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王中林院士、唐本忠院士、Yaghi、孫學良、胡良兵、王崇民、郭春雷等成果速遞丨頂刊日報20200519

納米人 2020-05-19

1. Nature Commun.: 直接觀察六方密堆積晶體中的雙步孿晶成核

基于鎂和鈦的先進輕質結構合金的設計和加工主要取決于對孿晶的控制，迄今為止，這種控制仍然難以捉摸，其取決于對六方密堆積（HCP）晶體中孿晶成核機理的明確理解。近日，匹茲堡大學Scott X. Mao和太平洋西北國家實驗室王崇民等人通過使用原位高分辨率透射電子顯微鏡，直接顯示了HCP納米晶體中的雙步孿晶成核機理。

本文要點：

1）研究發現，{1 0 -1 2}孿晶的成核是由棱柱│基面界面上的斷開而引發的，該界面建立了孿晶的晶格對應關系，與理想取向的偏差很小。

2）隨后，通過重新排列和連接棱柱│基體斷開的界面，通過形成連貫的孿晶邊界來校正較小的偏差，此后，相干孿晶邊界通過孿晶位錯傳播。

這些發現提供了HCP晶體中孿晶成核機理的高分辨率直接證據。

Yang He, et al. Direct observation of dual-step twinning nucleation in hexagonal close-packed crystals, Nat. Commun., 2020.

DOI: 10.1038/s41467-020-16351-0

https://www.nature.com/articles/s41467-020-16351-0

2. Nano Letters: 超離子鹵化物固態電解質高耐濕性的起源

除了高離子電導率以外，空氣/濕度耐受性和相關化學也已成為設計Li₃MX₆固態電解質（SSE，M是金屬元素，X是鹵素）的新見解。但是，大多數鹵化物SSE暴露于水解引起的潮濕環境時，會遭受化學不可逆降解的影響。在此，西安大略大學孫學良和加拿大光源Ning Chen等人通過一系列Li₃Y_1-xIn_xCl₆（0≤x＜1）來闡明Li₃MX₆中的M原子的功能。

本文要點：

1）當增加In³⁺的比例時，可以追蹤到陰離子排列從六方密排（hcp）到立方密排（ccp）的逐漸結構轉換。

2）與hcp陰離子亞晶格相比，具有ccp陰離子亞晶格的Li₃MX₆顯示出更快的Li⁺遷移。

3）當In³⁺含量足夠高時，由于形成水合中間體，Li₃Y_1-xIn_xCl₆的耐濕性得到了極大提高。

這項工作中呈現的成分，結構，Li+遷移和濕度穩定性之間的相關性為設計基于鹵化物的新型SSE提供了新的認知。

Xiaona Li, et al. Origin of Superionic Li₃Y_1-xIn_xCl₆ Halide Solid-Electrolytes with High Humidity Tolerance, Nano Letters, 2020.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c01156

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c01156

3. AM：不同官能團對聚合物接觸帶電的貢獻

聚合物通常用于制造摩擦電納米發電機(TENG)。近日，中國科學院北京納米能源與系統研究所陳翔宇研究員，王中林院士報道了幾種主鏈相似但側鏈上的官能團不同的聚合物薄膜以闡明每個官能團對接觸帶電(CE)的貢獻。

本文要點：

1）研究結果表明，主鏈上這些官能團的吸電子能力和密度決定了CE誘導表面電荷的極性和密度。在聚合物-聚合物和聚合物-液體模式下，均具有類似的CE結果。作者提出了一種涉及電子云重疊的理論機制來解釋這些結果。更重要的是，聚四氟乙烯分子鏈上的不飽和基團比飽和基團具有更強的電致發光能力。

2）使用濺射技術可以增加這些不飽和基團的密度，這表明這是一種簡單而有效的提高TENG性能的方法。

該研究結果闡明了聚合物的分子結構與宏觀帶電行為之間的關系。

Shuyao Li, et al, Contributions of Different Functional Groups to Contact Electrification of Polymers, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202001307

https://doi.org/10.1002/adma.202001307

4. AM：穩定的銠（IV）氧化物用于堿性HER

在堿性電解質中進行水電解是通過析氫反應（HER）產生清潔氫能的一種有吸引力的方法，但緩慢的水解離會阻礙隨后的氫釋放。貴金屬氧化物具有催化水分解和析氫的潛力。然而，由于在還原電位下的不穩定性，它們從未用HER。近日，天津大學Xi-Wen Du，Hui Liu，Cun-Ku Dong等研究發現壓縮應變可以穩定RhO₂團簇并提高其催化活性。

本文要點：

1）作者通過激光燒蝕水中的銠，設計合成了一種在Rh納米顆粒的表層中嵌入RhO₂簇的草莓樣結構，其中氧化物簇與金屬基質之間的不相容性會引起強烈的壓縮應變。

2）實驗發現，所制備的催化劑在堿性條件下顯示出高的HER活性，達到10 mA cm^?2的電流密度過電勢為14mV，Tafel斜率為30 mV dec^?1和50小時長期耐久性；此外，RhO₂團簇在高達-0.3 V（相對于可逆氫電極）的還原電位下仍保持穩定，并具有優于商用Pt/C的堿性HER活性。

3）高的催化性能歸因于壓縮應變穩定了RhO₂，即使在HER的工作電勢下也穩定。

該工作表明，貴金屬氧化物在堿性HER上非常有利，應變工程是在還原電勢下穩定貴金屬氧化物的有效策略。

Zhe Li, et al. Stable Rhodium (IV) Oxide for Alkaline Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Mater., 2020

DOI: 10.1002/adma.201908521

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201908521

5. Angew綜述: 碳量子點的快速大規模生產及其與聚合物的結合

碳量子點（CD）由于其出色的光致發光（PL）性能以及在光電子，生物醫學和傳感領域的廣闊前景而引起了廣泛的興趣。開發用于大規模CD生產的有效方法可能會極大地促進其實際應用的進一步發展，南京工業大學Su Chen等人對CD的大規模生產及其與聚合物的復合進行綜述。

本文要點：

1) 總結了用于CD大規模生產的新興方法，例如微波，超聲波，等離子體，磁熱療和微流體技術。

2) 介紹了構建具有吸引力的固態PL的CD/聚合物復合材料的可用策略，著重介紹了CD的多種作用，包括填充劑，單體和引發劑。

3) 概述了CD/聚合物復合材料在發光二極管，熒光印刷和生物醫學中的典型應用。最后，討論他們當前的問題并推測了未來發展。

Xiang-Yun Du, et al. The rapid and large‐scale production of carbon quantum dots and their integration with polymers, Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202004109

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202004109

6. AEM：石榴石型固態電池中的可逆短路行為

由于其寬的電化學窗口，高電導率和優異的抗鋰金屬穩定性，石榴石型固態電解質（SSE）在固態鋰金屬電池中極具吸引力。然而，短路帶來的安全問題嚴重降低了石榴石型固態電池的循環壽命和容量，此外，目前還沒有發現造成短路的機理。有鑒于此，馬里蘭大學胡良兵教授報道了通過原位NDP測量和實時電壓監控系統揭示了石榴石型固態電池的可逆短路行為。該行為不同于液體電池中的短路行為。

本文要點：

1）研究人員設計了NMC//CNT/石榴石/鋰電池的實時鋰積累監測系統，以揭示鋰枝晶的形成機理。充電過程中CNT監測電極的電壓降表明在石榴石內部形成了鋰枝晶，而放電過程中的平滑電壓曲線表明短路現象已消失。

2）研究表明，由于石榴石SSEs的導電性，富鋰相會沉積在石榴石電解質中并滲透其中，從而在充電過程中形成導電路徑。當電池處于靜止狀態或經受放電電流時，沉積的富鋰相將通過與正極或局部石榴石基質的化學反應而被消耗，并且短路將完全或部分終止。

3）研究發現，高溫有效地改善了石榴石型固態電池在室溫下可逆的短路問題的電化學性能和循環穩定性。而離子電導率隨溫度呈指數增長，更高的工作溫度提供了一種有效，直接和方便的方法來避免固態電池內的這種可逆短路。因此，提高離子電導率與電子電導率的比率是解決固態電池短路問題的絕佳策略。

該研究詳細揭示了石榴石型固態電池中的可逆短路行為，并將激發出更好的策略以實現高性能固態電池。

Weiwei Ping, et al, Reversible Short-Circuit Behaviors in Garnet-Based Solid-State Batteries, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202000702

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202000702

7. Adv. Sci.：能遠程移動、感測和通信的無電池軟機器人

在各種體內/體外生物醫學環境中，軟微機器人是一種很有前景的新興應用的候選者。盡管最近其在設計和驅動方面均取得了成功，但由于缺乏感知能力，因此距離實際應用還很遙遠。在此，香港城市大學Yajing Shen，Zhengbao Yang等人報道了一種基于射頻識別(RFID)的無電池軟機器人，它可以通過耦合磁效應和壓電效應實現遠程移動、感測和通信。

本文要點：

1）本設計將機器人的驅動和發電單元集成在一個薄的多層薄膜(<0.5 mm)中，即裝飾有多只腳的低磁復合肢體提供運動，柔性壓電陶瓷復合薄膜同時回收能量。

2）在外磁引導觸發下，此微機器人在無需任何車載電池或外部有線電源情況下，即可實現遠程移動、環境監測和無線通信。

3）此外，此機器人還分別通過兩種不同的傳感模式，即搭載式和內置式，展示了其在測量環境溫度和接觸界面的傳感能力。

此研究代表了無栓軟機器人這一新興領域的顯著進展，有利于其在體內監測、診斷和藥物遞送等方面的廣闊應用。

Haojian Lu, et al. Battery‐Less Soft Millirobot That Can Move, Sense, and Communicate Remotely by Coupling the Magnetic and Piezoelectric Effects. Adv. Sci., 2020.

DOI: 10.1002/advs.202000069

https://doi.org/10.1002/advs.202000069

8. AFM綜述：金屬有機框架中的孔化學

金屬有機框架（MOF）中的孔可以通過在框架內部或者沿著框架進行化學反應而實現官能化。這種化學性質不僅僅是通過MOF自身的熱穩定性、化學穩定性、框架結構實現，而且依賴于多種衍射或光譜手段進行表征的能力。在本綜述中，美國加州大學伯克利分校Omar M. Yaghi和Zhe Ji與西班牙巴斯克材料中心Stefan Wuttke等對MOF材料中的孔化學相關進展、應用研究以及未來發展進行了全面深入的總結與概括。

本文要點：

1）文章首先介紹了金屬有機框架材料中的孔結構實現官能化的策略。詳細介紹的一種策略是位點分離策略，它利用MOF重復有序排布的孔道特點既能夠將不同的官能團分隔開又能夠保證它們各自都擁有足夠的數量參與后續化學反應或功能應用。作者隨后對孔化學中涉及到的官能化位置的概念進行了闡述，詳細介紹了位點分離、位點偶聯、位點配合這幾個概念。

2）文章隨后從復古合成網絡結構的設計和新型網絡結構設計兩種策略對MOF材料骨架的構建方法進行了簡要說明。

3）文章的重點在于對金屬有機框架材料孔化學進行官能化的方法進行梳理。其中包括合成前官能化、合成后官能化、官能單元的共價聯結、構筑單元的交換、結構缺陷處的功能添加、利用分子內相互作用創建官能團、骨架內機械聯鎖的引入等方法。

4）作者隨后對孔化學在客體分子高比表面高親和性結合、位點催化、離子和電子傳輸、熒光采光和能量轉移、孔道動力學調控、分子層面的孔界面設計等領域的應用和研究進展進行了詳細分析。

Zhe Ji et al, Pore Chemistry of Metal–Organic Frameworks, Advanced Functional Materials, 2020

DOI: 10.1002/adfm.202000238

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202000238

9. Small：高靈敏度單晶鈣鈦礦-石墨烯混合垂直光電探測器

過去十年來，有機鹵化三鹵化物鈣鈦礦因其出色的物理性能而在光電應用領域引起了廣泛關注。通常，鈣鈦礦薄膜中的晶界和器件結構都在決定器件性能方面起著關鍵作用，尤其是對于水平結構器件。中國科學院長春光學精密機械與物理研究所于偉利和郭春雷（羅徹斯特大學）等人報道了第一個優化的垂直結構光電探測器，其中鈣鈦礦單晶MAPbBr₃作為光吸收層，石墨烯作為傳輸層。

本文要點：

1）該混合器件結合了鈣鈦礦的強光吸收特性和柔性石墨烯的高載流子遷移率，在低光強度（0.66 mW cm^-2），3 V偏壓和532 nm的激光照射下，表現出出色的光響應性能，高光響應性（≈1017.1AW^-1）和高光檢測性（≈2.02×10¹³Jones）。

2）尤其是，由于石墨烯中電荷的快速轉移和鈣鈦礦單晶中復合壽命的延長，獲得了約2.37×10³的超高光電導增益。垂直結構將鈣鈦礦晶體與高導電性石墨烯結合在一起，為實現鈣鈦礦和2D材料的協同效應提供了機會，因此有望開發出高性能的電子和光電器件。