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第一作者：Huishan Shang、Xiangyi Zhou、Juncai Dong

通訊作者：張加濤、王定勝、陳文星、李佳

通訊單位：北京理工大學、清華大學、清華大學深圳研究生院

研究亮點：

1. 提出了一種設計在金屬有機框架派生的分級多孔碳的具有非對稱Cu-S₁N₃單原子活性位點的Cu單原子催化劑通用策略。

2. 發(fā)現(xiàn)了低價的（+1）Cu-S₁N₃作為ORR的活性位點。

ORR單原子催化劑

設計用于高效氧還原反應（ORR）的單原子活性位點催化劑對能量高效轉換至關重要。研究表明，ORR中間產(chǎn)物在活性中心的吸附強度可以通過調(diào)節(jié)金屬中心原子的界面結構來降低勢壘，從而提高催化活性。

成果簡介

有鑒于此，北京理工大學張加濤教授與陳文星副研究員、清華大學深圳研究生院的李佳教授以及清華大學李亞棟院士、王定勝副教授團隊合作，報道了一種通用的策略，合理構建具有非對稱Cu-S₁N₃單原子活性位點的Cu單原子催化劑（S-Cu-ISA/SNC）。

要點1：S-Cu-ISA/SNC催化劑制備

研究人員通過簡單的濕化學和熱解相結合的方法在MOF衍生的碳骨架上制備S-Cu-ISA/SNC催化劑。SEM圖像顯示，S-Cu-ISA/SNC大致保持了其多面體形狀，但表面變得非常粗糙。TEM圖像顯示，S-Cu-ISA/SNC具有開放的孔結構。原位TEM測試表明，硫的滲透對碳骨架起著腐蝕作用，導致S-Cu-ISA/SNC表面粗糙且具有開放的孔結構。HAADF-STEM圖像顯示，孤立的Cu原子均勻分布在氮硫摻雜的碳材料表面。

 圖1. CuS₁N₃單位點催化劑的形貌表征。

要點2：化學態(tài)與原子局域結構分析與性能測試

用X射線吸收精細結構（XAFS）分析了催化劑的化學態(tài)與原子局域結構。結果表明Cu原子的氧化態(tài)介于CuPc與CuS之間，且Cu與S、N直接配位形成了非對稱Cu-S₁N₃的局域結構。S-Cu-ISA/SNC催化劑在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，其半波電位高達0.918 V，遠優(yōu)于同類催化劑。

圖2. 原子層面的局域高分辨結構表征。

 圖3. 電催化性能測試。

要點3：催化機理探究

基于同步輻射的X射線吸收精細結構（XAFS）的研究發(fā)現(xiàn)，低價的（+1）Cu-S₁N₃作為ORR的活性位點，有效提高ORR活性。密度泛函理論(DFT)計算結果表明，在碳載體中形成非對稱的Cu-S₁N₃原子界面對ORR反應中間產(chǎn)物的吸附達到最優(yōu)，有利于提高催化劑的ORR活性。該局域結構調(diào)控策略可以促進先進的氧電極反應以及其他電化學過程的研究，為真正解決ORR反應催化劑的卡脖子問題提供了新的途徑。

圖4. 原位XAFS測試。

小結

綜上，此工作為可控合成和性能調(diào)節(jié)的單金屬原子催化劑用于能源領域提供了一個通用方案。

參考文獻

Shang, H., Zhou, X., Dong, J. et al. Engineering unsymmetrically coordinated Cu-S₁N₃ single atom sites with enhanced oxygen reduction activity. Nat Commun 11, 3049 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-16848-8

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16848-8