，GQDs通過抑制TH1/TH17極化，有效地預防組織變性，改善腸道炎癥。
2）此外，GQDs將巨噬細胞的極化從經典激活的M1轉變為M2，增強了調節性T細胞（Tregs）的腸道浸潤。因此，GQDs通過調節免疫細胞有效地減輕過度炎癥，表明它們可以作為治療自身免疫性疾病（包括IBDs）的有前景的替代治療藥物。
Lee B-C, et al. Graphene quantum dots as anti-inflammatory therapy for colitis. Science Advances. 2020;6(18):eaaz2630.
DOI: 10.1126/sciadv.aaz2630
https://advances.sciencemag.org/content/6/18/eaaz2630
5. Chem：碳上的高選擇性過氧化氫電化學合成：表面活性劑的原位界面工程
具有某些表面氧基團（羧基和邊緣醚基團）的純碳電極可以單獨在堿性介質中選擇性合成H2O2。然而，持續的高過氧化物選擇性的過電勢窗口通常非常窄（小于0.4 V）。此外，由于表面羰基化合物還可以捕獲過氧化物并以中到高的過電勢將其還原，因此關于界面的選擇性機理尚不明確。通過原位調節表面反應是驅動純碳上高產率電合成H2O2的有效策略。
有鑒于此，中科院金屬所齊偉研究員，福州大學謝在來教授，北京大學郭少軍教授報道了十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）陽離子表面活性劑可以有效地作為原位動力學促進劑，用于純炭黑（CB）電極上的氧-過氧化物反應，在堿性介質中，超過0.8 V的寬的電位窗口范圍內，過氧化物產率超過90％（高達95.2％） ，是已報道的H2O2電催化劑中效果最好的。值得注意的是，最近的研究都沒有報道過碳在超過0.40 V的電位范圍內具有持續的高過氧化物選擇性。
文章要點：
1）與目前存在的貴金屬，金屬氧化物或納米碳催化劑相比，從效率，選擇性和潛在的電位窗口寬度的角度來看，CB+CTAB表面活性劑界面體系表現出最佳的H2O2電催化活性。更重要的是，研究人員還通過先驗和后反應表征以及動力學模型分析，闡明了帶電表面活性劑和表面氧基團在選擇性關鍵步驟中的作用。
2）使用CB及其氧化衍生物的研究表明，表面羰基和羧基均與氧-拓撲氧化物（O2P）還原呈正相關，但是只有羧基能夠在原位界面促進劑的作用下以最大選擇性輕松裂解吸附的過氧化物。研究人員進一步揭示了，由于與過氧化物的較強結合，表面羰基基團在較高的超電勢下阻止過氧化物的解吸。碳上飽和和不飽和的邊緣缺陷對高過氧化物選擇性則沒有貢獻。
3）穩定性研究表明，CB + CTAB可以長期提供高度選擇性的轉化，而不會由于表面腐蝕而導致性能下降。
該研究闡明了H2O2電合成的機理，并突出界面設計在電催化反應中的重要性。
Kuang-Hsu Wu,et al, Highly Selective Hydrogen Peroxide Electrosynthesis on Carbon: In Situ Interface Engineering with Surfactants, Chem, 2020,
DOI：10.1016/j.chempr.2020.04.002.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929420301637
6. JACS：15.5％效率！CsPbI2Br鈣鈦礦太陽能電池
CsPbI2Br鈣鈦礦型太陽能電池由于其效率的快速發展以及作為串聯型太陽能電池的頂部電池潛力而備受關注。但是，到目前為止，在大多數情況下觀察到的Voc輸出與頂層電池所需的Voc輸出相差甚遠。到目前為止，通過各種處理，已報道的最高Voc僅為1.32 V，Voc缺陷為0.60 V。桐陰橫浜大學Tsutomu Miyasaka和 Zhanglin Guo等人研究發現用于電子傳輸層的SnCl2前體溶液的老化可以促進CsPbI2Br的Voc。
本文要點：
1）太陽能電池采用無摻雜聚合物HTM，效率超過15.5％，開路電壓在1.4V以上，具有高再現性。在1.43 V的Voc的情況下，首次實現Voc缺陷小于0.50 V。這種簡單的SnCl2溶液老化技術形成了具有純Sn4+的均勻，光滑的非晶SnOx膜，提高了SnOx的導帶，并減小了器件的界面間隙和陷阱態密度，在老化后，平均Voc從?1.2 V提高到1.4 V。
2） 此外，使用老化的SnCl2溶液的設備還顯示出比新鮮溶液更好的長期穩定性。這些在無摻雜/無添加劑的CsPbI2Br太陽能電池中的研究進展對于將來對CsPbI2Br和串聯太陽能電池的研究很有用。
Zhanglin Guo et al. Voc over 1.4 V for amorphous tin oxide-based dopant-free CsPbI2Br perovskite solar cells, J. Am. Chem. Soc. 2020.
https://doi.org/10.1021/jacs.0c02227
7. Nano Letters：鋰金屬電池無機人工SEI的自調控現象
固態電解質中間相（SEI）對于抑制高能鋰金屬（LiM）電池中的Li枝晶生長至關重要。不幸的是，碳酸鹽電解質中LiM負極表面上自然形成的SEI無法抑制Li枝晶，導致循環過程中電解質和LiM的持續消耗。人工SEI通常缺乏自我修復和自我調節能力，在電池循環過程中會逐漸失去有效性。
有鑒于此，南方科技大學趙予生教授，鄧永紅副教授，加拿大阿爾伯塔大學曾宏波教授，馬里蘭大學王春生教授首次報道人工構建的超離子導體型富鋰反鈣鈦礦（LiRAP）SEI具有自調節現象，能用于抑制LiM枝晶生長。
文章要點：
1）研究人員通過原位形成LiRAP，并且同時在340 ℃的高溫下以熔融狀態被涂覆在銅箔的表面上。通過調節涂布棒的高度來控制其厚度。LiRAP涂層工藝具有可擴展性，可以適應大規模生產。具有高Li離子電導率的薄層（<1 μm）LiRAP被均勻地涂覆在用作人造SEI（ASEI）的Cu表面上。LiRAP/LiM/Cu的冷凍TEM觀察到了緊湊的納米晶體結構，納米晶體的大小為2?5 nm。
2）研究人員通過原位OM和COMSOL仿真證明了LiRAP-ASEI的自我調節能力，表明其作為抑制LiM枝晶生長的優良自適應界面層的潛力。此外，經過長時間循環后，LiRAP-ASEI復合膜可作為超離子導電，化學穩定且機械堅固的保護層，從而在長時間循環中為LiM陽極提供超高電流密度。
3）所構建的LiRAP-ASEI/LiM/Cu||S@C電池在10 μl mAh-1電解質中的電流密度高達11.5 mA cm-2的條件下可以穩定運行3000次，并且僅顯示2.5倍過量的LiM。
該工作闡明了超薄無機固體電解質ASEI的自調節現象，并揭示了其潛在的微觀機理，為無機固體電解質作為LiM電池的ASEI商業化提供了廣闊的前景。
Bing Han, et al, Self-Regulated Phenomenon of Inorganic Artificial SEI for Lithium Metal Batteries, Nano Lett., 2020
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c01400
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c01400
8. Angew：非晶態MoS3納米盒增強了多硫化物的錨固和催化轉化，可用于高性能Li-S電池
電導率差，氧化還原動力學遲緩，穿梭效應，大的體積變化以及硫電極的低面負載等缺點嚴重阻礙了鋰硫電池的實際應用。為了克服上述硫電極的主要瓶頸，北京航空航天大學郭林，Qianfan Zhang，Yujie Zhu報道了精心設計的具有中空多孔結構的非晶N摻雜碳/MoS3（NC/MoS3）納米盒作為優良的硫基質。
文章要點：
1）研究人員首先通過水熱法制備平均尺寸約為600 nm的晶體α-Fe2O3納米立方體，并將其用作模板通過溶膠-凝膠法進一步涂覆了聚多巴胺（PDA）層，然后在N2氣氛碳化還原成Fe3O4@NC核殼納米立方體，再經過蝕刻掉Fe3O4核后，獲得了空心NC納米盒，NC納米盒平均尺寸約為632 nm, 殼厚度約為16 nm。將所制備的NC納米盒進一步用于生長非晶MoS3。所得的NC/MoS3 NBs復制了NC納米盒的均勻立方形態，而由于非晶MoS3的生長，導致其平均尺寸增加到約660 nm，其豐富的多孔結構和內部中空結構有利于進一步加載硫和電解質滲透以及提供用于LiPS固定和轉換的更多活動位點。
2）中空的納米盒結構允許高硫負載，并且可以物理截留可溶性LiPSs。通過實驗研究和理論計算表明，具有不飽和配位Mo和富電子S的非晶MoS3不僅與LiPSs具有很強的結合能力，而且還表現出對多硫化物轉化的催化作用。此外，將N摻雜的碳引入非晶MoS3可以解決非晶MoS3固有的低電導率問題，從而促進氧化還原反應的動力學。而且NC/MoS3 NBs的強機械性能可以有效緩解硫的體積變化。
3）負載硫的NC/MoS3 NBs（NC/MoS3-S NBs）正極顯示出高的硫利用率，出色的倍率能力和出色的循環穩定性（0.5C下，在500次循環中保持752 mAh/g的比容量），每周期僅0.076％的小容量衰減率。即使在5.5 mg/cm2的高面積硫負載下，也可以提供5.16 mAh cm-2的高面積容量，并具有優異的穩定性。
該合成策略可以推廣到制造其他非晶態金屬硫屬化物納米盒，例如CoSx和WSx，有望應用于能量存儲和轉換領域。
Lin Guo, et al, Enhanced Multiple Anchoring and Catalytic Conversion of Polysulfides by Amorphous MoS3 Nanoboxes for High-Performance Li-S Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202004914
https://doi.org/10.1002/anie.202004914
9. Angew：通過控制共聚進而精確調節聚合物納米顆粒的光熱和光動力效應
腫瘤內的微環境中包括了正常氧和乏氧的部分，而這些部分所需要的光熱或光動力療法也是不同的。因此，對光學治療納米試劑的光熱和光動力效應進行精確的調控，對于提高腫瘤的治療效率來說具有重要意義。中國科學院大學黃輝教授利用FeCl3對不同比例的吡咯與碲吩的氧化聚合進行調控，進而在原位合成了一系列共聚納米粒子(PPy-Te NPs)。
本文要點：
1）實驗結果表明，在近紅外(NIR)光的照射下，該半導體納米試劑的光熱和光動力效應可以通過改變吡咯與碲吩的摩爾比被精確和系統地調節。
2）實驗也將PPy-Te NPs用于治療小鼠腫瘤，從而證明了其具有良好的生物相容性和治療效果。由此，這一研究工作提出了一種簡單的方法來調整聚合物納米顆粒的光熱和光動力效應，為推動半導體納米試劑在癌癥治療中的作用提供了一個新的策略。
Kaikai Wen. et al. Precisely Tuning Photothermal and Photodynamic Effects of Polymeric Nanoparticles by Controlled Copolymerization. Angewandte Chemie International Edition. 2020
DOI: 10.1002/anie.202004181
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202004181
10. ACS Nano：延緩Ostwald熟化直接制備3D氧化石墨烯
石墨烯氣凝膠（GAs）具有誘人的性質，在能源和環境領域具有巨大的應用潛力。但是，目前的氣體組裝方法，如溶膠-凝膠法和冷凍鑄造法，必須在非常規條件下的封閉空間內進行，因此實際上不適用于現場和連續生產。北京理工大學張志攀教授和北京理工大學、清華大學曲良體教授在ACS上發表最新研究成果，提出了一種在開放環境條件下直接鑄漿的方法，通過對三維液態泡沫的控制，在許多固體表面上原位制備不受宏觀尺寸限制的三維GO泡沫。
本文要點：
1）建立了一種開放環境下直接鑄漿法，通過延緩3D液態GO泡沫在空氣中干燥時的Ostwald熟化，在大范圍的固體表面上任意制備無宏觀尺寸限制的3D多孔氧化石墨烯（GO）塊體。隨后GO泡沫的快速熱還原（FTR）導致石墨烯氣凝膠（簡稱FTR氣凝膠）的形成，形成具有層次結構的封閉多孔石墨烯結構。
2）FTR氣凝膠具有優異的高溫隔熱性能（400℃時降低70%），以及超彈性（50%應變下的壓縮恢復循環大于1000次）、超低密度（10~28 mg cm-3）、大比表面積（BET，206.8 m2 g-1）和高導電性（約100 S m-1）。
這項工作有望實現高性能氣凝膠的大規模生產和應用，對其它同類先進氣凝膠也具有一定的參考價值。
Hongsheng Yang, et al. Retarding Ostwald Ripening to Directly Cast 3D Porous Graphene Oxide Bulks at Open Ambient Conditions. ACS Nano, 2020.
DOI：10.1021/acsnano.0c02379
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c02379
