1. Chem. Soc. Rev.: 核殼結(jié)構(gòu)催化劑用于CO2的熱、光和電催化
將CO2催化轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品的前景非常誘人。在當(dāng)今的技術(shù)中，費托合成中的CO2通過水煤氣變換反應(yīng)轉(zhuǎn)化為烴類燃料，但是將CO2直接轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)物質(zhì)（例如甲烷，甲醇和C2+碳?xì)浠衔锘蚝铣蓺猓┑倪^程仍然遠(yuǎn)未達(dá)到。核-殼結(jié)構(gòu)催化劑是一類相對較新的納米材料，可以使互補材料的功能以優(yōu)化的組成和形態(tài)受控地整合。對于CO2轉(zhuǎn)化，核-殼型催化劑可通過解決諸如催化劑燒結(jié)和CO2重整過程中的活性損失，熱催化CO2加氫中的產(chǎn)品選擇性不足，光催化和電催化CO2加氫中的低效率和選擇性等挑戰(zhàn)來提供獨特優(yōu)勢。在過去的十年中，用于此類潛在應(yīng)用的核-殼催化劑的合成，表征和評估取得了實質(zhì)性進(jìn)展。然而，在這類催化劑的發(fā)現(xiàn)中仍然存在挑戰(zhàn)。
新加坡國立大學(xué)Javier Pérez-Ramírez，Sibudjing Kawi，天津大學(xué)鞏金龍和加州大學(xué)戴維斯分校Bruce C. Gates等人對用于將CO2熱催化，光催化和電催化轉(zhuǎn)化為合成氣和有價值的碳?xì)浠衔锏倪@些材料進(jìn)行了深入的評估。
本文要點：
1）首先對核殼納米材料進(jìn)行介紹和分類，講述其在非均相催化中的優(yōu)勢，在CO2利用反應(yīng)中的應(yīng)用。重點為：a）CO2將甲烷重整為合成氣；b）對CO2熱催化加氫為甲烷，甲醇和C2+碳?xì)浠衔铮籧）電催化還原CO2為CO，碳?xì)浠衔锘蚝趸衔铮琩）對CO2光催化加氫為甲烷，合成氣，碳?xì)浠衔锘蚝趸衔铩?/span>
2）大多數(shù)關(guān)于核-殼結(jié)構(gòu)的綜述主要集中在材料合成策略和一般應(yīng)用上，本文側(cè)重于核-殼結(jié)構(gòu)的獨特功能及其在通過熱催化、光催化和電催化方法將CO2轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)物質(zhì)方面的潛在應(yīng)用和優(yōu)勢。
3）從經(jīng)濟(jì)和技術(shù)角度突出了已知核殼催化劑的局限性，并強調(diào)需要進(jìn)行嚴(yán)格的基準(zhǔn)研究和技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，以評估這些材料在大規(guī)模應(yīng)用中的潛力。
Sonali Das, et al. Core–shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of CO2, Chem. Soc. Rev., 2020.
DOI: 10.1039/C9CS00713J
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00713j#!divAbstract
2. Chem. Soc. Rev.：仿貽貝水凝膠的設(shè)計原則和應(yīng)用
香港城市大學(xué)王鉆開教授對設(shè)計仿貽貝水凝膠的原則和相關(guān)應(yīng)用進(jìn)行了綜述介紹。
本文要點：
1）由于其具有獨特的多種功能和能夠操縱動態(tài)分子尺度的相互作用，仿貽貝的化學(xué)也為合理設(shè)計和合成新的水凝膠提出了許多新的策略。目前，仿貽貝水凝膠已在很多領(lǐng)域中被廣泛應(yīng)用，如生物醫(yī)學(xué)工程，軟電子器件和可穿戴生物傳感器等等。
2）在這篇綜述中，作者首先討論了天然貽貝和仿貽貝材料具有濕粘附性的基本相互作用機制和將其用于作為水凝膠材料的設(shè)計原則；隨后對仿貽貝水凝膠的應(yīng)用特別是在柔性電子和生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域的相關(guān)進(jìn)展進(jìn)行了介紹，最后對這一多學(xué)科交叉領(lǐng)域的未來和面對的挑戰(zhàn)進(jìn)行了展望。
Chao Zhang. et al. Mussel-inspired hydrogels: from design principles to promising applications. Chemical Society Reviews. 2020
DOI: 10.1039/c9cs00849g
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00849g#!divAbstract
3. Joule綜述：鈣鈦礦量子點太陽能電池的研究進(jìn)展與展望
世界人口在增加，人均能源使用量增長更快，而人均總用電量增長速度甚至更快。為了滿足這一需求，必須提高能源產(chǎn)量，這對于使用可再生能源至關(guān)重要。目前，已經(jīng)安裝了光伏發(fā)電（PV）產(chǎn)生的四分之一兆瓦的電力。盡管光伏產(chǎn)品的產(chǎn)量不斷增長，但鈣鈦礦半導(dǎo)體有望大大補充現(xiàn)有技術(shù)。對鹵化物鈣鈦礦納米晶體或量子點（QD）的研究已有了更深入的理解。全無機鹵化鈣鈦礦NC于2015年推出后，立即引起了照明和顯示應(yīng)用的關(guān)注。CsPbI3量子點的光伏（PV）效率隨后于2017年生產(chǎn)了13.4％的認(rèn)證器件，超過了所有其他膠體量子點。目前，混合A部位鈣鈦礦膠體的量子點太陽能電池的記錄效率已提高至16.6％。這些新興的納米材料在制造容易，帶隙可調(diào)性和可控表面化學(xué)方面的多功能性為PV提供了各種機會，例如單結(jié)，柔性，半透明，具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的受控能學(xué)和多結(jié)串聯(lián)太陽能細(xì)胞將進(jìn)一步推動這一領(lǐng)域。
鑒于此，蘇州大學(xué)馬萬里和美國國家可再生能源實驗室NREL的 Joseph M. Luther 等人綜述了納米級金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體的開發(fā)在效率方面如何超越所有其他QD材料，并正在成為進(jìn)一步改進(jìn)技術(shù)以解決巨大能源挑戰(zhàn)的平臺。
本文要點：
1）研究人員對CsxFA1-xPbX3（X = Cl-，Br-，I-或混合鹵化物）QD太陽能電池的發(fā)展進(jìn)行了全面回顧。接下來是關(guān)于它們的基本特性，合成方案，獨特的離子交換以及在PV應(yīng)用方面的合成進(jìn)展機會的討論。
2）然后，討論當(dāng)前最先進(jìn)的鈣鈦礦QD PV性能，并為與QD制備和器件架構(gòu)工程相關(guān)的鈣鈦礦QD太陽能電池研究帶來開放機遇。
Jianyu Yuan et al. Metal Halide Perovskites in Quantum Dot Solar Cells: Progress and Prospects，Joule, 2020.
DOI: 10.1016/j.joule.2020.04.006
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.04.006
4. Nature Commun.：錨固在N摻雜多孔碳上的銅單原子催化劑將CO2選擇性電還原為丙酮
將CO2高效電還原為多碳產(chǎn)物是一項具有挑戰(zhàn)性的研究，因為CO2活化和C–C耦合具有極高的能量壘。研究表明，可以通過設(shè)計催化劑的金屬中心和配位環(huán)境進(jìn)行調(diào)整。
有鑒于此，大連理工大學(xué)全燮教授，哥倫比亞大學(xué)陳經(jīng)廣教授報道了將原子分散的Cu錨固在N摻雜的多孔碳（Cu-SA/NPC）上，并進(jìn)行了CO2電化學(xué)還原性能的研究。Cu-SA/NPC 可以低過電位將CO2還原為乙酸，乙醇和丙酮產(chǎn)品，其中丙酮為主要化學(xué)品。
本文要點：
1）研究人員通過水熱合成摻雜Cu的ZIF-8和隨后的前體在N2氣氛下于1000°C的碳化這兩個連續(xù)的過程合成了Cu-SA/NPC。XPS表征顯示。NPC僅顯示C，N和O元素的信號，而Cu-SA/NPC則顯示一個小的Cu峰，表明Cu已成功地?fù)饺氲街苽涞牟牧现小CP-AES顯示，Cu含量約0.59 wt％。Cu-SA / NPC的XRD圖譜顯示了兩個寬的衍射峰，分別位于23°和44°，分別對應(yīng)于碳的（002）和（101）面。沒有觀察到與Cu有關(guān)的晶相，這可能是由于Cu種類的低負(fù)載量引起的。SEM和TEM圖像顯示，Cu-SA/NPC保留了原始ZIF前體的菱形十二面體形態(tài)，同時具有粗糙的表面。值得注意的是，在Cu-SA / NPC催化劑的SEM和TEM圖像中未觀察到Cu納米顆粒或大簇。HAADF-STEM證實了Cu-SA/NPC上存在Cu，并由于具有原子分散的Cu，因此清楚地顯示了亮點的存在。經(jīng)測量，Cu的粒徑約0.1 nm，表明Cu-SA / NPC催化劑上存在具有原子級尺寸的Cu。此外，STEM圖像中的能量色散X射線光譜（EDS）映射分析證實了Cu-SA / NPC中Cu，N和C物種的均勻分散，表明Cu原子是均勻分布在摻氮碳材料上。根據(jù)HAADF-STEM和EXAFS的綜合結(jié)果，Cu原子是原子分散的，并且在Cu-SA/NPC 中與N原子四重配位。
2）Cu-SA/NPC 可以低過電位將CO2電催化還原為丙酮，其法拉第效率為36.7％，產(chǎn)率為336.1 μgh-1。密度泛函理論（DFT）計算表明，銅與四個吡咯N原子的配位是主要的活性位點，并減少了CO2活化和C–C偶聯(lián)所需的反應(yīng)自由能。闡明了Cu-SA/NPC的活性位點以及CO2活化，CC偶聯(lián)和CO2還原形成丙酮的機理。
這項工作為有效設(shè)計用于將CO2還原為多碳產(chǎn)物的高效電催化劑的合理設(shè)計提供了見解。
Zhao, K., Nie, X., Wang, H. et al. Selective electroreduction of CO2 to acetone by single copper atoms anchored on N-doped porous carbon. Nat Commun 11, 2455 (2020).
DOI：10.1038/s41467-020-16381-8
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16381-8
5. Nature Commun.: 控制CVD生長的MoS2層中的層間激子
大面積范德華結(jié)構(gòu)的組裝需要確定通過CVD法在雙層中成功進(jìn)行層間耦合的具體指標(biāo)。圖盧茲大學(xué)Iann C. Gerber和Bernhard Urbaszek等人研究了成堆的MoS2同質(zhì)雙分子層樣品和單層人工堆疊的雙層中的堆疊順序與價態(tài)的層間耦合之間的相關(guān)性，這些MoS2均通過CVD生長獲得。
本文要點：
1）僅在2H堆疊中允許雙層上的空穴離域，并且與3R雙層相比，層間的激子吸收性強，且A-B激子的分離也更大。
2）比較2H和3R反射光譜可以提取大約t⊥= 49 meV的層間耦合能。
3）除了DFT計算，還包括激子效應(yīng)，證實了與2H堆疊有效的層間耦合的特征，該結(jié)論與實驗結(jié)果一致。
Ioannis Paradisanos, et al. Controlling interlayer excitons in MoS2 layers grown by chemical vapor deposition, Nat. Commun., 2020.
DOI: 10.1038/s41467-020-16023-z
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16023-z
6. Nature Commun.: 柔性可拉伸的金屬氧化物納米纖維網(wǎng)用于可穿戴電子設(shè)備
對于許多電子紡織/電子皮膚光電應(yīng)用而言，實現(xiàn)基于纖維的輕量和柔性可拉伸功能的電子設(shè)備是大眾所趨，但這些可穿戴設(shè)備需要低成本的制造，高可靠性，多功能性和長期穩(wěn)定性。美國西北大學(xué)Tobin J. Marks、Antonio Facchetti、香港城市大學(xué)Xinge Yu, 和休斯頓大學(xué)Cunjiang Yu等人通過旋轉(zhuǎn)紡絲技術(shù)制備具有代表性的3D-無機納米纖維網(wǎng)絡(luò)（FN）薄膜。
本文要點：
1）報道了具有不同覆蓋率（CFN，每單位面積的纖維總長度）的幾類代表性（3D）納米纖維網(wǎng)的一般合成，包括半導(dǎo)體銦鎵鋅氧化物（IGZO）和氧化銅（CuO），以及通過基于溶液的旋轉(zhuǎn)紡絲技術(shù)來傳導(dǎo)ITO和銅金屬（Cu），并演示了使用這些纖維材料的功能性薄膜晶體管（TFT）和基于電阻的傳感器。
2）基于IGZO FN的薄膜晶體管在一千次彎曲后表現(xiàn)出的循環(huán)性能下降可忽略不計，并且具有出色的室溫氣體感應(yīng)性能。由于其極好的可拉伸性，這些金屬氧化物FN可以層壓/嵌入在彈性體上/之中，從而生產(chǎn)出多功能的單感電阻器以及完全單片集成的電子皮膚設(shè)備，可以檢測和區(qū)分多種刺激，包括分析物，光，應(yīng)變，壓力，溫度，濕度，身體運動和呼吸功能。所有這些基于FN的設(shè)備都具有出色的靈敏度，響應(yīng)時間和檢測極限，使其成為多功能可穿戴電子設(shè)備的有希望的候選者。
Binghao Wang, et al. Flexible and stretchable metal oxide nanofiber networks for multimodal and monolithically integrated wearable electronics, Nature Communications, 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-16268-8
https://www.nature.com/articles/s41467-020-16268-8
7. Angew: 協(xié)同雙添加劑電解液助力實用化鋰金屬電池
將可充鋰金屬負(fù)極與高壓正極材料進(jìn)行匹配是構(gòu)建能量密度超過300Wh/kg的鋰電池的有效手段。然而，由于實際應(yīng)用條件下金屬鋰可逆性較差和電解液的持續(xù)消耗，因此要想實現(xiàn)高比能鋰電池的長壽命仍然是一件十分棘手的事情。近日，浙江大學(xué)陸盈盈等報道了一種新型具有獨特溶劑化結(jié)構(gòu)的雙添加劑的碳酸酯電解液，該電解液能夠助力實用化鋰金屬全電池實現(xiàn)較長的循環(huán)壽命。
本文要點：
1） 這種新型雙添加劑電解液是在1M LiPF6 FEC/EMC=3/7的碳酸酯體系中添加3%的LiNO3和1%的三（五氟苯基）硼烷（TPFPB）或三（五氟苯基）膦（TPFPP）。這種雙添加劑對于金屬鋰負(fù)極和高電壓正極材料的效果都很好。帶有貧電子原子的TPFPB或TPFPP添加劑能夠作為中心來打破LiNO3團(tuán)簇并在適宜的加熱溫度下實現(xiàn)對電解液溶劑結(jié)構(gòu)的調(diào)控。
2） 研究人員利用冷凍電子顯微鏡和高分辨透射電子顯微鏡發(fā)現(xiàn)這兩種添加劑能夠在正負(fù)極表面發(fā)生分解分別形成堅固的SEI膜和無定形相的CEI膜。這有利于促進(jìn)金屬鋰以塊狀的無枝晶形式發(fā)生沉積并保護(hù)正極材料原始的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。
3） 基于上述優(yōu)勢，Li/NCM811、Li/LCO、Li/LNMO等高壓鋰金屬全電池在高電壓和高容量條件下都能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的電化學(xué)性能。當(dāng)電解液/容量比和正負(fù)極容量比降低到3.4g/Ah和2.28時，所組裝的軟包鋰金屬全電池能夠穩(wěn)定循環(huán)140周，其能量密度超過300Wh/kg。
Siyuan Li et al, Synergistic Dual‐Additives Electrolyte enables Practical Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition, 2020
DOI：10.1002/anie.202004853
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202004853
8. AEM：具有精準(zhǔn)的活性金屬位點的多相催化劑實現(xiàn)CO2電催化還原
2019年，全球大氣中的CO2濃度達(dá)到了工業(yè)化前水平的147％，并且仍在以加速的速度增長。目前已經(jīng)開發(fā)了一系列方法來將CO2轉(zhuǎn)化為其他非溫室分子，其中電化學(xué)催化還原二氧化碳（CO2RR）是一種有前途的方法，因為它可以使用可再生能源。優(yōu)化CO2RR系統(tǒng)需要找到高效的催化劑以及電解體系，基于此，清華大學(xué)王訓(xùn)和德國康斯坦茨大學(xué)Bing Ni等人討論了具有精準(zhǔn)的活性金屬位點的多相催化劑的開發(fā)策略。
本文要點：
1） 非均相催化劑中結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)的活性金屬位點在CO2電還原中起著至關(guān)重要的作用。本文綜述了SAC，MOF基催化劑，COF基催化劑，非均相分子催化劑，POM基催化劑和多金屬位催化劑的當(dāng)前發(fā)展趨勢。
2） 它們的活性中心具有相似的原子結(jié)構(gòu)，例如結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)的金屬位點和可控的配位環(huán)境，從而表現(xiàn)出高活性和對CO2RR的唯一選擇性。
3） 對于基礎(chǔ)研究，可以將這些催化劑用作模型系統(tǒng)，以更好地了解催化機理。然而，這些在非均相催化中的活性金屬位點仍然具有較差的穩(wěn)定性，電導(dǎo)率。
4） 金屬卟啉和金屬酞菁既可以在電催化中充當(dāng)單金屬位點，又可以在光催化中充當(dāng)光敏劑，從而促進(jìn)了二氧化碳從單電催化向“光耦合電催化”轉(zhuǎn)化的發(fā)展。
Deren Yang, et al., Heterogeneous Catalysts with Well‐Defined Active Metal Sites toward CO2 Electrocatalytic Reduction, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202001142
https://doi.org/10.1002/aenm.202001142
9. AEM：分層多元素納米顆粒作為雙功能催化劑，用于OER和ORR
高效的電催化劑在各種清潔能源轉(zhuǎn)換和存儲系統(tǒng)中至關(guān)重要。具有廣泛的組成和協(xié)同性能的多元素納米材料多功能催化劑具有極大的吸引力。然而，由于其復(fù)雜的組成，難以可控合成多元素納米材料。
有鑒于此，馬里蘭大學(xué)胡良兵教授，李騰教授報道了一種簡單的一步法合成層次化的多元素納米粒子（HPNPs），作為一種有效的進(jìn)行OER和ORR的雙功能催化劑。該材料包含錨定在尖晶石結(jié)構(gòu)過渡金屬氧化物納米顆粒上的超小型貴金屬納米顆粒（IrPt，5nm）。
本文要點：
1）研究人員使用快速的高溫脈沖立即分解一組金屬前驅(qū)物，其中包含10％原子百分比的貴金屬（Pt和Ir）和90 %%的過渡金屬（Fe，Co和Ni），然后固化成多元素納米顆粒。通過在空氣中進(jìn)行0.5 s的高溫處理，過渡金屬形成了尖晶石型過渡金屬氧化物納米顆粒（FeCoNiOx），而貴金屬則形成了牢固固定在表面的超小納米顆粒（IrPt，直徑≈5 nm），作為過渡金屬氧化物納米顆粒的一部分，形成分層結(jié)構(gòu)。這種分層的納米結(jié)構(gòu)減少了貴金屬的使用，產(chǎn)生了較大的電活性表面積，并在氧電極反應(yīng)過程中穩(wěn)定了IrPt合金。
2）與其他具有分層結(jié)構(gòu)的金屬-金屬氧化物材料的合成方法相比，該金屬和金屬氧化物是經(jīng)過一步一步合成的，具有超快，無溶劑/還原劑且易于控制等特點。
3）該分層結(jié)構(gòu)可最大化貴金屬催化劑以及過渡金屬氧化物納米顆粒的電活性表面積，以實現(xiàn)最佳的OER和ORR雙功能催化活性和納米催化劑的穩(wěn)定性。在相同的超電勢下，多元素納米粒子的質(zhì)量催化活性比ORR中Pt的質(zhì)量催化活性高7倍，在OER中Ir的質(zhì)量催化活性高28倍，證明了雙功能電催化劑的高活性。
納米粒子的分層納米結(jié)構(gòu)的和多元素設(shè)計為催化，太陽能電池等提供了通用而強大的替代材料。
Meiling Wu, et, al, Hierarchical Polyelemental Nanoparticles as Bifunctional Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction Reactions, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202001119
https://doi.org/10.1002/aenm.202001119
10. AEM：有效用于有氧分解反應(yīng)的導(dǎo)電氮化硼催化劑載體
具有良好導(dǎo)電性和穩(wěn)定性的催化劑載體是尋求高性能電催化劑的永恒追求。有鑒于此，天津大學(xué)杜希文教授，伍倫貢大學(xué)侴術(shù)雷教授，復(fù)旦大學(xué)方方教授報道了采用C，O共摻雜的BN納米球（BNC,O,）作為PLA處理的前驅(qū)體，研究了PN改性前后BNC,O,的結(jié)構(gòu)，形貌和電導(dǎo)率。結(jié)果表明，PLA改性，C和O共摻雜顯著提高了BN的電導(dǎo)率，并可有效用作催化劑載體以電催化OER。
本文要點：
1）TEM和SEM圖像顯示，L-BN呈現(xiàn)出直徑為100-200 nm的同心納米球形態(tài)。HRTEM圖像中測得晶格間距為3.42 ?，與BN相的d002間距匹配。HAADF-STEM和能量色散X射線光譜（EDS）映射圖像顯示出，納米球中的O、B、C和N元素均勻分布。11B固態(tài)核磁共振（SSNMR）實驗顯示，L-BN中出現(xiàn)了-11.5和9 ppm附近的兩個新峰，這歸因于11B-11B偶極耦合相互作用。
2）PLA處理大大增加了層間BB偶極子和N-C=N鍵。BB偶極子可增強BNC,O,的電導(dǎo)率，而N-C=N鍵則有利于IrOx的捕獲和氧化，它們共同增強了電催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。
3）將L-BN用作載體以負(fù)載IrOx催化劑進(jìn)行OER。令人鼓舞的是，L-BN支撐上的IrOx優(yōu)于CB上的IrOx。10 mA cm-2處的過電勢從IrOx/CB的276 mV降至IrOx/L-BN的259 mV，IrOx/L-BN的Tafel斜率從56.92 mV dec-1降低至36.68 mV dec-1。
該研究表明，L-BN作為載體材料可有效替代炭黑材料，并具有顯著的催化劑增強作用，以實現(xiàn)更好的OER性能。
Hui Liu, et al, Conductive Boron Nitride as Promising Catalyst Support for the Oxygen Evolution Reaction, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.201902521
https://doi.org/10.1002/aenm.201902521
11. AFM：PEO基固態(tài)鋰硫電池的反應(yīng)機理研究
具有高理論容量（1670 mAh g-1）的低成本鋰硫（Li–S）電池是滿足新興市場對儲能需求的最有希望的備選技術(shù)之一。但是，它們的實際應(yīng)用受到一些內(nèi)在問題的限制，包括硫的電導(dǎo)率低，穿梭效應(yīng)以及安全性問題。用固態(tài)電解質(zhì)（SSE）代替?zhèn)鹘y(tǒng)的有機液體電解質(zhì)來構(gòu)筑固態(tài)鋰硫電池是解決上述問題非常理想的策略。多步反應(yīng)產(chǎn)生的長鏈多硫化物（Li2Sn，n=4-8）的穿梭效應(yīng)會縮短聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)鋰硫（Li-S）電池的循環(huán)壽命。此外，SPE中多硫化物的反應(yīng)機理仍模糊不清，這嚴(yán)重限制了高性能固態(tài)Li-S電池的發(fā)展。為了應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，美國得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校John B. Goodenough和Yutao Li等人通過在硫正極上涂一層聚偏二氟乙烯（PVDF），報道了一種具有優(yōu)異循環(huán)性能的固態(tài)Li-S電池。
本文要點：
1） 固態(tài)Li–S電池與PEO基聚合物電解質(zhì)的反應(yīng)機理通過改變硫正極中的聚合物粘合劑而得到優(yōu)化。
2） PVDF的化學(xué)惰性導(dǎo)致長鏈多硫化物在PVDF中不溶，帶有PVDF涂層S/C正極的固態(tài)Li-S電池改變了傳統(tǒng)的多步“固-液-固”反應(yīng)路徑為一步的“固-固”反應(yīng)，這在非原位XPS和TOF-SIMS得到了證明。
3） 帶有PVDF涂層S/C正極的固態(tài)Li–S電池在55°C，0.05 mA cm-2下60個循環(huán)后，可逆放電容量為630 mAh g-1，庫侖效率為99％。
4） 此外，DFT計算結(jié)果表明聚硫化物在PVDF聚合物中不溶且不穩(wěn)定，從而促進(jìn)了元素硫在循環(huán)過程中直接轉(zhuǎn)化為固態(tài)Li2S2/Li2S，從而繞開了高溶解度的多硫化物的形成，從而顯著改善了電化學(xué)性能。
Ruyi Fang, et al., Reaction Mechanism Optimization of Solid‐State Li–S Batteries with a PEO‐Based Electrolyte, Adv. Funct. Mater. 2020
DOI:10.1002/adfm.202001812
https://doi.org/10.1002/adfm.202001812
