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一天之內，北大2篇Science，廈大Science，諾獎遺珠果然寶刀未老！丨頂刊日報20200526

納米人 2020-05-27

1. Science：用于高性能電子器件的高規整、高密度半導體碳納米管陣列

長期以來，材料問題的制約導致碳管晶體管和集成電路的實際性能遠低于理論預期，甚至落后于相同節點的硅基技術至少一個數量級，因而成為碳管電子學領域所面臨的最大的技術挑戰。有鑒于此，北京大學彭練矛、張志勇等人發展了一種全新的提純和自組裝方法，制備高密度高純半導體陣列碳納米管材料，并在此基礎上首次實現了性能超越同等柵長硅基CMOS技術的晶體管和電路，展現出碳管電子學的優勢。

該課題組采用多次聚合物分散和提純技術得到超高純度碳管溶液，并結合維度限制自排列法，在4英寸基底上制備出密度為120 /μm、半導體純度高達99.99995%、直徑分布在1.45±0.23 nm的碳管陣列，從而達到超大規模碳管集成電路的需求?；谶@種材料，批量制備出場效應晶體管和環形振蕩器電路，100 nm柵長碳管晶體管的峰值跨導和飽和電流分別達到0.9 mS/μm和1.3 mA/μm（V_DD=1 V），室溫下亞閾值擺幅為90 mV/DEC；批量制備出五階環形振蕩器電路，成品率超過50%，最高振蕩頻率8.06 GHz遠超已發表的基于納米材料的電路，且超越相似尺寸的硅基CMOS器件和電路。該項工作突破了長期以來阻礙碳管電子學發展的瓶頸，首次在實驗上顯示出碳管器件和集成電路較傳統技術的性能優勢，為推進碳基集成電路的實用化發展奠定了基礎。（來源：北京大學新聞網）

L. Liu et al., Aligned, high-density semiconducting carbon nanotube arrays for high-performance electronics. Science 368, 850 (2020).

https://eecs.pku.edu.cn/info/1082/10492.htm

2. Science：DNA定向納米制備高性能碳納米管場效應晶體管

生物自組裝結構具有精細的三維形貌，其關鍵結構參數小于光刻等傳統納米加工手段的分辨率極限。問題在于，基于生物模板的電學器件的性能往往遠落后于通過蝕刻或薄膜方法制備的同類器件，且缺乏長程取向規整性，因而制約了生物模板在高性能器件中的應用。有鑒于此，北京大學孫偉研究員課題組與廈門大學朱志教授課題組等研究人員合作，探索了生物-碳納米管復合界面及大面積取向排列的調控新方法。

他們以組裝于脫氧核糖核酸（DNA）模板的平行碳納米管陣列作為模型體系，研究界面生物分子組成對器件性能的影響，開發了一種基于固定-洗脫策略的界面工程方法，在不改變碳管排列的基礎上，有效去除界面處的金屬離子及生物分子等雜質，將基于CNT陣列的效應晶體管關鍵傳輸性能指標提高了10倍以上。經過界面工程，基于生物模板的碳管陣列晶體管顯示了良好的開態性能和快速的電流開關切換，從而展現出高精準度生物模板在高性能晶體管領域的應用潛力。基于空間限域效應，研究者在PMMA腔裝了達到厘米級排列的碳納米管陣列。這一方法具有實現基于生物模板的大規模電子器件的潛力，進一步結合光刻技術與嵌段共聚物定向組裝技術，高分辨生物制造可用于構建大面積、小尺寸的高性能電子設備；同時，結合電學特性與生物響應特性的高性能電子-生物融合器件也可應用于未來的生物傳感器與驅動器。（來源：廈門大學化學化工學院）

M. Zhao et al., DNA-directed nanofabrication of high-performance carbon nanotube field-effect transistors. Science 368, 878 (2020).

https://eecs.pku.edu.cn/info/1082/10493.htm

3. Science：三維DNA納米槽中碳納米管陣列的精確間距標度

傳統晶體管光刻技術成功縮短硅材料的溝道間距（單個晶體管內兩個相鄰溝道之間的間距），然而對于超尺度技術，一維半導體（如CNTs）的性能卻下降。使用物理和化學等方法識別組裝的碳納米管薄膜普遍存在著交叉、捆綁（多個碳納米管并排聚集）和不規則節距等組裝缺陷。

有鑒于此，哈佛大學、哈佛醫學院尹鵬和Wei Sun教授團隊合作，利用基于DNA磚晶體的納米槽來在空間上限制DNA雜交介導的碳納米管排列，開發成一種空間阻礙的納米管電子學集成（SHINE）方法來構建均勻分布的碳納米管陣列，來精確縮短CNT間間距。具體而言，通過DNA雜交，利用DNA磚晶體的納米凹槽通過DNA雜交對DNA包裹的碳納米管進行排列，研究者構建了間距小于10.4 nm、角度偏差小于2°且組裝產率大于95%的平行碳納米管陣列。

W. Sun et al., Precise pitch-scaling of carbon nanotube arrays within three-dimensional DNA nanotrenches. Science 368, 874 (2020).

4. Nature Nanotechnology：對稱晶格稀土金屬間磁性材料中的skyrmion觀測

Magnetic skyrmions（磁暴）是一種表現為粒子性質的拓撲穩定的自旋漩渦，能夠用于設計高密度的量子比特信息。大部分skyrmion系統從Dzyaloshinskii–Moriya相互作用的非中心對稱系統中獲得，最近發現具有三角晶格的中心對稱磁鐵體系同樣衍生出skyrmion的生成，這種skyrmion在幾何受挫晶格（geometrically frustrated lattice）中得到。目前，skyrmion是否在幾何受挫晶格或者鏡面對稱破壞（inversion symmetry breaking）之外的體系中存在。

RIKEN應急物質材料科學中心（ RIKEN Center for Emergent Matter Science）Nguyen Duy Khanh、Shinichiro Seki等在中心對稱四方磁鐵GdRu₂Si₂中發現了直徑1.9 nm的skyrmion，通過共振X射線散射（resonant X-ray scattering）、洛倫茲透射電子顯微鏡（Lorentz transmission electron microscopy）對skyrmion進行表征。這種易軸各向異性（easy-axis anisotropy）中的流動電子（itinerant electron）生成四自旋相互作用（four-spin interaction）skyrmion現象。

本文要點：

1）通過磁共振X射線散射RXS（magnetic resonant X-ray scattering）方法在5 K溫度中測試Gd的L₂邊，測試在布拉格反射（4, 0, 0）±Q的情況，對磁調制矢量（magnetic modulation vector）進行了表征，分析了材料的磁結構。通過極化X射線散射方法和0 T、2.1 T中測試（4, -2, 0）±Q中的自旋分布情況（spin texture）。在1.95 T和8 K、75 K溫度通過洛倫茲透射電子顯微鏡方法分析得到磁結構的圖像。

2）本文展示了高對稱的稀土金屬間材料（rare-earth intermetallics）中的skyrmion現象，這種對稱晶格中skyrmion現象的發現說明了skyrmion現象并非只存在于幾何受挫晶格（geometrically frustrated lattice）或鏡面對稱破壞（inversion symmetry breaking）體系中。

Nguyen Duy Khanh, et al. Nanometric square skyrmion lattice in a centrosymmetric tetragonal magnet，Nature Nanotechnology 2020,

DOI：10.1038/s41565-020-0684-7

https://www.nature.com/articles/s41565-020-0684-7

5. Nature Commun.: 用暗場光譜法觀察單納米晶體表面的原子層電沉積

設計制備具有低成本，高催化活性和穩定性的工程納米材料一直是電催化永恒的課題。改變反應發生的最上層原子的電子結構可能是這一課題最有效的方法。然而，尋找一種能夠在原子水平上精確調節表面原子而不引入強結合配體的技術仍然具有挑戰性。欠電位沉積（UPD）是實現這一目的的主要方法，因為它能夠在亞單層水平上控制外來金屬原子的沉積，從而創建具有獨特物理和化學性質的清潔表面。UPD策略已被廣泛應用于形狀和大小可控的納米顆粒(NP)的濕法化學合成，或對NPs進行修飾，以創建新型催化劑。然而，這種做法本質上是經驗主義的，因為即使經過幾十年的研究，對UPD機制的清晰理解仍然局限于大塊單晶。

即使在原位透射電鏡(TEM)和掃描探針顯微鏡(SPM)上，直接研究具有復雜形態、吸附物種和獨特表面能的單個NPs的UPD過程仍然是一個巨大的挑戰。有鑒于此，廈門大學的任斌教授等人，開發了一種高度靈敏的電化學暗場散射（EC-DFS）裝置，用于原位監測Ag在金納米晶體（NCs）上的UPD過程。

本文要點：

1）EC-DFS技術足夠靈敏，可以識別由亞單層原子在電化學環境中沉積引起的微小光譜變化，可以直接觀察電化學環境下沉積在單個NC的不同面上的單層原子。

2）更重要的是，從光譜變化中可以定性地重建了光學“CV”曲線，它不僅精確地給出了不同單個NC的UPD過程的電位和帶寬，而且還顯示了NC上不同切面的能量差。這在傳統集成測量中無法獲得，但對于理解和精確控制NC的UPD極為重要。

3）高靈敏度的EC-DFS技術為研究原子水平的表面化學提供了強有力的工具。如果該方法可以進一步與其他原位成像技術相結合，則可以以高通量方式表征NC的活性和結構。

總之，該工作為理解NCs上的UPD過程提供了新的方法和理解，并允許在單個NP水平上控制UPD過程，這對電催化的研究具有重要作用。

Hu, S., Yi, J., Zhang, Y. et al. Observing atomic layer electrodeposition on single nanocrystals surface by dark field spectroscopy. Nat. Commun., 11, 2518 (2020).

DOI: 10.1038/s41467-020-16405-3

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16405-3

6. AM：具有新型離子液體電解質的高安全和高能量密度鋰金屬電池

具有高能量密度的金屬鋰電池可作為下一代儲能設備，但其在高能量密度、高安全性和長循環壽命等面臨巨大的挑戰。

有鑒于此，斯坦福大學戴宏杰院士報道了以二(三氟甲磺酰亞胺)鈉（NaTFSI）為關鍵添加劑，由1-乙基-3-甲基咪唑（EMIm）陽離子和高濃度二(氟磺酰基)酰亞胺（FSI）陰離子組成的新型不可燃離子液體（IL）電解質的鋰金屬電池。

本文要點：

1）Na離子參與復合鈍化中間相的形成，有助于無枝晶鋰沉積和可逆正極電化學。

2）研究表明，低粘度的電解質具有高達16 mg cm^?2的實際正極質量負荷。與鋰鈷氧化物(LiCoO₂)和鋰鎳鈷錳氧化物(LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂，NCM811)組成的正極具有99.6%-99.9%的庫侖效率，高達4.4 V的放電電壓，比容量和能量密度分別高達199 mAh g^?1和765 Wh kg^?1和令人印象深刻的1200次循環性能。

3）新型離子液體電解質在兩個電極上形成的高度穩定的鈍化中間相是制備高度可逆的金屬鋰電池，特別是Li-NMC 811全電池的關鍵。

Hao Sun, et al, High-Safety and High-Energy-Density Lithium Metal Batteries in a Novel Ionic-Liquid Electrolyte, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202001741

https://doi.org/10.1002/adma.202001741

7. AM：軌道取向調節Fe₂N 的界面電子耦合以催化HER

近年來，由于金屬氮化物具有高電導率和類似貴金屬的特性，因此在金屬骨架間隙中摻入N的金屬氮化物已引起了人們的特別關注。其中，Fe2N對HER具有活性催化作用，具有作為低成本HER催化劑的巨大潛力?？紤]到Fe₂N中的N原子位于鐵八面體單元的中心，一旦它暴露在表面上，N將傾向于與界面鐵原子具有不飽和配位并因此產生垂直于表面的無占據的軌道。盡管垂直的軌道取向可能潛在地使與吸附的氫最大程度地電子耦合，但是由于強耦合引起的不利的解吸，因此將導致嚴重的表面氫污染。因此，Fe₂N的催化表面不利于催化HER。為此，調整軌道取向以適應表面電子耦合是解決上述問題的關鍵。

有鑒于此，中科大Xiaojing Liu，王功名教授，Xusheng Zheng報道了一種簡便的氮空位介導的軌道取向策略，可以合理地調節Fe₂N與吸附的H之間的電子耦合，以進行酸性HER催化。

本文要點：

1）研究人員通過可控氫處理方法將氮空位引入到Fe₂N NWs中。首先在氨氣氣氛下將FeOOH NWs熱氮化，在碳布上制備了Fe₂N NWs。然后制備的F_e2N在氫氣氣氛下進一步退火，以在Fe₂N中產生氮空位。通過控制氫處理溫度可以很好地調節氮空位的含量。

2）研究人員通過SEM，TEM表征了制備的FeOOH、Fe₂N和N_V-Fe₂N納米棒。結果顯示，直徑為50 nm的納米線在碳纖維上密集排列。即使在氮化處理后，納米線的形貌仍能保持不變。XRD圖譜表明，所制備的Fe₂N為六方結構。在氫氣處理下，Fe₂N在300-350 °C的溫度范圍內可以保持其六方結構，在500 °C以上最終還原為金屬鐵。N_V-Fe₂N的HAADF-STEM和EDS圖譜進一步表明，Fe、N元素分布均勻，沒有明顯的鐵相偏析。XPS顯示，隨著溫度的升高，氧化態較低的Fe的比例增加，最終出現金屬態的Fe，因此在氫氣處理下，Fe₂N得到了可控的還原。NEXAFS譜表明，氫處理后，N_V-Fe₂N NW中產生了氮空位。此外，XPS N 1s的峰強度隨著氫處理溫度的升高而逐漸降低，進一步表明在氫處理下，隨著氮空位的形成，表面N可以完全從Fe₂N中去除。

3）空位修飾的Fe₂N（NV-Fe₂N）NWs在10 mA cm^-2_geo的電流下，具有驚人的54 mV過電位，這是有史以來氮化鐵中最好的催化活性，甚至接近基準Pt/C催化劑。

4）XPS和XANES分析結果表明，引入的氮空位可以逐漸改變Fe₂N的電子結構和配位結構。此外，密度泛函理論計算表明，氮空位可以改變活性中心的軌道取向，并相應地調節吸附物與催化劑表面之間的電子耦合。更重要的是，實時XAFS研究表明，HER催化過程中Fe位的電子態演化源于水溶液中表面離子的吸附。

這項工作有助于加深對催化機理的理解，以進一步推進HER催化及催化劑設計。

Yishang Wu, et al, Regulating the Interfacial Electronic Coupling of Fe₂N via Orbital Steering for Hydrogen Evolution Catalysis, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.201904346

https://doi.org/10.1002/adma.201904346

8. AM：準二元過渡金屬二硫化物：熱力學穩定性預測，可擴展合成及應用

過渡金屬二硫化物（TMDCs）合金具有廣泛的物理和化學性質，包括電荷密度波到超導電性和電化學活性。盡管已經證明一元TMDC具有獨特的優勢，但由于對單相中容納不同陽離子或硫族元素時，其穩定性缺乏一定了解，因此關于TMDC合金的組成仍然具有廣闊的開發空間。

有鑒于此，伊利諾伊大學Amin Salehi-Khojin，華盛頓大學Rohan Mishra報道了一種理論指導的合成方法，可以通過計算預測的穩定性圖來獲得未發現的準二元TMDC合金。

本文要點：

1）研究人員使用第一性原理計算得出的平衡溫度-組成相圖可識別25種準二元TMDC合金（包括一些涉及非等價陽離子）的穩定性，并通過使用可擴展的化學氣相傳輸法合成了12種預測合金。

2）實驗結果表明，合成的合金可以剝落成二維結構，其中一些合金表現出：i）在高達1230 K的高溫下具有出色的熱穩定性；ii）在動力學受限的條件下（幾乎為零）對CO₂還原反應具有極高的電化學活性；iii）在高倍率鋰空氣電池中具有出色的能源效率；iv）互連應用中，具有高擊穿電流密度。

這項研究為探索其他準二元TMDC的化學和物理特性以及加速發現用于各種高沖擊應用的多元TMDC合金提供了一個有效的策略。

Zahra Hemmat, et al, Quasi-Binary Transition Metal Dichalcogenide Alloys: Thermodynamic Stability Prediction, Scalable Synthesis, and Application, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.201907041

https://doi.org/10.1002/adma.201907041

9. AM：非共線反鐵磁金屬中的巨壓電自旋效應

室溫反鐵磁自旋電子器件的主要瓶頸問題之一是由于反鐵磁中各向異性磁阻限制而導致的小信號讀取。但是，這可以通過利用非共線反鐵磁體中的貝里曲率引起的反?；魻栯娮杌蛟诜磋F磁自旋的有效控制的基礎上建立隧道結器件來克服。近日，北京航空航天大學Zhiqi Liu等報道了非共線反鐵磁金屬D0₁₉六方Mn₃Ga中的巨壓電應變相應調控自旋結構和反?；魻栯娮琛?/span>

本文要點：

1）作者成功地在鐵電PMN-PT基底上制造了D0₁₉六方非共線反鐵磁性Mn₃Ga薄膜。研究發現，非共線Mn₃Ga的異?；魻栯娮柙诤艽蟪潭壬鲜軌弘姂兊恼{控，這表明非共線反鐵磁Mn₃Ga的自旋結構容易受到壓電應變的影響。

2）更重要的是，作者基于壓電應變修飾了非共線反鐵磁體Mn₃Ga的自旋結構態密度，獲得了一種可通過電場有效控制的反鐵磁隧道結器件。

該工作為非共線反鐵磁體用于大信號讀出，超快，節能和高密度自旋電子器件應用開辟了一條全新的道路。

Huixin Guo, et al. Giant Piezospintronic Effect in a Noncollinear Antiferromagnetic Metal. Adv. Mater., 2020

DOI: 10.1002/adma.202002300

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002300

10. EnSM: 快速高溫微波焊接實現高性能正極/電解質界面

由于使用無機電解質的固態鋰電池具有更高的安全性和較高的能量密度，因此有望徹底改變儲能系統。但是，由于固態電解質（SSE）與電極（尤其是正極）之間不良的固-固界面，極大地阻礙了它們的應用。近日，馬里蘭大學胡良兵等人報道了一種通過快速高溫微波焊接來解決正極/ SSE界面高電阻的簡便策略。

本文要點：

1）研究者將石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）SSE與V₂O₅正極焊接在一起，該正極具有高的熱穩定性和合適的熔化溫度。該微波焊接技術可以選擇性地熔化顆粒狀V₂O₅的表面，并通過緊密嵌入的炭黑納米顆?？焖傩纬赏暾B續的正極層，從而使正極的電子電導率提高690倍。此外，將熔化的V₂O₅保形地焊接到石榴石電解質上，使界面電阻降低了28倍。

2）這種全固態全電池在100 C時的總電阻低至0.3 kΩcm²，可在不添加液體/聚合物電解質的情況下實現穩定的電池循環性。

Geng Zhong, et al. Rapid, high-temperature microwave soldering toward a high-performance cathode/electrolyte interface, Energy Storage Materials, 2020.

DOI: 10.1016/j.ensm.2020.05.015

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829720301938

11. Nano Today：石墨烯能否抗擊新冠肺炎？

2019新型冠狀病毒 (COVID-19)肺炎疫情已經成為一個重大的全球性問題。二維材料石墨烯因其具有良好的抗菌應用前景而備受關注，。為應對此次全球疫情，意大利天主教圣心大學V. Palmieri和M. Papi總結介紹了有關石墨烯與病毒相互作用的研究現狀，并對其用于抗擊COVID-19的應用進行了展望。

本文要點：

1）偶聯有抗體的二維石墨烯可以對目標病毒蛋白進行快速檢測，并且其成本較低，因此可用于大規模的人群篩查，也可作為環境傳感器和過濾裝置。

2）功能化后的石墨烯也具有良好的病毒捕獲能力，并可通過熱或光介導的失活效應使其可以作為一種消毒劑。與此同時，基于的石墨烯傳感器也可用于對藥物療效進行篩選評價。由于其具有很高的通用性，因此作者也認為石墨烯有望在抗擊2019冠狀病毒中發揮重要的作用。

V. Palmieri. et al. Can graphene take part in the fight against COVID-19? Nano Today. 2020

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013220300529

12. EnSM: 新型富Ni的O3-Na [Ni_0.60Fe_0.25Mn_0.15] O₂正極用于鈉電

O3型層狀氧化物材料由于其較高的容量而被認為是Na離子電池最有希望的正極之一，但是，它們通常在高度脫氧狀態下遭受結構破壞。為了實現穩定/高容量的O3型Na離子正極，中國科學院物理研究所胡勇勝、Xiaohui Rong和Yaxiang Lu等人成功制備了一系列富Ni的O3-Na [Ni_xFe_yMn_1-x-y]O₂（x=0.6、0.7和0.8）氧化物正極，并在高壓下進行了系統的研究。

本文要點：

1）結合電化學測量和結構表征，在2.0?4.2+V的電壓范圍內，證明了Na⁺脫嵌過程中O3到O'3，P3，O3''相的結構轉變。

2）揭示了高壓容量的衰減：

（1）由于晶體結構中Na+的減少，導致高壓相的熱力學不穩定性；

（2）高壓相演化過程中體積變化大，Na+擴散動力學較差；

（3）在正極顆粒的表面上和正極/電解質界面上形成微裂紋。

3）為解決上述問題，研究者設定了合理的上限截止電壓4.0 V，以防止形成O3''相并減少電解質的分解，從而致使約152 mAh g^-1（?467 Wh kg）的高可逆容量。在0.5C下200次循環后具有約84％的容量保持率，顯示出出色的儲Na性能。

Feixiang Ding, et al. A Novel Ni-rich O3-Na[Ni_0.60Fe_0.25Mn_0.15]O₂ Cathode for Na-ion Batteries, Energy Storage Materials, 2020.

DOI：10.1016/j.ensm.2020.05.013

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829720301859

13. Light Sci Appl：20.2％效率！微腔頂部發射鈣鈦礦發光二極管

對于平面LED，例如有機發光二極管和PeLED，陷光是效率損失的主要因素，并且由于鈣鈦礦的折射率高于有機半導體的折射率，因此對于PeLED而言，這種情況可能更為嚴重。基于鈣鈦礦的發光二極管（LED）在照明和顯示應用中顯示出巨大的潛力。盡管通常獲得具有高光致發光量子效率的鈣鈦礦膜，但是鈣鈦礦LED的效率在很大程度上受到低的光輸出耦合效率的限制。南京工業大學的黃維院士(西北工業大學)，王建浦和Qiming Peng等人對此展開研究。

本文要點：

1）通過采用具有微腔效應的頂部發射器件結構，可以大大改善光提取?；诖耍芯咳藛T可以制備出具有20.2％的高外部量子效率（EQE）和高達114.9 mW cm^-2的超高輻射出射率的高效鈣鈦礦LED。通過研究與角度相關的發射曲線，可以確認增強的微腔效應和光輸出耦合效率。

2）結果表明，器件的光學和電學特性都需要進行優化，以實現高性能的鈣鈦礦LED。重要的是，鈣鈦礦LED器件中微腔效應的證明是朝電泵浦鈣鈦礦激光器邁出的重要一步。