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頂刊日報丨孫學良、顏河、樓雄文、邢華斌、江海龍、鄒如強、趙予生等成果速遞20200615

納米人 2020-06-15

1. Joule：超過30％效率！高效室內(nèi)有機光伏

用于物聯(lián)網(wǎng)（IoT）的室內(nèi)電子設(shè)備的出現(xiàn)激勵了科學界開發(fā)能夠有效地將室內(nèi)光轉(zhuǎn)化為電能的光伏設(shè)備。香港科技大學的顏河等人報道了在室內(nèi)條件下具有超過30％的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）的高效非富勒烯有機光伏（OPV）電池。

本文要點：

1）結(jié)果表明，選擇電子傳輸層（ETL）對于實現(xiàn)這種性能至關(guān)重要。使用具有最高的最高占據(jù)分子軌道（HOMO）水平的ETL（命名為PDI-NO）可以有效地抑制泄漏電流并減少器件的陷阱輔助復合。因此，使用該ETL，通過在體-異質(zhì)結(jié)（BHJ）共混物中使用低帶隙受體實現(xiàn)了31％的記錄PCE。

2）而在另一種情況下，通過使用寬帶隙受體，可以實現(xiàn)26.7％的PCE和1V以上的電壓。該研究為向物聯(lián)網(wǎng)電子設(shè)備供電的高性能室內(nèi)OPV設(shè)備鋪平了道路。

Lik-Kuen Ma et al. High-Efficiency Indoor Organic Photovoltaics with a Band-Aligned Interlayer, Joule, 2020.

DOI: 10.1016/j.joule.2020.05.010.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.05.010

2. Chem綜述：光氧化還原/鎳雙催化1，2-二官能化研究進展

Ni/光氧化還原雙重催化的研究使C(SP³)雜化中心的構(gòu)建成為可能，反應(yīng)條件極其溫和并且存在不同的官能團。然而，由于競爭性的兩組分反應(yīng)和從烷基金屬絡(luò)合物中輕松去除β-氫化物，這些策略主要局限于一個C-C或C-雜原子鍵的組裝。最近，光誘導鎳催化的烯烴和炔烴的1,2-雙官能化吸引了廣泛的關(guān)注，因為其允許在一個罐中，采用廉價的原料構(gòu)建兩個連續(xù)的化學鍵。

有鑒于此，賓夕法尼亞大學Gary A. Molander總結(jié)了最新的進展，陳述了當前的挑戰(zhàn)，并討論了新催化體系設(shè)計的前景。

本文要點：

1）作者綜述了基于Ni/光氧化還原雙重催化的C-C π-體系1，2-功能化的最新研究進展。包括（1）鎳催化的烯烴多組分1，2-羰基功能化、1，2-羰磺化和1，2-羰基硅基化；（2）鎳催化的烯烴分子內(nèi)1，2羰基功能化和1，2-酰胺化反應(yīng)；（3）鎳催化的炔烴多組分1，2羰基功能化和1，2-羰基磺化反應(yīng)。

2）作者總結(jié)了這一領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)以及新催化體系設(shè)計前景包括：（1）迄今為止，自由基受體的范圍很大程度上局限于活化的末端烯烴。這是因為添加速度緩慢，與更高取代度、未活化的烯烴相關(guān)的b-氫化物消除增加所致；（2）隨著具有不同氧化還原電位和三重態(tài)能的光催化劑的出現(xiàn)，需要更多的研究來探索新的自由基前體在雙官能化中的實現(xiàn)，特別是以雜原子為中心的物種；（3）目前，很少有對映體控制的Ni/光氧化還原雙催化體系的例子，特別是在功能化的背景下；（4）為了更好地進入新的化學空間，形成兩個C(SP³)-C(SP³)鍵將是有利的；（5）包括鈷、鉻和鐵在內(nèi)的新興非貴金屬在光氧化還原催化下的加入為新的反應(yīng)性趨勢提供了令人興奮的途徑，這些趨勢應(yīng)該仔細研究。

Shorouk O. Badir, Gary A. Molander, Developments in Photoredox/Nickel Dual-Catalyzed 1,2-Difunctionalizations, Chem, 2020

DOI：10.1016/j.chempr.2020.05.013.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929420302369

3. AM：稻殼直接轉(zhuǎn)化為納米結(jié)構(gòu)的SiC/C用于CO₂RR

初級生產(chǎn)是通過光/化學合成過程將二氧化碳，水和無機養(yǎng)分轉(zhuǎn)化為大量生物質(zhì)，這在碳中和中起著至關(guān)重要的作用。然而，碳排放量巨大的生物質(zhì)傳統(tǒng)燃燒往往會影響碳中性平衡。因此，探索保證生物質(zhì)生產(chǎn)利用周期碳平衡的新技術(shù)至關(guān)重要。稻殼(RHs)作為一種典型的農(nóng)業(yè)廢棄物，其含有75-85 wt%的有機質(zhì)、15-20 wt%的二氧化硅和微量的無機元素(如K、S、Mg、Zn和P)。此外，RHs已被用作生產(chǎn)硅基或碳基材料的資源。雖然目前已經(jīng)實現(xiàn)了RHs的資源利用，但存在一些主要的缺陷。首先，RHs的有機質(zhì)量和生物硅同時轉(zhuǎn)化為目標材料的功能部分還有待實現(xiàn)。其次，多步驟合成方法需要繁瑣的過程來分離和提純產(chǎn)品。同時，無用的副產(chǎn)物(如灰分和揮發(fā)液)的形成將阻礙材料的連續(xù)生產(chǎn)，甚至毒害它們失去催化活性。最后，從RHs制備雜化納米結(jié)構(gòu)的方法很少通過傳統(tǒng)的高溫加工方法實現(xiàn)。因此，通過簡便有效的過程將RHs工程轉(zhuǎn)化為增值材料，特別是能夠產(chǎn)生可再生燃料的候選材料具有重要意義，同時非常具有挑戰(zhàn)性。

有鑒于此，武漢大學肖巍教授，南洋理工大學樓雄文教授報道了從一氧化碳的一鍋熔融鹽輔助電化學合成法，從RHs制備SiC-納米線/C（SiC-NW/C）復合材料作為有效的CO₂RR光催化劑，這有望實現(xiàn)可持續(xù)的碳循環(huán)。

本文要點：

1）在NaCl-CaCl₂的熔融鹽中，RHs被電化學轉(zhuǎn)化為SiC-NW/C和CO₂。釋放的CO₂氣體可以提供初級生產(chǎn)以形成生物質(zhì)，或者通過衍生的SiC-NW/C光催化還原為CO。作為回報，所產(chǎn)生的CO燃料可以為熔融鹽電解器提供動力。因此，從理論上講，RHs到SiC-NW/C的轉(zhuǎn)換是一個閉環(huán)碳循環(huán)。

2）在模擬的陽光照射下，SiC-NW/C光催化劑顯示出高的CO₂-CO還原活性，而無需任何助催化劑或犧牲劑的輔助。

Wei Weng, et al, Direct Conversion of Rice Husks to Nanostructured SiC/C for CO₂ Photoreduction, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202001560

https://doi.org/10.1002/adma.202001560

4. AM：離子超微孔聚合物的合成，用于乙烯與乙炔的選擇性分離

開發(fā)基于物理吸附的突破性烴類分離方法，以取代目前使用的高耗能的精餾/吸收技術(shù)，關(guān)鍵在于設(shè)計出穩(wěn)定高效的多孔材料。目前，開發(fā)先進的多孔材料，如沸石、配位骨架和有機聚合物的研究已經(jīng)取得了階段性進展。

近日，浙江大學邢華斌教授報道了一類新型的離子型超微孔聚合物(IUPs)，研究人員以支化的兩親離子化合物為反應(yīng)單體，通過簡單的自由基聚合法合成了具有高密度無機陰離子和窄分布的超微孔隙率的IUPs。

本文要點：

1）研究人員提出了一種共價離子雙交聯(lián)策略，從而在超微孔尺度上調(diào)控非晶態(tài)聚合物的孔結(jié)構(gòu)。

2）氣體吸附等溫線和實驗穿透曲線顯示，IUPs對乙炔和乙烯的分離具有優(yōu)異的選擇性（286.1-474.4），同時具有很高的熱穩(wěn)定性和水穩(wěn)定性。

3）模擬研究揭示了乙炔捕獲的特定結(jié)合位點，以及用于篩分的相互關(guān)聯(lián)的超微孔隙率。

4）該孔隙率工程策略也可以擴展到其他超微孔材料的設(shè)計中，以實現(xiàn)對其他關(guān)鍵氣體成分的分離。

Xian Suo, et al, Synthesis of Ionic Ultramicroporous Polymers for Selective Separation of Acetylene from Ethylene, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.201907601

https://doi.org/10.1002/adma.201907601

5. AM：孔壁工程增強Pd納米粒子在MOF中的催化作用：電子轉(zhuǎn)移和吸附能的作用

金屬納米顆粒(NPs)的化學環(huán)境對其催化性能有重要影響，但目前對其催化性能的研究還很不清楚。有鑒于此，中科大江海龍教授報道了將微小的Pd納米顆粒被包裹到金屬有機骨架（MOF）UIO-66-X（X=H，OMe，NH₂，2OH，2OH(Hf)）的孔隙中，得到了Pd@UiO-66-X復合材料。

本文要點：

1）通過MOF中的官能團和金屬取代，Pd納米顆粒的表面微環(huán)境很容易受到孔壁工程的調(diào)節(jié)。Pd@UIO-66-X對苯甲酸加氫的催化活性順序為Pd@UIO-66-OH>Pd@UIO-66-2OH(Hf)>Pd@UIO-66-NH₂>Pd@UIO-66-OMe>Pd@UIO-66-H。

2）根據(jù)共漫反射紅外傅里葉變換光譜和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員發(fā)現(xiàn)，這種活度差異不僅歸因于Pd和MOF之間不同的電荷轉(zhuǎn)移，而且還可以用Pd@UIO66-X（-OH<-2OH(Hf)<-NH₂<-OMe<-H）的基底吸附能來解釋。Pd@UIO-66-OH具有較高的Pd電子態(tài)和中等的吸附能，從而表現(xiàn)出最高的活性。

這項工作突出了客體金屬納米顆粒表面微環(huán)境的影響，客體金屬納米顆粒的催化活性主要由電子轉(zhuǎn)移和吸附能決定，其催化活性是通過系統(tǒng)地取代主體金屬基團和官能團來實現(xiàn)。

Dongxiao Chen, et al, Boosting Catalysis of Pd Nanoparticles in MOFs by Pore Wall Engineering: The Roles of Electron Transfer and Adsorption Energy, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202000041

https://doi.org/10.1002/adma.202000041

6. AM：二維材料的熱機械納米切割

具有原子薄的材料，例如石墨烯和過渡金屬二鹵化物，有望在未來的微/納米器件和系統(tǒng)中得到應(yīng)用。而對于大多數(shù)應(yīng)用，必須通過光刻將功能納米結(jié)構(gòu)圖案化。因此，開發(fā)用于2D材料的光刻技術(shù)對于系統(tǒng)集成和晶圓級制造至關(guān)重要。有鑒于此，洛桑聯(lián)邦理工學院Juergen Brugger報道了一種熱機械壓痕技術(shù)，該技術(shù)滿足使用加熱的掃描納米尖端直接切割2D材料。

本文要點：

1）在單層2D材料，即二碲化鉬(MoTe₂)、二硫化鉬(MoS₂)和二硒化鉬(MoSe₂)中，通過熱機械斷裂化學鍵和快速升華2D材料下的聚合物層，可以獲得分辨率為20 nm的任意形狀的切割。

2）研究人員制造了幾種微/納米帶結(jié)構(gòu)，并對其進行了電學表征，驗證了器件的制作工藝的可靠性。

這項研究所提出的納米切割技術(shù)可以精確地直接裁剪2D材料的納米結(jié)構(gòu)，可以預(yù)期，其在電子和光子納米器件的制造中具有廣闊的應(yīng)用前景。

Xia Liu, et al, Thermomechanical Nanocutting of 2D Materials, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202001232

https://doi.org/10.1002/adma.202001232

7. AM綜述: 微米級和納米級鈣鈦礦圖案化

具有周期性微圖案或納米圖案的結(jié)構(gòu)化鈣鈦礦（HP）備受關(guān)注，因為它們不僅可以通過將HP晶體排列成有限的幾何形狀來提高單個器件的效率，而且還可以通過技術(shù)將設(shè)備像素化成適于未來商業(yè)化的陣列。但是，HP的微圖案或納米圖案通常與傳統(tǒng)的光刻技術(shù)不兼容，這對離子型HP有害，需要特殊的技術(shù)。近日，延世大學Cheolmin Park等人對用于開發(fā)微米級和納米級HP圖案化的最新技術(shù)進行了全面概述。

本文要點：

1）重點介紹了基于自上而下和自下而上的方法所制備的微結(jié)構(gòu)及其未來的潛力。

2）自上而下的方法包括改進的常規(guī)光刻技術(shù)和軟光刻方法，而自下而上的方法包括基于光刻確度的預(yù)圖案和自組裝的HP模板輔助圖案。

Beomjin Jeong, et al. Micro‐ and Nanopatterning of Halide Perovskites Where Crystal Engineering for Emerging Photoelectronics Meets Integrated Device Array Technology. AM 2020.

DOI:10.1002/adma.202000597

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000597

8. AM綜述：作為T1加權(quán)磁共振成像造影劑的氧化鐵納米粒子

華盛頓大學張米琴教授對用于磁共振成像的氧化鐵納米粒子及其相關(guān)應(yīng)用研究進行了綜述介紹。

本文要點：

1）釓基螯合劑是一種臨床上普遍使用的磁共振成像(MRI)造影劑。然而，這類造影劑往往會引發(fā)嚴重的毒副作用，F(xiàn)DA也宣稱它們會滯留在患者體內(nèi)進而造成安全性問題。氧化鐵納米粒子(IONPs)是一類低毒性可降解的造影劑，因此它也成為了釓基螯合劑的有效替代品。目前，開發(fā)可作為T1造影劑的IONPs的研究已經(jīng)取得了許多重要的進展，但距離進入臨床應(yīng)用還有相當?shù)木嚯x。

2）作者在文章中介紹了MRI造影劑的基本原理，綜述了MRI造影劑的研究現(xiàn)狀，并重點討論了當前已有的T1造影劑的優(yōu)勢和局限性以及將IONPs作為安全有效的釓基螯合劑替代品的應(yīng)用潛力；隨后從材料科學的角度介紹了將IONPs作為T1造影劑的相關(guān)進展和面臨的挑戰(zhàn)；最后，作者也對開發(fā)高性能和具有臨床轉(zhuǎn)化前景的T1造影劑進行了展望。

Mike Jeon. et al. Iron Oxide Nanoparticles as T1 Contrast Agents for Magnetic Resonance Imaging: Fundamentals, Challenges, Applications, and Prospectives. Advanced Materials. 2020

DOI: 10.1002/adma.201906539

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906539

9. EES綜述：金屬有機骨架用于固態(tài)電解質(zhì)

具有金屬負極的固態(tài)電池由于其高能量密度和安全性而備受關(guān)注。而作為這些電池必不可少的部分，具有優(yōu)異機械強度和不燃性的固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）在抑制枝晶生長和消除短路風險方面起著重要作用，其發(fā)展可以極大地提高整體電池性能。

近年來，金屬有機骨架（MOFs）是一種多孔晶體無機有機材料，顯示出制造高性能SSEs的潛力，并成為新興的研究方向。

得益于其豐富的孔隙率，可控的功能性和模塊化，MOFs不僅為控制SSEs的物理化學和電化學性質(zhì)提供了極大的可能性，而且還為研究離子傳導的潛在機理和結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系提供了理想的平臺。有鑒于此，北京大學鄒如強教授，南方科技大學趙予生教授概述了基于MOFs的SSEs在可充電電池中的研究進展。

本文要點：

1）作者從三個不同的體系中討論了MOFs在SSEs中的作用：（1）MOF作為SSEs；（2）負載離子液體（IL）的MOFs雜化作為SSEs；（3）整齊的MOFs作為SSEs。

2）作者通過討論每個SSEs體系中的重要研究里程碑，重點突出了MOFs的優(yōu)點和出現(xiàn)的問題，以及在未來研究中可能的解決方案。

3）最后，作者給出了基于MOFs的安全可靠、高性能SSEs的基本指導思想，并對未來的發(fā)展方向進行了展望。

R. Zhao, et al, Metal-organic frameworks for solid-state electrolytes , Energy Environ. Sci., 2020

DOI: 10.1039/D0EE00153H

https://doi.org/10.1039/D0EE00153H

10. AEM：量身定制高性能鋰金屬負極的人工界面的機械和電化學性能

鋰金屬由于其低的電化學勢和高的理論容量而譽為負極材料的“圣杯”。不幸的是，其不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)中間相（SEI）導致了較低的庫侖效率（CE）和嚴重的安全問題。有鑒于此，為解決上述挑戰(zhàn)，受無機填料可增強聚合物的機械強度的啟發(fā)，西安大略大學孫學良院士，Tsun-Kong Sham，多倫多大學Tobin Filleter，通用汽車研發(fā)中心Mei Cai報道了通過將三甲基鋁（TMA）作為交聯(lián)劑引入到鋰金屬中的混合聚脲（HPU）膜，該雜化納米級聚合物保護膜膜具有可調(diào)節(jié)的組成和改善的剛度，可作為鋰金屬的人工SEI。

本文要點：

1）基于原子力顯微鏡（AFM）的薄膜撓度測量揭示了HPU薄膜的剛度增強。該人造SEI有效地抑制了枝晶的形成，并且由于其電子絕緣性質(zhì)，還可以調(diào)節(jié)Li電鍍/剝離工藝。

2）實驗結(jié)果顯示，與裸露的Li和純聚脲（PU）涂覆的Li相比，HPU涂層顯著改善了Li金屬負極的電化學性能。同時，發(fā)現(xiàn)Li@H10經(jīng)過10 次分子層沉積（MLD）循環(huán)的優(yōu)化厚度(30 nm)，可以有效防止枝晶的形成，實現(xiàn)均勻的Li電鍍/剝離，從而在5 mA cm^-2的大電流密度下延長對稱電池的壽命。

3）使用Li@H10的Li-O₂電池可以工作600 h以上，使用Li@H10的Li-LiFePO₄電池在經(jīng)過300次循環(huán)充放電循環(huán)后容量幾乎沒有衰減。

這項工作為電極接口的合理設(shè)計提供了指導，并為制造下一代儲能系統(tǒng)開辟了新的機遇。

Yipeng Sun, et al, Tailoring the Mechanical and Electrochemical Properties of an Artificial Interphase for High-Performance Metallic Lithium Anode, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202001139

https://doi.org/10.1002/aenm.202001139

11. ACS Nano：新型無線水凝膠傳感器用于無標簽乳腺癌檢測

近年來，由于自修復水凝膠在生物傳感器、生物電子學和能量存儲等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，其電子導電性成為研究的熱點。然而，它們的sp²富碳雜化有機聚合物溶解度低、生物相容性差、缺乏有效的刺激響應(yīng)特性，已證明其在導電自修復水凝膠制造中的應(yīng)用具有挑戰(zhàn)性。有鑒于此，韓國國立交通大學Sung Young Park、Gibaek Lee，圓光大學Ji Hyun Ryu等人使用結(jié)合了含有二硒化物的碳點（dsCD）尿嘧啶酮共軛明膠(Gel-UPy)水凝膠，設(shè)計了刺激響應(yīng)性電化學無線水凝膠生物傳感器，用于癌癥檢測。

本文要點：

1）谷胱甘肽（GSH）或活性氧（ROS）對水凝膠中dsCD的二硒化基團的裂解會引發(fā)氫鍵的形成，而氫鍵的形成會影響Gel-UPy/dsCD水凝膠的自愈能力、導電性和粘附性。

2）Gel-UPy /dsCD水凝膠在腫瘤條件下(MDA-MB-231)比在生理條件下 (MDCK)具有更快的愈合速度。

3）由于dsCD的降解，二硒鍵的斷裂會影響電化學信號。

4）暴露于高濃度GSH或ROS后，水凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的黏附性和體內(nèi)癌癥檢測能力，這與低濃度環(huán)境下觀察到的結(jié)果相媲美。

綜上所述，基于Gel-upy /dsCD的自修復性、導電性和黏附性，結(jié)合其在腫瘤條件下的選擇性和敏感性，這種水凝膠在生物醫(yī)學領(lǐng)域，特別是涉及癌癥檢測的應(yīng)用中具有廣闊的應(yīng)用前景。

Hyun Jeong Won, et al. Diselenide-Bridged Carbon-Dot-Mediated Self-Healing, Conductive, and Adhesive Wireless Hydrogel Sensors for Label-Free Breast Cancer Detection. ACS Nano, 2020.

DOI: 10.1021/acsnano.0c02517

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c02517

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