1. Science：分級結構手性粒子中復雜性的產生
人工合成的膠體通常是光滑的，但自然界可以產生結構和形狀復雜的微米級顆粒。復合生物材料和生物礦化顆粒的結構復雜性源于無機結構塊在多尺度上的層次有序。盡管對復雜納米組裝體的經驗觀察非常豐富，但導致其幾何復雜性的物理化學機制仍然令人費解，特別是對于非均勻尺寸的組分。
于此，美國密歇根大學Nicholas A. Kotov教授和巴西圣卡洛斯聯邦大學André F. de Moura等人報道了具有半胱氨酸表面配體的多分散硫醇金納米片的分級結構顆粒（HOP）的自組裝。該文第一作者為上海交通大學與密歇根大學聯合培養博士生江文峰。
本文要點：
1）通過改變半胱氨酸的手性分數和成核溫度，控制了金-半胱氨酸納米片的自組裝成各種手性，層次結構化的膠體顆粒。有機陽離子產生靜電排斥力，有利于納米片的邊緣組裝，進而可能產生帶有扭曲尖峰的表面。圖論方法表明，這些具有扭曲的尖峰和其他形態特征的HOPs比其生物學對應物顯示出更高的復雜性。
2）它們復雜的組織來自競爭性的手性依賴性組裝限制，這些限制使得組裝路徑主要依賴于納米顆粒的對稱性，而不是大小。這些發現和HOP相圖為一大類結構復雜、具有特殊手性和化學性質的膠體開辟了一條途徑。
Jiang W, et al. Emergence of complexity in hierarchically organized chiral particles. Science. 2020;368(6491):642-8.
DOI: 10.1126/science.aaz7949
https://science.sciencemag.org/content/368/6491/642
2. Nature Commun.：配置局域原子結構以提高TMDs面內HER催化性能
MOS2具有環境友好、成本低的特點，有望替代Pt用于電催化析氫反應(HER)。盡管通過與導電襯底形成異質結雙層來提高電導率可以提高整體催化性能，但原始MoS2的性能受到活性中心密度的限制。研究人員探索了各種方法來激發MoS2基面上的惰性硫的活性以實現MoS2的最大化利用率。例如，邊緣位點工程，相變，非晶化以及面內摻雜/空位修飾。值得注意的是，通過引入原子缺陷（摻雜或空位）來改變局域構型是有效，因為與轉變的1T′相和非晶態MoS2相比，缺陷MoS2表現出更好的穩定性。然而，由于面內Mo-S鍵斷裂需要較大的能量，通過局部構型修飾來提高面內硫的活性與鉑基催化劑相比仍有很大差距。因此，為了提高面內硫原子的本征活性，有必要了解硫原子的本征關聯，探索新的方法來豐富穩定高效的局域構型。
有鑒于此，為了建立單層MoS2的局域構型與電催化活性之間的關系，南洋理工大學范紅金教授，萊斯大學樓俊教授，中科院上硅所劉建軍研究員報道了通過DFT計算和實驗研究，在MoS2的面內疇中獲得了一組穩定的局域構型，具有非貴重Ⅳ族單原子和團簇(Co，Fe，V和Cr)，并伴隨著額外的硫空位。考慮到結合強度與局域構型電負性的相關性，局域構型的電子轉移能力可以調節面內硫的活性。本文第一作者為范紅金課題組周遙博士后。
文章要點：
1）DFT計算和實驗表明，圍繞著一個硫空位構型(即3CoMo?VS)的特殊的三角形Co原子團簇對惰性硫中心的活化效果最好。相應地，HER活性明顯增強(η10：75 mV，Tafer：57 mV dec-1)，具有MoS2材料中最高的內在HER活性。
2）微電池HER測量表明，特定局部構型的含量與活性之間呈火山型關系，證實了3CoMo?VS的最佳濃度。因此，通過對局部構型的合理設計，可以進一步活化面內硫位。
該研究結果為提高TMDs材料在酸性溶液中高效HER電催化性能提供一條有效途徑。
Zhou, Y., Zhang, J., Song, E. et al. Enhanced performance of in-plane transition metal dichalcogenides monolayers by configuring local atomic structures. Nat Commun 11, 2253 (2020).
DOI：10.1038/s41467-020-16111-0
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16111-0
3. Nature Commun.: 了解一下！鈣鈦礦神經樹
大腦突觸顯示的天然樹結構涉及能夠分支的增強和抑制作用，對于生存和學習至關重要。由于需要擁有能夠學習，記憶和電訊問的復雜能量格局，因此在合成物質中展現此類特征具有挑戰性。近日，普渡大學Hai-Tian Zhang、Kaushik Roy、Shriram Ramanathan等人通過調制高速電脈沖下的質子分布，報道了在室溫下強相關鈣鈦礦型鎳酸鹽中樹狀電導態的實現。
本文要點：
1）這代表了超自然樹的物理實現，這是一種將數論應用于物理學中的旋轉玻璃的概念，它激發了大約40年前的早期神經網絡理論。
2）研究人員將樹狀記憶功能應用于尖峰神經網絡，以展示高保真度的目標識別，并且將來可以為神經形態計算和人工智能打開新的方向。
Hai-Tian Zhang, et al. Perovskite neural trees. Nat. Commun. 2020.
DOI:10.1038/s41467-020-16105-y
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16105-y
4. Chem. Rev.：化學計量學和傳感器結合在監測和環境分析方面的新應用
多年來，廣泛的化學計量學方法為環境條件的定量描述提供了一個平臺。將化學計量學方法應用于環境數據使人們能夠識別和描述某些環境驅動因素之間的相互關系。盡管化學計量學和傳感器相結合，可以捕獲環境科學領域的新發展和應用，但這些方法還沒有被廣泛使用。有鑒于此，昆士蘭大學Daniel Cozzolino等人強調了使用化學計量學和傳感器來識別環境參數中的隱藏趨勢的優點，從而使環境狀態得到有效的監測。
本文要點：
1）研究人員回顧了化學計量學與傳感器結合應用于環境監測的成功案例，通過測量多個參數和應用多元統計從數據中得出更好、更有依據的結論。通過文獻回顧，幾個與化學計量學的應用以及與這些方法結合相關的問題是顯而易見的：使用化學計量學作為一種統計方法已經被應用，但只是為了產生主成分分析或偏最小二乘法回歸，而沒有考慮使用這些方法的主要問題、優點和缺點。
2）在許多這類應用中，只有很少的樣本被用來建立所謂的模型，因為在大多數修訂的論文中都觀察到缺乏關于重復次數和樣本來源的信息。這些是開發良好模型的關鍵方面，隨后可以將其用于更好地解釋環境系統，而不用作單個數據源。然而大多數報道的研究都基于交叉驗證的使用，其中沒有使用獨立的驗證集來驗證應用的魯棒性。
3）研究人員認為化學計量學和傳感器的結合和實施依賴于收集數據以產生新知識。這些技術和相關分析儀器的結合為更好地理解環境系統的不同特征提供了一個平臺，利用化學計量學可以很容易地理解其中的一些特征。
最后研究人員還對環境傳感的當前趨勢和未來進行了深入分析，強調了化學計量學可用于增強對環境的監測能力。這種加強的監測環境條件和預測趨勢的能力將提高政府和研究機構制定環境政策和分析程序的能力。
James Chapman, et al. Combining Chemometrics and Sensors: Toward New Applications in Monitoring and Environmental Analysis. Chem. Rev. 2020.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00616.
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00616
5. Chem：用于二氧化碳自動催化轉化為甲醇的仿生多組分串聯催化體系
甲醇是一種很有前途的可再生燃料，可用于目前各種液體燃料基礎設施。同時，可以通過二氧化碳加氫來生產甲醇，減少溫室氣體排放，并在這個過程中儲存氫氣。然而，目前工業上關于該加氫反應需要更高的溫度和壓力，并且會產生大量不需要的副產物。大自然可利用多組分催化劑系統將簡單、豐富的起始物質轉化為生命所必需的復雜分子。相反，由于很難復制生物學用于活性部位分離和底物運輸的復雜的超分子組裝體，合成化學轉化很少采用這種策略。
近日，美國波士頓學院Jeffery A. Byers，Chia-Kuang Tsung報道了通過仿生串聯多組分催化體系，可以實現在低溫下有效地將二氧化碳有效地氫化為甲醇。研究人員通過將至少一種參與串聯工藝的催化劑封裝在金屬有機骨架的納米多孔材料中，由此解決了催化劑不相容性問題，從而實現了卓越的催化性能。而且，從長遠來看，該方法可以應用于其他串聯催化過程，從而更有效地獲得替代燃料，日用化學品和有價值的醫藥產品。
文章要點：
1）該多組分串聯催化體系可將CO2有效氫化為甲醇。
2）通過金屬有機骨架中的催化劑螯合可實現自動催化功能。
3）通過包封多種催化劑實現了催化劑可回收再利用和再生產。
Thomas M. Rayder, et al, A Bioinspired Multicomponent Catalytic System for Converting Carbon Dioxide into Methanol Autocatalytically, Chem, 2020
DOI：10.1016/j.chempr.2020.04.008
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929420301765
6. Nano Lett.：基于1D/3D結構鈣鈦礦太陽能電池
常用的含甲脒（FA）的鈣鈦礦太陽能電池（PSC）表現出嚴重的相不穩定問題，從而限制了其商業應用。北京理工大學的陳棋和麥克馬斯特大學Gu Xu等人通過使用碘化吡咯烷鹽（PyI）處理FA0.9Cs0.1Pb(I0.92Br0.08)3鈣鈦礦表面，可以改善PSC的相穩定性和效率。
本文要點：
1）研究發現，從而得到一維鈣鈦礦結構（PyPbI3），堆積在原始3D鈣鈦礦上。通過采用原位XRD測量，揭示了在形成1D/3D結構后，依賴于溫度的相變激活勢壘得到了增強，從而使轉變時間延長了30-40倍。通過第一性原理計算，發現一維PyPbI3堆疊之后，兩相之間的熱力學能量差從-0.16 eV減小到-0.04 eV，從而改善了其穩定性。
2）此外，基于1D/3D雙層PSC的功率轉換效率提高了19.62％，而對照組僅為18.21％。這種1D/3D雙層結構可用于PSC中以增強其相穩定性和光伏性能。
Alex Fan et al. Promoting Thermodynamic and Kinetic Stabilities of FA-based Perovskite by an in Situ Bilayer Structure, Nano Lett. 2020.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00988.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c00988
7. Angew: 自發誘導形成的高效全固態鋰/電解質界面
石榴石型固態電解質具有高離子電導率和寬的電化學窗口，有望用于安全且高能量密度的鋰金屬電池。然而，該電解質還須面對界面處的大電阻和枝晶形成的嚴峻挑戰，因此，盡管具有精細的界面設計，當前的石榴石電解質在性能上無法與液體電解質相媲美。為了應對這一挑戰，美國耶魯大學王海梁教授等人利用Zn(NO3)2與鋰之間的高化學反應性在鋰金屬與Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）電解質之間建立固態界面。
本文要點：
1） 開發了一種高效的固態Li/LLZTO界面，可實現在液態電解質中鋰金屬負極相當的高電化學性能。
2） 這種獨特的ZNR界面源自Zn（NO3）2與Li之間的能量反應，可以牢固地鍵合鋰和LLZTO電解質，從而實現Li+的快速遷移，并且可以防止鋰枝晶形成或副反應的發生。
3） 全固態Li||Li電池可以在4 mA/cm2-8 mAh/cm2的非常苛刻的電流容量條件下工作。可以實現數千小時的連續循環，庫侖效率> 99.5％，而不會形成枝晶或與電解質發生副反應。
Yiren Zhong, et al., Highly Efficient All‐Solid‐State Lithium/Electrolyte Interface Induced by an Energetic Reaction, Angew. Chem. 2020
DOI: 10.1002/ange.202004477 or 10.1002/anie.202004477
https://doi.org/10.1002/ange.202004477
8. EES：低成本的預金屬化策略可實現高功率和長壽命的金屬離子電容器
金屬離子電容器（MIC）是應對當前能量存儲問題至關重要的補充替代方案，它能將電池具有的高能量密度與超級電容器具有的高功率/長循環壽命結合在一起。實現該技術的主要障礙是預金屬化和石墨電極的更換，這是以消耗能量為代價來獲取能量。為了應對這一挑戰，西班牙替代能源合作研究中心Jon Ajuria等人提出了一種易于放大的方法：將活性炭與高效且工業上兼容的低成本雙金屬方鹽結合起來，可以將其用作預金屬化的金屬來源。
本文要點：
1） 提出了高度不可逆，空氣穩定，安全，易于放大和低成本的不同雙金屬方酸（M2C4O4，M=Li，Na或K）的合成和使用策略。
2） 方酸在正極與橄欖核衍生的AC混合，氧化后釋放出金屬離子（Li+，Na+或K+），這些離子能摻入負極的晶體結構中以減少不可逆性，從而為電解質補充離子。
3） 成功制造出具有高能量，高功率密度的鋰離子電容器（LIC）袋式電池原型，在48 000次循環后電容保持率超過84％，這一突破可能會加速低成本LIC的研發和制造。
María Arnaiz, et al., A transversal low-cost pre-metallation strategy enabling ultrafast and stable metal ion capacitor technologies, Energy Environ. Sci., 2020
DOI: 10.1039/D0EE00351D
https://doi.org/10.1039/D0EE00351D
9. AEM: 鈣鈦礦光致發光的表征，我們需要注意什么？
光致發光光譜學是通常用于半導體材料并且尤其是鹵化鈣鈦礦太陽能電池材料的廣泛應用的表征技術。 它可以提供有關重組動力學和過程以及自由電荷載流子在單個半導體層，具有傳輸層的疊層以及完整的太陽能電池中的內部電化學勢的直接信息。 近日，于利希研究中心Thomas Kirchartz、Thomas Unold等人概述了特定鹵化物鈣鈦礦成分的理論和應用，闡明了在這些材料中進行光致發光分析時應考慮的變量。
本文要點：
1）對光致發光的正確評估和解釋需要考慮適當的激發條件。
2）對相當復雜的理論進行適當的校正和校準，包括輻射復合，非輻射復合，界面復合，電荷轉移和光子循環。
Thomas Kirchartz, et al. Photoluminescence‐Based Characterization of Halide Perovskites for Photovoltaics. AEM 2020.
DOI:10.1002/aenm.201904134
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201904134
