1. Nature Commun.：揭示鋰離子電池正極-空氣界面反應(yīng)的鈍化性質(zhì)
通常，電極的不穩(wěn)定性源于正極與空氣的界面反應(yīng)，由此產(chǎn)生的產(chǎn)物會(huì)引起許多實(shí)際問題，例如電池脫氣，漿料堿化，電解質(zhì)消耗以及不可逆的電極相變。研究表明，表面鈍化的界面反應(yīng)可以作為解決正極空氣不穩(wěn)定性問題的有效手段，更重要的是，可以將有害的界面反應(yīng)轉(zhuǎn)變?yōu)橛幸娴慕缑娣磻?yīng)。然而，迄今為止，關(guān)于正極-空氣界面反應(yīng)的機(jī)理的理解仍然難以捉摸。環(huán)境透射電子顯微鏡（ETEM）提供了高真空室允許分離單個(gè)氣體用于反應(yīng)，因此可以精準(zhǔn)識(shí)別每個(gè)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)，而高的空間和時(shí)間分辨率使得能夠監(jiān)測成核和隨后的生長動(dòng)力學(xué)，這對(duì)于捕捉原子尺度的表面層的形貌具有重要意義。近日，美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室王崇民報(bào)道了使用具有原子分辨率，時(shí)間分辨的原位環(huán)境透射電子顯微鏡（ETEM）和原子模擬來探究正極-空氣界面反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)以及在空氣中正極鈍化的基本原理。1）由于空氣不穩(wěn)定性隨Ni含量的不同而不同，研究人員選擇了商品化程度較高的鋰鎳鎂鈷基氧化物(NMC)，包括LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2（NMC333）、LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2（NMC622）和LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）作為系統(tǒng)比較的模型體系。2）通過實(shí)時(shí)監(jiān)測正極與各個(gè)孤立空氣組分之間的界面反應(yīng)，研究人員發(fā)現(xiàn)正極-空氣界面反應(yīng)是由Li+-水相互作用驅(qū)動(dòng)的脫鋰反應(yīng)控制的，而不是直接的正極-氣體化學(xué)反應(yīng)。與反應(yīng)產(chǎn)物/表面重構(gòu)層中Li+的延遲擴(kuò)散相關(guān)的特征是，反應(yīng)層具有臨界厚度，超過該厚度就阻止了脫鋰反應(yīng)，從而引起了正極-空氣界面反應(yīng)的自鈍化。3）研究發(fā)現(xiàn)，在正極表面形成的無序薄巖鹽層可以通過抑制化學(xué)脫鋰有效地緩解表面退化。該研究為開發(fā)新型高能、高穩(wěn)定性正極開辟了新的途徑。
Zou, L., He, Y., Liu, Z. et al. Unlocking the passivation nature of the cathode–air interfacial reactions in lithium ion batteries. Nat Commun 11, 3204 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-17050-6https://doi.org/10.1038/s41467-020-17050-6
2. Nature Commun.：鋰離子固體電解質(zhì)用于MoS2、WSe2高性能FET器件
二維材料通過離子液體作用的靜電門控能夠產(chǎn)生高表面電荷載流子密度的累積，并經(jīng)常在2D材料器件中使用，但是離子液體的液體性質(zhì)、濕度敏感、冷凍液體時(shí)導(dǎo)致的應(yīng)力作用阻礙了離子液體作為靜電門控的應(yīng)用。德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Deji Akinwande等報(bào)道了一種鋰離子固體電解質(zhì)材料，并在高活性門控n-MoS2和p-WSe2器件中展現(xiàn)了60 mV/dec的閾值，同時(shí)互補(bǔ)逆變器放大器增益達(dá)到34，這個(gè)數(shù)值要高于其他對(duì)比放大器的數(shù)值。特別的是，這些引人注意的性能在1 V能量值中測試得到。作者通過微波阻抗顯微鏡對(duì)器件的溝道進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)二維材料和底部電極基底之間的界面非常平整。該結(jié)果展示了鋰離子分子可能用于替代離子液體用于高效薄膜器件的制備。對(duì)n-MoS2 FET器件的載流子輸運(yùn)性能進(jìn)行研究，結(jié)果顯示4 L MoS2的開關(guān)比達(dá)到106，場效應(yīng)載流子效應(yīng)達(dá)到~20 cm2V-1s-1；對(duì)2 L，4 L，~14 nm厚的p-WSe2 FET器件的載流子輸運(yùn)性能進(jìn)行研究，結(jié)果顯示都達(dá)到~107的開關(guān)比，同時(shí)磁滯電壓＜120 mV。Md Hasibul Alam, et al. Lithium-ion electrolytic substrates for sub-1V high-performance transition metal dichalcogenide transistors and amplifiers. Nature Commun 2020
DOI：10.1038/s41467-020-17006-whttps://www.nature.com/articles/s41467-020-17006-w
3. Nature Commun.：調(diào)整沸石的微環(huán)境增強(qiáng)Cu(I)的抗氧化性實(shí)現(xiàn)高效吸附脫硫
Cu(I)Y沸石有望吸附去除交通運(yùn)輸燃料中的噻吩硫化合物。但是，由于水分和氧氣的共存，Cu（I）甚至在大氣環(huán)境下也很容易被氧化成Cu（II），Cu（I）的不穩(wěn)定性嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。近日，南京工業(yè)大學(xué)Lin-Bing Sun等通過涂覆聚二甲基硅氧烷（生成Cu（I）Y @ P）將沸石微環(huán)境從親水狀態(tài)調(diào)整為超疏水狀態(tài)，從而隔離進(jìn)入孔中的水分，實(shí)現(xiàn)存在氧氣的條件下也可以穩(wěn)定Cu（I）。1）研究發(fā)現(xiàn)，在潮濕環(huán)境中放置6個(gè)月后，Cu（I）Y@P中的Cu（I）仍然保持穩(wěn)定；而僅在2周內(nèi)，Cu（I）Y中幾乎所有的Cu（I）都被氧化成Cu（II）。2）經(jīng)過優(yōu)化的水分暴露后的Cu（I）Y@P材料可以去除532 μmol·g-1的噻吩，比Cu（I）Y（116 μmol·g-1）高得多。此外，Cu（I）Y@P對(duì)含水模型燃料顯示出優(yōu)異的脫硫吸附能力。該工作報(bào)道的簡便策略為用于各種用途的穩(wěn)定功能材料的制造開辟一條新途徑。
Yu-Xia Li, et al. Enhancing oxidation resistance of Cu(I) by tailoring microenvironment in zeolites for efficient adsorptive desulfurization. Nat. Commun., 2020DOI: 10.1038/s41467-020-17042-6https://www.nature.com/articles/s41467-020-17042-6
4. Science Advances：鑒定與定量硼碳氮化物催化劑上甲醇轉(zhuǎn)化的活性中心
硼碳氮化物（BCNs）已成為用于氧化脫氫（ODH）反應(yīng)的高選擇性催化劑。然而，由于表面含氧官能團(tuán)的復(fù)雜性，對(duì)BCN催化劑的催化機(jī)理缺乏深入的了解。近日，福州大學(xué)謝在來教授，林森教授，中科院金屬所齊偉研究員報(bào)道了一種新的有效合成BCN納米管（BCNNTs）的方法。然后在BCNNT催化劑上進(jìn)行了氧氣輔助的甲醇到甲醛（FA）和二甲醚（DME）的轉(zhuǎn)化，以鑒定和量化酸性和氧化還原催化活性的來源。1) 通過使用硼酸，尿素和聚乙二醇（PEG）分別作為硼，氮和碳源以及軟模板的簡單熱解工藝合成BCNNTs。HRTEM和SEM圖像表明，合成的BCNNTs催化劑的形狀為一維納米管，平均外徑約為100 nm，并且管壁的厚度為17±3 nm。2）該催化劑對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化活性有明顯提高（29%），對(duì)甲醛有很好的選擇性（54%）。3）動(dòng)力學(xué)測試表明，BCN上的羧酸基團(tuán)是DME生成的主要原因，而FA的氧化還原催化作用發(fā)生在酮羰基和硼羥基（B─OH）活性位上。4）利用原位紅外光譜、X射線吸收光譜和密度泛函理論進(jìn)一步揭示了B─OH位上的脫氫反應(yīng)途徑。本工作提供了對(duì)BCN催化劑作用機(jī)理的物理化學(xué)見解，為進(jìn)一步開發(fā)非金屬催化體系鋪平了道路。
Xuefei Zhang, et al, Methanol conversion on borocarbonitride catalysts: Identification and quantification of active sites, Sci. Adv. 2020DOI：10.1126 / sciadv.aba5778https://advances.sciencemag.org/content/6/26/eaba5778
5. Science Advances：具有出色剛度和穩(wěn)定性的各向異性分級(jí)SiC@SiO2納米線氣凝膠可用于保溫的超級(jí)隔熱材料
陶瓷氣凝膠是一種輕質(zhì)高效的隔熱材料，在建筑、工業(yè)、航空航天等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景，但由于其在高溫下的脆性和結(jié)構(gòu)崩塌而受到限制。近年來，基于納米結(jié)構(gòu)的超輕材料是實(shí)現(xiàn)陶瓷氣凝膠彈性的有效方法。但是，這些結(jié)構(gòu)中隨機(jī)分布的大孔隙通常會(huì)導(dǎo)致剛度低和隔熱性能下降。近日，西安交通大學(xué)王紅潔教授報(bào)道了選擇SiC納米線作為構(gòu)建基塊，通過使用定向澆鑄和后續(xù)熱處理工藝來構(gòu)建超輕陶瓷氣凝膠。1）SiC@SiO2納米線氣凝膠具有各向異性和分層的微觀結(jié)構(gòu)，可組裝成對(duì)齊的管狀孔，將這種氣凝膠稱為“AH-SSCSNWA”。氣凝膠中的多尺度導(dǎo)熱勢壘使其在徑向(垂直于孔取向方向)具有14 mW/m·K的超低導(dǎo)熱系數(shù)。2）管狀孔排列的各向異性微結(jié)構(gòu)還導(dǎo)致在軸向(孔排列方向)上的異常剛度（24.7 kN·m/kg的高比模量），這使得一塊氣凝膠能夠支撐其自身重量的4000倍以上，而沒有任何明顯的損傷。3）陶瓷成分的使用保證了AH-SSCSNWA在含氧環(huán)境中具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，例如通過垂直燃燒試驗(yàn)證明了良好的耐火性。Lei Su, et al, Anisotropic and hierarchical SiC@SiO2 nanowire aerogel with exceptional stiffness and stability for thermal superinsulation, Sci. Adv. 2020
DOI：10.1126 / sciadv.aay6689https://advances.sciencemag.org/content/6/26/eaay6689
6. Chem. Rev.綜述：單原子合金催化
單原子合金（SAAs）在單中心催化領(lǐng)域中發(fā)揮著越來越重要的作用，通常由原子分散在惰性和催化選擇性較高的主體金屬中的催化活性元素組成。在電催化，光催化和熱催化等大量研究中，SAAs可催化一系列重要的工業(yè)反應(yīng)。由于SAAs獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)，過渡態(tài)的位置和反應(yīng)中間產(chǎn)物的結(jié)合位置往往是解耦的，這使得反應(yīng)物容易解離和中間產(chǎn)物的弱結(jié)合，這是SAAs具有高效和選擇性催化的關(guān)鍵因素。通常，這會(huì)避免限制傳統(tǒng)催化劑的過渡金屬結(jié)垢關(guān)系。此外，SAAs還降低了CO中毒敏感性，通過減少貴金屬使用量節(jié)省了成本以及提高了導(dǎo)致許多工業(yè)催化劑失效的結(jié)焦抵抗力。有鑒于此，塔夫茨大學(xué)E. Charles H. Sykes綜述了SAAs的研究進(jìn)展，并為SAAs未來的研究和開發(fā)提出建議。1）作者總結(jié)了SAAs的實(shí)驗(yàn)制備與表征，包括：SAAs的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、聚集和分離、SAAs模型的制備與表征以及納米顆粒和納米孔SAAs催化劑的制備與表征。2）作者總結(jié)了基于SAAs的化學(xué)反應(yīng)包括：氫活化、不飽和烴的氫化、含氧碳?xì)浠衔锏募託浜徒怆x、烴類脫氫、含氧碳?xì)浠衔铮ù己图姿幔┑拿摎?、偶?lián)反應(yīng)（Ullmann，Wurtz，乙酸乙烯酯合成和氧化交叉偶聯(lián)）、其他熱反應(yīng)、非熱催化（等離激元和光催化、電催化）。3）作者概述了SAAs的一般性質(zhì)包括：選擇性和催化穩(wěn)定性、溢出和雙重功能以及線性度與新型電子結(jié)構(gòu)。4）作者展望了SAAs的產(chǎn)業(yè)規(guī)模化。Ryan T. Hannagan, et al, Single-Atom Alloy Catalysis, Chem. Rev., 2020
DOI：10.1021/acs.chemrev.0c00078https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00078
7. AM綜述：空氣穩(wěn)定的有機(jī)自由基：新一代柔性電子材料？
在過去的幾年里，空氣穩(wěn)定的有機(jī)自由基和自由基聚合物由于其在晶體管、電池、發(fā)光二極管、熱電和光熱轉(zhuǎn)換器件等柔性電子器件中的優(yōu)異性能而引起了人們的極大關(guān)注。將自由基從實(shí)驗(yàn)室研究到實(shí)際應(yīng)用面臨的主要問題是，已知的空氣穩(wěn)定自由基的數(shù)量非常有限，而被用作材料的自由基更是少之又少。近日，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士對(duì)已知的和新開發(fā)的空氣穩(wěn)定有機(jī)自由基進(jìn)行了綜述，概括了觀察空氣穩(wěn)定自由基的方法，總結(jié)了自由基在柔性電子器件中的應(yīng)用。1）作者總結(jié)了空氣穩(wěn)定的有機(jī)自由基，包括：氧、氮基有機(jī)自由基與自由基聚合物、由大分子基團(tuán)穩(wěn)定的碳中心中性自由基以及自旋離域穩(wěn)定的自由基。闡明了有機(jī)自由基和自由基聚合物的特殊電學(xué)和光物理性質(zhì)，這些性質(zhì)使自由基具有廣泛的潛在應(yīng)用前景。2）作者總結(jié)了空氣穩(wěn)定自由基在柔性電子等領(lǐng)域的應(yīng)用，包括：熒光材料、導(dǎo)電材料、柔性雙極晶體管、有機(jī)電致發(fā)光器件（OLEDs）和太陽能電池等。3）作者最后指出自由基和自由基聚合物近來蓬勃發(fā)展的應(yīng)用使其在材料科學(xué)和柔性電子學(xué)具有重要地位。因此迫切需要設(shè)計(jì)具有多種用途的新型穩(wěn)定自由基和自由基聚合物庫，合成新的非共軛空氣穩(wěn)定自由基聚合物并對(duì)器件進(jìn)行優(yōu)化，直至獲得類金屬導(dǎo)電性，開發(fā)更多種類的熒光自由基，實(shí)現(xiàn)寬禁帶、高熒光量子產(chǎn)率的藍(lán)光有機(jī)發(fā)光器件，并拓寬其在生物成像、近紅外探測器等領(lǐng)域的應(yīng)用。Lei Ji, et al, Air-Stable Organic Radicals: New-Generation Materials for Flexible Electronics?, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.201908015https://doi.org/10.1002/adma.201908015
8. AM：過渡金屬鋰熱反應(yīng)用于Li2S基正極材料
Li2S作為大容量含鋰正極材料具有廣闊的應(yīng)用前景，可以替代金屬鋰構(gòu)建下一代電池來取代現(xiàn)有的鋰離子電池。然而，Li2S正極材料存在活化電位高、倍率性能差、長周期容量衰減快等固有缺陷，這一直阻礙了Li2S正極材料的發(fā)展。有鑒于此，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉教授，俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊教授，阿貢國家實(shí)驗(yàn)室陸俊教授報(bào)道了通過鋰熱還原反應(yīng)合成了一系列Li2S/過渡金屬（TM）納米復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)Li2S基體中TMs的存在可以顯著改變Li2S的電化學(xué)行為。1）將Li粉與金屬硫化物前驅(qū)體Ni2S3、FeS、CuS、CoS2、MnS、ZnS、MoS2、WS2或TiS2反應(yīng)，合成了Li2S/TM復(fù)合材料。不幸的是，在制備Li2S/Ni、Li2S/Fe和Li2S/Cu復(fù)合材料的過程中，由于Li2S和這三種金屬之間的晶格失配，導(dǎo)致了Ni、Fe和Cu的團(tuán)聚。而在Li2S/Co、Li2S/Mn、Li2S/Zn、Li2S/Mo、Li2S/W和Li2S/Ti中，TM納米顆粒均勻分布在Li2S基體中。2）盡管結(jié)構(gòu)相似，但這些Li2S/TM納米復(fù)合材料的電化學(xué)行為明顯不同。Li2S/W、Li2S/Mo和Li2S/Ti的激活電位從純Li2S的3.78 V降低到2.41、2.57和3.65 V。此外，與純Li2S相比，Li2S/TM納米復(fù)合材料的倍率性能和循環(huán)性能都有顯著提高。在5 C下，Li2S/W、Li2S/Mo和Li2S/Ti的容量可以維持在440 mAh g-1左右。在長循環(huán)測試中，W、Mo和Ti的加入有助于在500次循環(huán)后保持582 mAh、546和491 mAh g-1的容量，容量衰減率分別為0.068%、0.077%和0.091%。3）研究發(fā)現(xiàn)，W、Mo或Ti的加入大大提高了Li2S復(fù)合材料的電子和離子電導(dǎo)率，并通過TM-S鍵抑制了多硫化物的溶解，有效地解決了Li2S正極的缺點(diǎn)。Li2S/W和Li2S/Mo具有已報(bào)道的固相鋰離子導(dǎo)體中離子電導(dǎo)率的最高值，分別為5.44×10-2和3.6 2×10-2 S m-1。4）與Li2S/W、Li2S/Mo和Li2S/Ti不同，在Li2S基體中引入Co、Mn和Zn使可逆的Li2S電化學(xué)途徑變得不可逆，Li2S只會(huì)氧化成多硫化物（PS），而不是S，最終產(chǎn)物中會(huì)發(fā)現(xiàn)相應(yīng)的金屬硫化物。因此，Li2S/Co、Li2S/Mn和Li2S/Zn可以代替活性電極材料作為預(yù)鋰化劑。
Zhenyu Xing, et al, Consolidating Lithiothermic-Ready Transition Metals for Li2S-Based Cathodes, Adv. Mater. 2020DOI: 10.1002/adma.202002403https://doi.org/10.1002/adma.202002403
9. AM：調(diào)制表面氧促進(jìn)中性水氧化
開發(fā)在中性電解液中高效的析氧反應(yīng)（OER）電催化劑對(duì)微生物電解池和電化學(xué)CO2還原至關(guān)重要。不幸的是，由于吸附的反應(yīng)物濃度低，中性電解質(zhì)中的OER動(dòng)力學(xué)較慢，目前中性O(shè)ER的過電勢遠(yuǎn)高于酸性或堿性電解質(zhì)。近日，復(fù)旦大學(xué)彭慧勝，Bo Zhang等將水合金屬陽離子（Ca2+）摻入Ru-Ir二元氧化物中調(diào)整表面氧環(huán)境（晶格氧和吸附的氧種類），以實(shí)現(xiàn)高效的中性O(shè)ER。1）作者使用溶膠-凝膠法，合成了原子級(jí)均質(zhì)的三元Ru-Ir-Ca氧化物。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該催化劑在玻碳電極上達(dá)到10 mA cm-2的電流密度，過電勢僅250 mV，并且在運(yùn)行200 h的時(shí)間內(nèi)沒有衰減。2）原位X射線吸收光譜，原位18O同位素標(biāo)記差分電化學(xué)質(zhì)譜和18O同位素標(biāo)記二次離子質(zhì)譜研究發(fā)現(xiàn)， Ca2+的摻入可以增強(qiáng)金屬-氧鍵的共價(jià)性和表面與金屬結(jié)合的氧位點(diǎn)的親電性質(zhì)；同時(shí)還促進(jìn)水分子在催化劑表面的吸附，加速了與晶格氧有關(guān)的反應(yīng)，從而提高了RuIrCaOx催化劑的整體OER性能。該工作提出了設(shè)計(jì)高效多相催化劑以催化各種反應(yīng)的一般原理，具有重要的啟發(fā)意義。
Longsheng Zhang, et al. Boosting Neutral Water Oxidation through Surface Oxygen Modulation. Adv. Mater., 2020DOI: 10.1002/adma.202002297https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002297
10. AM：金屬原子摻雜的Co3O4多級(jí)納米片用于電催化析氧
析氧反應(yīng)（OER）是水分解裝置和可充電金屬空氣電池中的關(guān)鍵電催化反應(yīng)?；诜謱咏Y(jié)構(gòu)和雜原子摻雜的非貴金屬氧化物材料的OER電催化劑對(duì)高效，低成本的電化學(xué)水分解系統(tǒng)等至關(guān)重要。近日，新加坡南洋理工大學(xué)Xiong Wen (David) Lou，Xue Feng Lu等報(bào)道了摻雜有13個(gè)不同金屬原子的超薄Co3O4納米片組成的一系列多級(jí)空心納米片（NPs）的合成。1）該材料的合成涉及從ZIF-67 NPs開始的協(xié)同蝕刻-配位-重組方法。首先，通過路易斯酸刻蝕和金屬物種配位過程形成具有獨(dú)特交叉通道的金屬原子修飾的ZIF-67 NPs；然后，通過溶劑熱反應(yīng)將復(fù)合NPs轉(zhuǎn)化為由超薄納米片組成的中空Co3O4多級(jí)NPs，在此期間，客體金屬物質(zhì)被摻雜到Co3O4的八面體位點(diǎn)中。2）密度泛函理論計(jì)算表明，在Co3O4表面附近摻雜少量Fe原子可以大大增強(qiáng)OER電催化活性。3) 得益于結(jié)構(gòu)和組成方面的優(yōu)勢，所獲得的鐵摻雜Co3O4多級(jí)NPs表現(xiàn)出優(yōu)異的OE電催化性能，電流密度為10 mA cm-2時(shí)，過電勢為262 mV，Tafel斜率為43 mV dec?1，并具有高的穩(wěn)定性，在100 mA cm-2的高電流密度下可以持續(xù)50 h。
Song Lin Zhang, et al. Metal Atom‐Doped Co3O4 Hierarchical Nanoplates for Electrocatalytic Oxygen Evolution. Adv. Mater., 2020DOI: 10.1002/adma.202002235https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002235
11. AM：金屬氫化物的異質(zhì)結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的可逆性儲(chǔ)氫
儲(chǔ)氫是發(fā)展車載氫燃料電池的關(guān)鍵技術(shù)。雖然Mg(BH4)2因其極高的重量和體積容量而被廣泛認(rèn)為是一種很有前途的儲(chǔ)氫材料，但其較差的可逆性是制約其實(shí)際應(yīng)用的主要瓶頸。近日，復(fù)旦大學(xué)夏廣林教授，余學(xué)斌教授報(bào)道了一種通過在MgH2納米粒子內(nèi)部均勻構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)來有效提高Mg(BH4)2可逆儲(chǔ)氫性能的簡便策略。1）MgH2納米顆粒與B2H6的原位反應(yīng)不僅形成了粒徑可控的均相異質(zhì)結(jié)構(gòu)，同時(shí)減小了納米MgH2顆粒內(nèi)部的粒徑，有效地降低了阻礙Mg(BH4)2和MgH2可逆儲(chǔ)氫的動(dòng)力學(xué)勢壘。2）密度泛函理論結(jié)合從頭算分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算清楚地表明，這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的MgH2可以起到氫泵的作用，通過將穩(wěn)定的B-B鍵從吸熱斷裂到放熱，極大地改變了B-H鍵的初始形成焓，從而在熱力學(xué)上提高了Mg(BH4)2的可逆性。3）熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的協(xié)同改進(jìn)促進(jìn)了異質(zhì)結(jié)構(gòu)的建立，使Mg(BH4)2的可逆比增加到約70%。結(jié)合MgH2納米粒子的穩(wěn)定可逆性，制得的Mg(BH4)2@MgH2納米粒子在8次循環(huán)后具有約4.8wt%的穩(wěn)定氫容量。該研究工作表明，構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)可為發(fā)現(xiàn)車載應(yīng)用的高性能儲(chǔ)氫材料提供了一條有效途徑。
Yanran Wang, et al, Heterostructures Built in Metal Hydrides for Advanced Hydrogen Storage Reversibility, Adv. Mater. 2020DOI: 10.1002/adma.202002647https://doi.org/10.1002/adma.202002647
