1. Nature:基于糾纏的千公里級安全量子加密
量子通信提供了一種原理上無條件安全的通信方式,但要從實驗室走向廣泛應(yīng)用,需要解決兩大挑戰(zhàn),分別是現(xiàn)實條件下的安全性問題和遠距離傳輸問題。中國科學技術(shù)大學潘建偉及彭承志等組成的研究團隊利用“墨子號”量子科學實驗衛(wèi)星在國際上首次實現(xiàn)千公里級基于糾纏的量子密鑰分發(fā)。該實驗成果不僅將以往地面無中繼量子保密通信的空間距離提高了一個數(shù)量級,并且通過物理原理確保了即使在衛(wèi)星被他方控制的極端情況下依然能實現(xiàn)安全的量子通信,取得了量子通信現(xiàn)實應(yīng)用的重要突破。(內(nèi)容來源:中科大官網(wǎng))
Juan Yin, Entanglement-based secure quantum cryptography over 1,120 kilometres. Nature, 2020.
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2401-y
2. Nature Chem.:在常溫下將N2和CO2耦合到H2O中以合成尿素
據(jù)估計,在過去的一個世紀里,氮肥的使用養(yǎng)活了約27%的世界人口。尿素(CO(NH2)2)通常通過兩個連續(xù)的工業(yè)工藝合成,即N2+H2→NH3,然后是NH3+CO2→尿素。這兩種反應(yīng)都是在嚴酷的條件下進行的,消耗的能源占全球的2%以上。此外,尿素合成消耗了大約80%的全球生產(chǎn)的NH3。有鑒于此,湖南大學王雙印教授,南京師范大學李亞飛教授,廈門大學程俊教授,中科大Qinghua Liu,伍倫貢大學陳俊副教授報道了在常溫下,直接將N2和CO2在H2O中耦合以生產(chǎn)尿素。
本文要點:
1)研究人員采用TiO2納米片與PdCu合金納米顆粒組成的電催化劑用于尿素制備。
2)研究發(fā)現(xiàn),這種偶聯(lián)反應(yīng)是通過*N=N*與CO之間的熱力學自發(fā)反應(yīng)形成C-N鍵而發(fā)生。
3)研究人員利用同位素標記對產(chǎn)物進行了鑒定和定量,并用同位素標記的同步輻射-傅立葉變換紅外光譜研究了其作用機理。
4)與可逆氫電極相比,在-0.4V下測得尿素生產(chǎn)速率為336 mmolg-1h-1,相應(yīng)的法拉第效率為8.92%。
Chen, C., Zhu, X., Wen, X. et al. Coupling N2 and CO2 in H2O to synthesize urea under ambient conditions. Nat. Chem. (2020)
DOI:10.1038/s41557-020-0481-9
https://doi.org/10.1038/s41557-020-0481-9
3. Nature Mater.:晶粒定向工程的多層陶瓷電容器用于儲能應(yīng)用
介電陶瓷由于具有放電速度快、抗疲勞性能好等優(yōu)點,在電子系統(tǒng)中得到了廣泛的應(yīng)用。然而,低擊穿電場導致的低能量密度造成了其較低的體積效率,這是介質(zhì)陶瓷實際應(yīng)用面臨的主要挑戰(zhàn)。有鑒于此,西安交通大學李飛教授,哈工大常云飛副教授,伍倫貢大學Shujun Zhang教授報道了一種通過控制晶粒取向來增加擊穿電場,從而提高多晶陶瓷儲能密度的策略。
本文要點:
1)研究人員采用模板晶粒生長法來制造具有<111>織構(gòu)的Na0.5Bi0.5TiO3-Sr0.7Bi0.2TiO3(NBT-SBT)陶瓷。第一步是微米級大縱橫比的板狀模板的選擇和制造,為此,研究人員合成了Ba6Ti17O40板,該板具有層狀結(jié)構(gòu),其層平行于氧八面體的表面;第二步是通過兩步拓撲化學微晶轉(zhuǎn)化,將Ba6Ti17O40板通過<111>取向的BaTiO3微板轉(zhuǎn)變?yōu)?/span><111>取向的SrTiO3微板。通過流延鑄造技術(shù)制造了<111>織構(gòu)和非織構(gòu)的NBT-SBT多層陶瓷,其中包括十個帶有內(nèi)部Pt電極的NBT-SBT層。
2)SEM顯示,單個陶瓷層的厚度約為20μm。X射線衍射圖譜顯示,兩種樣品均表現(xiàn)出純鈣鈦礦相,而與未織構(gòu)化的樣品相比,<111>織構(gòu)化的樣品顯示出(111)衍射峰強度的明顯增強。織構(gòu)化的樣品的晶粒具有強烈的<111>優(yōu)先取向。電子背散射衍射(EBSD)實驗進一步證實,與未織構(gòu)化的樣品相比,織構(gòu)化樣品中<111>取向的晶粒明顯增加。因此,成功制備出具有高質(zhì)量的<111>織構(gòu)的NBT-SBT陶瓷,
3)研究發(fā)現(xiàn),由電場引起的應(yīng)變大大降低,導致失效概率降低,威布爾(Weibull)擊穿強度提高,約為103mVm-1,比隨機取向的同類陶瓷提高了約65%。
4)研究發(fā)現(xiàn),<111>織構(gòu)化的NBT-SBT多層陶瓷的可恢復(fù)能量密度高達21.5 J cm-3,優(yōu)于目前最新的介電陶瓷。
該研究提供了一種可設(shè)計出具有更高擊穿強度的介電陶瓷的途徑,并有望推動具有高擊穿強度的介電陶瓷的廣泛應(yīng)用,例如高壓電容器和電熱固態(tài)冷卻設(shè)備。
Li, J., Shen, Z., Chen, X. et al. Grain-orientation-engineered multilayer ceramic capacitors for energy storage applications. Nat. Mater. (2020)
DOI:10.1038/s41563-020-0704-x
https://doi.org/10.1038/s41563-020-0704-x
4. Nature Catal.:共價競爭主導尖晶石氧化物催化水氧化的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系
尖晶石氧化物催化析氧反應(yīng)(OER)具有高的效率和高的成本效益,引起了人們廣泛的研究興趣,但對它們的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的基本了解仍然具有挑戰(zhàn)。近日,新加坡南洋理工大學Zhichuan J. Xu等通過計算和實驗研究發(fā)現(xiàn),尖晶石氧化物的OER活性本質(zhì)上是由四面體和八面體位點之間的共價競爭所決定的。
本文要點:
1)研究發(fā)現(xiàn),四面體和八面體位點之間的共價競爭制造了一個不對稱的MT-O-MO主鏈,其中具有較弱的金屬-氧共價鍵的鍵決定了陽離子位點的暴露,并因此決定了活性。
2)在這一發(fā)現(xiàn)的驅(qū)動下,作者通過理論計算計算了300多種尖晶石氧化物的數(shù)據(jù)集,并將其用于機器學習模型,以篩選尖晶石氧化物的共價競爭,平均絕對誤差為0.05 eV。
3)作者預(yù)測[Mn]T[Al0.5Mn1.5]OO4是高活性的OER催化劑,隨后的實驗結(jié)果也證實了其優(yōu)異的活性:該催化劑在25 μA cmox-2時,過電勢僅240mV(相對于RHE)。
該工作提供了對尖晶石氧化物電催化OER的全面理解,提出了尖晶石氧化物用于水氧化的機理原理,并且該原理可以擴展到其它應(yīng)用。
Yuanmiao Sun, et al. Covalency competition dominates the water oxidation structure–activity relationship on spinel oxides. Nat. Catal., 2020
DOI: 10.1038/s41929-020-0465-6
https://www.nature.com/articles/s41929-020-0465-6
5. Nature Commun.: 受生物啟發(fā)的椎骨設(shè)計,可擴展且靈活的鈣鈦礦太陽能電池
從實驗室規(guī)模的設(shè)備到實用規(guī)模的柔性模塊的無與倫比的效率轉(zhuǎn)換為柔性鈣鈦礦太陽能電池(PSC)帶來了巨大的性能損失。降解歸因于鈣鈦礦晶體在不同基材上生長的脆性和差異。受穩(wěn)固的結(jié)晶和椎骨柔性結(jié)構(gòu)的啟發(fā),南昌大學的陳義旺,Xiaotian Hu和化學所的宋延林等人在氧化銦錫和鈣鈦礦層之間采用了導電且膠合的聚合物,同時促進了鈣鈦礦的定向結(jié)晶并粘附在基底上。
本文要點:
柔性PSC在1.01 cm2和31.20 cm2的有效面積上分別實現(xiàn)了19.87%和17.55%的功率轉(zhuǎn)換效率,在7000個窄彎循環(huán)后,角度依賴性可忽略不計,保持了原始效率的85%以上。最后,將模塊組裝成可穿戴的太陽能電源,從而實現(xiàn)了柔性電子設(shè)備的升級。
Meng, X., Cai, Z., Zhang, Y. et al. Bio-inspired vertebral design for scalable and flexible perovskite solar cells. Nat. Commun. 11, 3016 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16831-3
6. Nature Commun.:控制Au/C界面潤濕性用于高效電還原CO2
電化學CO2還原反應(yīng)(CO2RR)代表著一種非常有前途的策略,可以更可持續(xù)地合成含碳化學品。盡管近十年來電催化劑的設(shè)計取得了很大進展,但可濕性控制的界面結(jié)構(gòu)在CO2RR中的關(guān)鍵作用仍未得到進一步的探索。
有鑒于此,中科院理化技術(shù)研究所張鐵銳研究員報道了通過對典型的Au/C氣體擴散電極上的氣-液-固界面結(jié)構(gòu)進行了系統(tǒng)的潤濕性改性,以揭示其對界面CO2傳輸和電還原的作用。
本文要點:
1)研究人員通過激光共聚焦掃描顯微鏡測量對Au / C電極上的三相界面進行成像,界面潤濕性范圍從超疏水性到親水性,Cassie-Wenzel共存態(tài)是高電流密度下從氣相向Au活性位連續(xù)供應(yīng)CO2的理想三相結(jié)構(gòu)。
2)利用新發(fā)展的原位熒光電化學光譜方法(FES)),研究人員定量分析了CO2RR過程中界面結(jié)構(gòu)對穩(wěn)定界面CO2濃度的關(guān)鍵作用,確定了CO2RR在高電流密度下運行所需的CO2傳質(zhì)條件。研究結(jié)果表明,在三相觸點TPC體系中,高電流密度下的電化學CO2RR效率受界面CO2濃度的影響很大,而CO2在潤濕性控制的界面結(jié)構(gòu)上的傳質(zhì)效率從根本上決定了TPC系統(tǒng)的電化學CO2RR效率。
Shi, R., Guo, J., Zhang, X. et al. Efficient wettability-controlled electroreduction of CO2 to CO at Au/C interfaces. Nat Commun 11, 3028 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-16847-9
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16847-9
7. Chem. Soc. Rev.綜述:嵌段共聚物向介孔材料的自組裝用于能量存儲和轉(zhuǎn)換
嵌段共聚物(BCPs)的自組裝為可控制備多種不同有序結(jié)構(gòu)的功能材料提供了一種通用的策略。近幾十年來,這種軟模板化策略已被廣泛應(yīng)用于制備各種介孔材料。由于這些多孔材料能夠在其內(nèi)外表面和孔隙空間吸附、儲存客體物種并與其相互作用,因此在儲能和轉(zhuǎn)換(ESC)領(lǐng)域的應(yīng)用引起了極大關(guān)注。與其他合成方法,如無模板法和硬模板法,BCPs軟模板法在構(gòu)建直徑在10-60 nm之間的大介孔方面顯示出巨大的優(yōu)勢,適合于需要存儲或承載大分子/物種的應(yīng)用。這一策略在孔徑/結(jié)構(gòu)/壁厚的靈活控制方面顯示出無可比擬的優(yōu)勢,這決定了介孔材料在ESC器件中的最終性能。近十年來,BCPs模板化介孔材料的研究取得了突飛猛進的發(fā)展。
有鑒于此,上海交通大學麥亦勇教授,澳大利亞昆士蘭大學Yusuke Yamauchi綜述了近10年來該領(lǐng)域的研究進展,重點討論了合成方法、材料結(jié)構(gòu)(包括形貌和孔徑/形狀)的控制以及在充電電池、超級電容器、電/光催化、太陽能電池等方面的潛在應(yīng)用。
本文要點:
1)作者討論了介孔材料的形貌和孔幾何尺寸的控制及其在不同ESC體系中的必要性,有助于理解BCP自組裝導向合成策略的優(yōu)勢。
2)作者介紹了BCPs在體相和溶液中自組裝的基本原理。
3)作者討論了介孔材料的合成策略,包括它們的原理、優(yōu)缺點。
4)作者總結(jié)了介孔材料在各種ESCs中的潛在應(yīng)用,包括二次電池、超級電容器、電或光催化和太陽能電池。此外,還介紹了介孔的優(yōu)缺點以及它們的大小/形狀對ESC器件功能性能的影響。
5)作者最后對該領(lǐng)域的發(fā)展進行了總結(jié)和展望。
Chen Li, et al, Self-assembly of block copolymers towards mesoporous materials for energy storage and conversion systems, Chem. Soc. Rev., 2020
DOI: 10.1039/d0cs00021c
https://doi.org/10.1039/D0CS00021C
8. Joule:單層鈣鈦礦橋可為高效太陽能電池實現(xiàn)強量子點耦合
溶液處理的膠體量子點(CQD)是很有前途的光電材料。然而,迄今為止,CQD固體要么表現(xiàn)出出色的傳輸性能,要么在CQD之間融合,或者當QD被強烈鈍化時傳輸受限。多倫多大學Edward H. Sargent等人報道了量子點之間單層鈣鈦礦橋的生長。
本文要點:
1)研究表明,這使表面鈍化與改進的電荷傳輸結(jié)合在一起。在形成CQD固體之后就生長鈣鈦礦層,而不是將鈣鈦礦前體引入量子點溶液中:鈣鈦礦的單層增加了點間耦合并減小了載流子必須隧穿的距離。
2)結(jié)果發(fā)現(xiàn),相對于對照組CQD固體,處理后的CQD擴散長度增加了一倍,并報告制備了達到13.8%的穩(wěn)定功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)的太陽能電池,這在Pb硫族化物CQD太陽能電池中是創(chuàng)紀錄效率。
Bin Sun et al. Monolayer Perovskite Bridges Enable Strong Quantum Dot Coupling for Efficient Solar Cells,Joule, 2020.
DOI: 10.1016/j.joule.2020.05.011
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435120302294
9. Angew:具有高導電性的柔性自由基晶體
高導電性與高柔韌性一起是下一代有機電子元件所需的重要性能。然而,由于有機分子晶體固有的高脆性,特別是當組分為晶體時,很難同時獲得這兩種性能。有鑒于此,韓國浦項科技大學(POSTECH)Hee Cheul Choi報道了具有高柔韌性和高電導率的有機自由基晶體體系。
本文要點:
1)該有機晶體由9,10-雙(苯乙炔基)蒽自由基陽離子(BPEA-)組成,在常溫下具有較高的電導率,在常壓下表現(xiàn)出較高的電導率,正常線形時的平均電導率為2.68 S cm-1,彎曲時的平均電導率為2.43 S cm-1。
2)結(jié)構(gòu)分析表明,沿晶體長度方向排列的BPEA?+單元之間的π-π短距離(3.290 ?)和Pf6-反離子的存在均導致了晶體具有柔性和高電導率。
Taeyeon Kwon, et al, Highly Conducting and Flexible Radical Crystals, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202006263
https://doi.org/10.1002/anie.202006263
10. Angew:高性能干/濕膠中鄰苯二酚和胺的協(xié)同作用
在過去的幾十年中,貽貝的基底線的出色粘合性能一直是材料科學家的靈感燈塔。研究表明,大量獨特的兒茶酚氨基酸二羥基苯丙氨酸(Dopa)在基底界面蛋白的強干和濕粘合特性中起著關(guān)鍵作用。近年來,基于短肽或小分子類似物的分子和微觀水平研究已經(jīng)揭示了其他氨基酸在貽貝粘附中的作用。特別地,這些研究突出了陽離子-π相互作用的內(nèi)聚作用以及多巴與側(cè)翼賴氨酸殘基之間的粘附協(xié)同作用。
受利用氨基鄰苯二酚協(xié)同作用設(shè)計高級合成膠粘劑啟發(fā),加州大學伯克利分校Phillip B. Messersmith報道了通過將傳統(tǒng)的PSA單體,丙烯酸丁酯和丙烯酸與貽貝啟發(fā)的富含賴氨酸和芳烴的單體共聚,合成了聚合物壓敏膠粘劑(PSA)。
本文要點:
1)研究人員將氨基和鄰苯二酚部分彼此解偶聯(lián)(即作為單獨的單體并入)與單體結(jié)構(gòu)(其中鄰苯二酚和胺在單體側(cè)鏈中以固定方向耦合在一起)的結(jié)果進行比較。綜合多尺度粘附性分析,通過AFM輔助力譜、剝離和靜態(tài)剪切粘附性的組合,在分子、微觀和宏觀水平上探索膠粘劑性能。
2)實驗結(jié)果顯示,在同一單體側(cè)鏈中,兒茶酚和胺的偶聯(lián)在改善宏觀粘附性能方面產(chǎn)生了最佳的協(xié)同效應(yīng)。
該研究工作加深了人們對貽貝粘附基本原理的理解,并為合理設(shè)計高性能仿生粘合劑提供了堅實的框架。
Brylee David B. Tiu, et al, Cooperativity of Catechols and Amines in High Performance Dry/Wet Adhesives, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202005946
https://doi.org/10.1002/anie.202005946
11. Angew:表面修飾鋰金屬電極與交聯(lián)聚合物電解質(zhì)接觸時的潤濕現(xiàn)象及其對電化學性能的影響
含有交聯(lián)聚合物電解質(zhì)(PEs)的鋰金屬電池(LMBs)是下一代電池的理想候選者。然而,大多數(shù)研究都忽略了聚醚砜在不平坦的鋰金屬表面上的潤濕行為。有鑒于此,明斯特大學Martin Kolek, Martin Winter報道了具有彎曲邊緣的微尺度缺陷位在潤濕性相關(guān)的電沉積過程中起著重要作用。
本文要點:
1)研究人員將PEs的潤濕性和粘彈性進行關(guān)聯(lián),并區(qū)分潤濕性對Li│PE界面附近成核和擴散的影響。發(fā)現(xiàn)邊緣的曲率是決定潤濕現(xiàn)象的主要因素。此外,微尺度缺陷的出現(xiàn)和相分離被認為是不規(guī)則形核的主要原因。
需要強調(diào)的是,使用PEs以實現(xiàn)LMBs的穩(wěn)定和持久循環(huán)性能需要更深入地了解PEs和固有的粗糙Li金屬表面之間的“軟-固”-固體接觸。
Mengyi Zhang, et al, Wetting phenomena and their effect on the electrochemical performance of surface-tailored lithium metal electrodes in contact with cross-linked polymeric electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202001816
https://doi.org/10.1002/anie.202001816
12. Advanced Science:全集成、可伸縮、無線皮膚適形生物電子器件,用于日常生活中的持續(xù)壓力監(jiān)測
壓力是增加嚴重健康問題風險的主要原因之一。最近的可穿戴設(shè)備已經(jīng)被用來通過皮膚上的電真皮活動來監(jiān)測壓力水平。雖然許多生物傳感器提供了足夠的傳感性能,但它們?nèi)匀灰蕾囉趲в袆傂噪娮釉O(shè)備的不舒服的、部分靈活的系統(tǒng)。這些設(shè)備要么安裝在手指上,要么安裝在手掌上,這阻礙了連續(xù)的信號監(jiān)測。有鑒于此,美國佐治亞理工學院的Woon‐Hong Yeo等研究人員,介紹了一種完全集成的、可伸展的無線皮膚適形生物電子設(shè)備(簡稱“SKINTRONICS”),它集成了柔軟的、多層的納米膜傳感器和電子設(shè)備,用于日常生活中連續(xù)和便攜的應(yīng)力監(jiān)測。
本文要點:
1)SKINTRONICS一體機超薄、高度柔軟、重量輕,總體上為皮膚提供符合人體工程學的保形層壓。
2)可伸縮納米膜電極和數(shù)字溫度傳感器可實現(xiàn)對皮膚電流響應(yīng)(GSR)和溫度的高靈敏度監(jiān)控。
3)一套全面的信號處理、計算建模和實驗研究提供了器件設(shè)計、制造和最佳放置位置的關(guān)鍵方面。
4)同時與兩款商用應(yīng)力監(jiān)測器進行比較,可以看出SKINTRONICS在長期耐磨性、最小噪音和皮膚兼容性方面的增強性能。
日常生活中連續(xù)壓力監(jiān)測的體內(nèi)演示揭示了該設(shè)備作為現(xiàn)實生活中適用的壓力監(jiān)測器的獨特能力。
Hojoong Kim, et al. Fully Integrated, Stretchable, Wireless Skin‐Conformal Bioelectronics for Continuous Stress Monitoring in Daily Life. Advanced Science, 2020.
DOI:10.1002/advs.202000810
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202000810