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第一作者：Wu Jing（吳靖），Liu Yanpeng（劉衍朋）

通訊作者：Kedar Hippalgaonkar、Loh Kian Ping（羅建平）、John T. L. Thong

通訊單位：新加坡科技局材料與工程研究院，新加坡國(guó)立大學(xué)

研究要點(diǎn)：

1.證實(shí)磁性空位在MoS₂/h-BN二維異質(zhì)結(jié)中誘導(dǎo)產(chǎn)生能帶雜化，雜化強(qiáng)度取決磁性空位的密度。

2.基于能帶雜化，發(fā)現(xiàn)了反常熱電勢(shì)的符號(hào)轉(zhuǎn)變，在n型半導(dǎo)體MoS₂中觀測(cè)到巨大的正值熱電勢(shì)，使得熱電功率因子提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

研究背景

熱電材料能夠?qū)崿F(xiàn)熱能和電能的相互轉(zhuǎn)換，可用來(lái)收集環(huán)境熱能以及工業(yè)廢熱，為解決能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題提供的可行的解決方案一直以來(lái)都受到學(xué)者的廣泛關(guān)注。熱電也可以作為一種主動(dòng)制冷技術(shù)，其制冷密度和熱電器件的單元長(zhǎng)度成反比關(guān)系。因此微納米熱電材料在新型高效熱管理和廢熱利用，以及物聯(lián)網(wǎng)自發(fā)電相關(guān)領(lǐng)域都有著巨大潛能。

成果簡(jiǎn)介

2020年6月10日，PNAS在線報(bào)道了新加坡科技局材料與工程研究院Kedar Hippalgaonkar團(tuán)隊(duì)，新加坡國(guó)立大學(xué)Loh Kian Ping教授與John T.L. Tong教授團(tuán)隊(duì)在低維熱電材料領(lǐng)域的最新研究成果。在該文章中，研究人員發(fā)現(xiàn)了磁性空位在MoS₂/h-BN二維異質(zhì)結(jié)中引起的能帶雜化能夠有效調(diào)控材料的熱電輸運(yùn)性質(zhì)并顯著增強(qiáng)熱電轉(zhuǎn)換效率。

要點(diǎn)1：MoS₂/h-BN二維異質(zhì)結(jié)中磁性空位引起的能帶雜化

首先，借助掃描隧道顯微鏡，研究人員發(fā)現(xiàn)MoS₂/h-BN二維異質(zhì)結(jié)中存在大量硫空位，并通過(guò)掃描隧道譜在導(dǎo)帶中觀測(cè)到其能帶分裂(圖1 A-C)。結(jié)合DFT理論計(jì)算，研究人員發(fā)現(xiàn)這種空位能夠引入局部磁性，進(jìn)而引起能帶雜化(圖1 D&E)。

圖1. MoS₂/h-BN二維異質(zhì)結(jié)中的硫空位以及能帶結(jié)構(gòu)的表征與計(jì)算。

要點(diǎn)2：能帶雜化引起的反常熱電輸運(yùn)以及對(duì)熱電性能的巨大增幅。

研究人員在MoS₂/h-BN異質(zhì)結(jié)中發(fā)現(xiàn)，這種能帶雜化能夠引入額外的共振散射，使得材料的電阻在低溫區(qū)間隨著溫度降低出現(xiàn)反常增大的類似近藤效應(yīng)的行為（圖2），且顯著區(qū)別于在SiO₂襯底上MoS₂的輸運(yùn)行為。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)材料的熱電勢(shì)在低溫區(qū)間出現(xiàn)了反常的符號(hào)轉(zhuǎn)變，相比于與之前所有報(bào)道的SiO₂襯底上n型MoS₂展現(xiàn)出來(lái)的負(fù)值熱電勢(shì)不同，共振散射使得在h-BN襯底上MoS₂出現(xiàn)巨大的正值熱電勢(shì)（圖3）。相比于在SiO₂襯底上的MoS₂，功率因子在該區(qū)間提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，其最大值優(yōu)于目前報(bào)道的絕大多數(shù)二維材料（圖4）。

圖2. 能帶雜化對(duì)電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的影響。

圖3. 能帶雜化對(duì)熱電勢(shì)的影響。

圖4. 能帶雜化導(dǎo)致額外共振散射顯著增強(qiáng)了材料熱電功率因子。

小結(jié)

這一研究揭示了磁性空位對(duì)二維材料熱電輸運(yùn)的影響機(jī)制,為探索高性能微納米熱電材料提供了新的思路。對(duì)于探索二維材料應(yīng)用于智能穿戴，物聯(lián)網(wǎng)領(lǐng)域具有重要推動(dòng)作用。

參考文獻(xiàn)

Wu J, et al, Large enhancement of thermoelectric performance in MoS₂/h-BN heterostructure due to vacancy-induced band hybridization, PNAS, Jun 2020, 202007495;

DOI: 10.1073/pnas.2007495117

https://doi.org/10.1073/pnas.2007495117