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Yury、謝毅院士、陳忠偉院士、夏永姚、張強、樓雄文、汪國秀等成果速遞20200705

納米人 2020-07-06

1. Chem. Soc. Rev.：DNA納米技術(shù)中的單分子研究方法

麥吉爾大學(xué)Gonzalo Cosa和Hanadi F. Sleiman對DNA納米技術(shù)中的單分子方法相關(guān)研究進行了綜述。

本文要點：

1）如今，已有技術(shù)可以實現(xiàn)對單分子進行高精確度的可視化。而隨著單分子實驗技術(shù)的發(fā)展，利用這些方法所可以提取的信息的廣度、數(shù)量和質(zhì)量也在提高。在DNA納米技術(shù)領(lǐng)域，人們能夠利用可編程核酸之間的相互作用來產(chǎn)生復(fù)雜的多維結(jié)構(gòu)。而通過單分子技術(shù)，人們也可以對這些DNA納米結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)、形態(tài)、性能、樣本異質(zhì)性和其他性質(zhì)進行表征。

2）作者在文中詳細說明了如何通過互補的靜態(tài)和動態(tài)單分子技術(shù)展示一個統(tǒng)一完整的DNA納米結(jié)構(gòu)圖像。單分子方法對化學(xué)結(jié)構(gòu)進行的研究不僅可以產(chǎn)生平均的結(jié)果，而且能夠展示數(shù)值的具體分布。因此作者認(rèn)為，單分子方法在DNA納米技術(shù)中的應(yīng)用也為設(shè)計和開發(fā)基于DNA的傳感器、運載工具、機械結(jié)構(gòu)支架等材料提供了新的策略。

Casey M. Platnich. et al. Single-molecule methods in structural DNA nanotechnology. Chemical Society Reviews. 2020

DOI: 10.1039/c9cs00776h

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00776h#!divAbstract

2. Nature Commun.：Au₃₆(SR)₂₄納米團簇的從頭設(shè)計與合成

硫醇保護的原子精確的金納米團簇， Au_n(SR)_m（n =金原子數(shù)；m =配體數(shù)）,在光學(xué)，電子，催化，手性和傳感等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用，近年來已被廣泛研究。然而，原子精確的納米團簇的發(fā)現(xiàn)通常是無法預(yù)測的，并且在理論設(shè)計指導(dǎo)下合理合成納米團簇仍處于起步階段。近日，南京大學(xué)Yan Zhu，Chunfeng Zhang中科院上海高等研究院Yi Gao等報道了Au₃₆(SR)₂₄納米團簇的從頭設(shè)計，從理論預(yù)測到實驗合成以及其理化性質(zhì)表征。

本文要點：

1）在理論預(yù)測的基礎(chǔ)上，作者通過選擇合適的配體成功合成了一對Au₃₆(SR)₂₄納米團簇異構(gòu)體：一個由Au₄四面體單元沿二維生長構(gòu)成，另一個以Au₄四面體的形式沿一維生長。

2）實驗獲得的Au₃₆(SR)₂₄納米團簇的晶體結(jié)構(gòu)與Au₄四面體單元沿二維生長的模擬結(jié)構(gòu)模式完全匹配。

3）Au₃₆(SR)₂₄納米簇中的結(jié)構(gòu)異構(gòu)現(xiàn)象進一步引起了這兩個團簇的超快電子動力學(xué)和手性的明顯差異。

該工作不僅促進了理論科學(xué)啟發(fā)下的納米團簇的原子精確合成，而且還將激發(fā)具有原子精度的結(jié)構(gòu)異構(gòu)體的研究與應(yīng)用。

Xu Liu, et al. De novo design of Au₃₆(SR)₂₄ nanoclusters. Nat. Commun., 2020

DOI: 10.1038/s41467-020-17132-5

https://www.nature.com/articles/s41467-020-17132-5

3. Nature Commun.：二維多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的應(yīng)變工程用于超鋰基二次電池

近年來，超鋰離子電池（LiBs）最近得到了廣泛的研究，包括鈉離子電池（SIBs）、鉀離子電池（PIBs）、鋅離子電池（ZIBs）和鋁離子電池（AIBs）。其具有高能量密度、低成本和大規(guī)模儲能應(yīng)用等優(yōu)勢。然而，其主要的挑戰(zhàn)在于開發(fā)合適的電極材料。

近日，澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國秀教授，日本國立材料科學(xué)研究所Takayoshi Sasaki報道了通過二維多層VOPO₄-石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面應(yīng)變工程，開發(fā)了一種新型的用于超Li⁺（Na⁺，K⁺，Zn²⁺），A~(3+))可逆插層的零應(yīng)變正極材料。

本文要點：

1）通過原位表征和理論計算揭示了陽離子在體積變化不大的二維多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的可逆插層機制。

2）當(dāng)用作K⁺電池的正極材料時，獲得了具有160 mA h g^-1高比容量和570 W h kg^-1大能量密度的K+電池，表現(xiàn)出迄今報道的最好的電池性能。此外，所制備的2D多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)還可以擴展作為高性能Na⁺、Zn²⁺和Al³⁺電池的正極材料。

Xiong, P., Zhang, F., Zhang, X. et al. Strain engineering of two-dimensional multilayered heterostructures for beyond-lithium-based rechargeable batteries. Nat Commun 11, 3297 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17014-w

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17014-w

4. Matter: 用于高性能鋰硫電池的新型鉭基電催化劑

鋰硫(Li-S)電池是“超越鋰離子電池”儲能領(lǐng)域中最有前途的競爭者之一，以支持不斷發(fā)展的電力市場。然而，鋰電池的實際應(yīng)用仍然受到一些問題的阻礙，包括陰極多硫化物穿梭行為，緩慢的硫氧化還原動力學(xué)，以及在電池運行過程中容量變化。多硫化物的滯留和催化是目前解決鋰硫電池技術(shù)難題的最重要因素之一。有鑒于此，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士等人，利用鉭特有的電子結(jié)構(gòu)，探索了在微孔碳基體中嵌入含氧空穴的非晶態(tài)氧化鉭作為Li-S體系電催化劑的應(yīng)用。

本文要點：

1）提出了一種“瓶中船”策略，為Li-S電池開發(fā)了一種新的基于鉭的電催化劑來解決上述挑戰(zhàn)。“瓶中船”納米電催化劑結(jié)構(gòu)具有高效結(jié)晶度調(diào)節(jié)和可控氧缺陷，使其對硫氧化還原反應(yīng)具有良好的催化活性和穩(wěn)定性。

2）通過孔收縮機制，將氧化鉭的尺寸控制為納米級，并具有豐富的多硫化物保留位和催化活性位點。在實際相關(guān)的硫載量和電解質(zhì)含量下大大提高了Li-S電池的性能，實現(xiàn)了高循環(huán)和倍率性能。

總之，將鉭作為Li-S電池的一種新型催化劑材料，將會激發(fā)人們根據(jù)過渡金屬的電子結(jié)構(gòu)對特定過渡金屬的具體選擇進行更多的研究。同時，“瓶中船”策略對能量轉(zhuǎn)換和存儲系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了一種新的思路。

Zhen Zhang et al. Tantalum-Based Electrocatalyst for Polysulfide Catalysis and Retention for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.06.002

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.002

5. Matter: 可擴展，高導(dǎo)電性、可微圖案化、用于增強電磁干擾屏蔽的MXene薄膜

電磁干擾（EMI）可能會導(dǎo)致關(guān)鍵應(yīng)用中的通信中斷，從而導(dǎo)致潛在的災(zāi)難性后果。隨著電子產(chǎn)品變得便攜、小型化和可穿戴化，傳統(tǒng)的EMI屏蔽材料需要很大的厚度才能有效，這妨礙了設(shè)計的靈活性。二維過渡金屬碳化物和氮化物（MXenes）由于其電導(dǎo)率高、在電磁屏蔽和其他應(yīng)用中具有優(yōu)異的性能，近年來引起了人們的廣泛關(guān)注。MXene的大面積獨立式薄膜對于應(yīng)用中的多功能性很重要，然而其大規(guī)模的工業(yè)化生產(chǎn)仍然是一項較大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，紐約大學(xué)André D. Taylor教授和德雷克塞爾大學(xué)Yury Gogotsi教授等人，提出了通過滴鑄在疏水性基質(zhì)上制備Ti₃C₂T_x MXene獨立薄膜的方法。

本文要點：

1）只需使用預(yù)先構(gòu)圖的基板，就可以在三維上對這些薄膜進行構(gòu)圖，從而大大提高了標(biāo)準(zhǔn)化EMI屏蔽效率。使用可擴展且允許高通量的方法制備的這些微圖案化MXene膜可輕松用于EMI屏蔽，能量存儲和光電應(yīng)用。

2）采用滴鑄法制備的獨立MXene薄膜可以制備成大面積(>125 cm²)和高厚度(23.2μm)，表面光滑(14 nm RMS粗糙度)，同時保持高導(dǎo)電性(約7000 S cm^?1)。

3）此外，這些MXene薄膜可以通過在商用的微結(jié)構(gòu)塑料上加工形成三維微圖形，與平面薄膜相比，其電磁干擾屏蔽效率提高了38%。

總之，該工作提出的策略為MXene獨立薄膜的產(chǎn)業(yè)化提供了一個可擴展的路徑。

Jason Lipton et al. Scalable, Highly Conductive, and Micropatternable MXene Films for Enhanced Electromagnetic Interference Shielding. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.05.023

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.05.023

6. Aangew：天然軟/硬超晶格作為高性能鋰離子電池負(fù)極

積膨脹和導(dǎo)電性差是制約鋰離子電池實現(xiàn)長循環(huán)壽命和高功率密度的兩大障礙。

近日，中科大謝毅院士，Chong Xiao，Genqiang Zhang報道了一種具有軟/剛性超晶格結(jié)構(gòu)的失配化合物PbNbS₃，掃描隧道顯微鏡和電化學(xué)表征清楚地證實是其可用于高性能鋰離子電池負(fù)極材料，同時具有優(yōu)化的容量、穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。

本文要點：

在該模型中，軟質(zhì)PbS亞層主要與鋰反應(yīng)，進行儲鋰并防止PbNbS₃超晶格結(jié)構(gòu)的分解，而硬質(zhì)NbS₂亞層支撐骨架，促進電子和鋰離子的遷移。協(xié)同作用使PbS2負(fù)極材料在100 mA g^-1下的比容量達到710 mAh g^-1，分別是NbS₂的1.6倍和PbS的3.9倍。

研究結(jié)果為實現(xiàn)軟/硬超晶格結(jié)構(gòu)單相結(jié)構(gòu)的高負(fù)極性能提供了一個極有效的策略。

Wei Bai, et al, Natural Soft/Rigid Superlattice as Anodes for High Performance Lithium-ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202008197

https://doi.org/10.1002/anie.202008197

7. Angew：工作電池中半固定化氧化還原介體硫電化學(xué)空間和動力學(xué)調(diào)節(jié)

氧化還原介體（RMs）的引入被認(rèn)為是提高多電子硫電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)的有效策略。然而，可溶性的小分子RMs通常會加劇內(nèi)部穿梭，從而進一步降低電池的效率和循環(huán)性能。

近日，清華大學(xué)張強教授報道了一種半固定化策略，用于RM設(shè)計以有效地調(diào)節(jié)硫的電化學(xué)，同時避免工作電池中固有的穿梭問題，成功設(shè)計具有高硫利用率和長循環(huán)壽命的Li-S電池。

本文要點：

1）以小的酰亞胺分子為模型RMs，與中鏈聚醚共聚，制備出空間受限但具有動力學(xué)活性的半固定化RM（PIPE）。

2）酰亞胺鏈段在將硫電化學(xué)調(diào)節(jié)到工作電位范圍內(nèi)時表現(xiàn)出理想的氧化還原特性，同時嵌入柔軟，親液和中等重量的聚合物鏈中，可以使局部運動完全進入孤立的活性相，并且還規(guī)避了小分子RM的固有穿梭效應(yīng)。

3）少量的PIPE（正極中為5％）將硫正極的可循環(huán)性從37個循環(huán)擴展到190個循環(huán)，在0.5 C下的容量保持率為80％。

半固定化策略不僅加深了對堿金屬電池中RM輔助硫電化學(xué)的理解，而且還啟發(fā)了在先進電化學(xué)儲能裝置中活性添加劑的化學(xué)設(shè)計。

Jin Xie, et al, Spatial and Kinetic Regulation of Sulfur Electrochemistry on Semi-Immobilized Redox Mediators in Working Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202007740

https://doi.org/10.1002/anie.202007740

8. Angew：多通道碳纖維負(fù)載NiMn基雙金屬有機骨架納米片用于高效氧電催化

開發(fā)無貴金屬雙功能氧電催化劑對幾種關(guān)鍵的能量轉(zhuǎn)換和儲存系統(tǒng)具有重要意義，但仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。近日，南洋理工大學(xué)樓雄文教授報道了一種在多通道碳纖維（MCCF）上生長NiMn基雙金屬有機骨架（NiMn-MOF）納米片的轉(zhuǎn)化方法，作為一種高效的雙功能氧電催化劑。

本文要點：

1）研究人員通過水熱合成和隨后的配體交換過程兩步法合成了MCCF/NiMn-MOF。FESEM和TEM圖像和XRD圖表明，水熱合成后，具有50 nm單層厚度的剛性NiMn-LDH納米片密集地排列在每個MCCF上。此外，隨時間變化的FESEM圖像、XRD圖和FTIR譜表明，在經(jīng)過6小時的配體交換反應(yīng)后，從NiMn-LDH完全轉(zhuǎn)變?yōu)镹iMn-MOFs。HAADF-STEM圖像和EDX譜元素映射圖像顯示NiMn-MOF納米片在每個MCCF上密集而均勻地生長。ICP-OES結(jié)果表明，MCCF/NiMn-MOF中Ni：Mn原子比約為0.17：1，與EDX結(jié)果接近。此外，MCCF/NiMn-MOF的比表面積高達100.3 m² g^-1。這些形貌和結(jié)構(gòu)表征證實了成功合成了MCCF負(fù)載的層狀NiMn-MOF納米片。

2）由于NiMn-MOF納米片的活性及其與高導(dǎo)電性MCCF載體的緊密結(jié)合，所獲得的MCCF/NiMn-MOF對氧還原反應(yīng)（ORR）的電催化性能與商業(yè)Pt/C電催化劑相當(dāng)，而對析氧反應(yīng)（OER）的電催化性能優(yōu)于基準(zhǔn)RuO₂電催化劑。

3）X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）譜和密度泛函理論（DFT）計算表明，MCCF/NiMn-MOF中相鄰的Ni和Mn節(jié)點的強烈協(xié)同效應(yīng)有效地促進了活性NiO6上關(guān)鍵*O和*OOH中間體的熱力學(xué)形成，朝著快速的ORR和OER動力學(xué)方向發(fā)展。

Weiren Cheng, et al, NiMn-Based Bimetal-Organic Framework Nanosheets Supported on Multi-Channel Carbon Fibers for Efficient Oxygen Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202008129

https://doi.org/10.1002/anie.202008129

9. Angew.: Ni₂Mo₃N上的表面富氧化物活化層用于高效持久OER

析氧反應(yīng)(OER)是可再生能源技術(shù)的關(guān)鍵，如電解水和金屬空氣電池。但是，與質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移相關(guān)的多個步驟會導(dǎo)致OER動力學(xué)下降，因此需要催化劑。有鑒于此，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所楊明輝研究員、英國愛丁堡大學(xué)J. Paul Attfield教授和普渡大學(xué)Peilin Liao等人，證明了新型的氮化物Ni₂Mo₃N是一種高活性的OER催化劑，其性能優(yōu)于基準(zhǔn)材料RuO₂。

本文要點：

1）采用尿素-玻璃路線合成三元氮化氮Ni2Mo3N，這被發(fā)現(xiàn)是一種優(yōu)秀的OER催化劑。

2）Ni₂Mo₃N在0.1 M KOH中超電勢為270 mV時達到10 mA cm^-2的電流密度，而且具有出色的催化循環(huán)性和耐久性。

3）結(jié)構(gòu)表征和計算研究表明，優(yōu)異的OER活性源于雙金屬氮化物的固有電子特性，還源于具有活性Ni位的表面富氧化物的活化層（SOAL）和Mo電子泵，它們是在電催化氧化過程中自發(fā)形成的。

總之，該工作將刺激具有氧化物表面層的三元氮化物作為高效OER催化劑的進一步發(fā)展。

Yao Yuan et al. Surface oxide‐rich activation layer (SOAL) on Ni₂Mo₃N for rapid and durable oxygen evolution reaction. Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202008116

https://doi.org/10.1002/anie.202008116

10. EES: 多位點合金電催化劑的原位結(jié)構(gòu)演變，控制中間體以增強水氧化反應(yīng)

研究析氧反應(yīng)機理及合理設(shè)計高效電催化劑對可再生能源的應(yīng)用具有重要意義。有鑒于此，復(fù)旦大學(xué)王永剛教授、復(fù)旦大學(xué)夏永姚教授等人，報道了多金屬離子均勻分散的金屬-有機絡(luò)合物(MMOC)前驅(qū)體制備多金屬位點合金(MsA)，并通過電化學(xué)脫合金(DMsA)研究了其向均相多金屬羥基氧化物的原位結(jié)構(gòu)演化。

本文要點：

1）通過多金屬位點合金（由FeNi₃和NiCu合金組成）的原位電化學(xué)脫合金，設(shè)計制備了一種均勻的多金屬位點氫氧化物電催化劑（由Fe摻雜的NiOOH和Cu摻雜的NiOOH組成），原位結(jié)構(gòu)演化過程可操縱中間體并增強水的氧化性能。

2）脫合金后，經(jīng)電化學(xué)脫合金的催化劑在大電流密度下表現(xiàn)出較小的過電勢，100 mA cm^-2下為250 mV，Tafel斜率為34 mV dec^-1，ECSA顯著增加（比以

前大8倍），并且在100 mA cm^-2時具有200小時的卓越耐久性。這種電催化劑在所有報道的過渡金屬基電催化劑中表現(xiàn)最好，甚至優(yōu)于基準(zhǔn)的RuO₂。

3）原位ATR FT-IR表明，電化學(xué)脫合金的電催化劑可以根據(jù)直接脫氧機制(DOEM)操縱反應(yīng)路徑并促進O-O鍵的形成，表明基于DOEM的O-O鍵的形成速率提高和動力學(xué)加快。

總之，該工作提出的實驗思路將有助于OER電催化劑的活性結(jié)構(gòu)的鑒定和設(shè)計。

Bingliang Wang et al. In situ structural evolution of the multi-site alloy electrocatalyst to manipulate the intermediate for enhanced water oxidation reaction. Energy & Environmental Science, 2020.

DOI: 10.1039/D0EE00755B

https://doi.org/10.1039/D0EE00755B

11. AM綜述：抗菌微針貼片的抗感染應(yīng)用研究進展

奧古斯塔大學(xué)Franklin R. Tay和意大利國家研究委員會Pooyan Makvandi對將具有抗菌性能的微針貼片用于抗感染領(lǐng)域的研究進展進行了綜述。

本文要點：

1）由于藥物穿透角質(zhì)層的能力很差，因此諸如細菌、病毒和真菌引起的皮膚感染往往很難通過傳統(tǒng)的局部給藥方式進行治療。系列的研究表明，新興的、具有抗菌性能的微針貼片有望作為各種抗菌、抗真菌和抗病毒治療的醫(yī)療設(shè)備。

2）作者在文章中討論了目前治療皮膚感染的相關(guān)障礙，概述了設(shè)計具有抗菌性能的微針貼片的策略及其靶向治療應(yīng)用；最后作者也對與個性化藥物治療相關(guān)的生物傳感微針貼片及其對特定微生物物種的選擇性毒性進行了討論。

Rezvan Jamaledin. et al. Advances in Antimicrobial Microneedle Patches for Combating Infections. Advanced Materials. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002129

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002129

12. NSR：類Salvinia光滑表面，具有穩(wěn)定和可移動的水/氣接觸線

超疏水表面被廣泛應(yīng)用于許多工業(yè)環(huán)境中，主要由粗糙的固體突出物組成，這些突出物夾帶著空氣，以最小化液體/固體面積。超疏水狀態(tài)的穩(wěn)定性有利于突起之間相對較小的間距。然而，這反過來又增加了阻礙液滴流動性的側(cè)向粘附力。有鑒于此，電子科技大學(xué)鄧旭教授，希臘約阿尼納大學(xué)Periklis Papadopoulos報道了一種同時優(yōu)化這兩種屬性的新策略。

本文要點：

1）受Salvinia疏水葉子和濕滑豬籠草的啟發(fā)，研究人員設(shè)計了一個類Salvinia的光滑表面（SSS），由帶有滑頭的突起組成。

2）與控制表面相比，SSS表現(xiàn)出更高的抗壓力和沖擊穩(wěn)定性，增強了水滴的橫向流動性，并減少了水流動阻力。

3）研究人員還系統(tǒng)地研究了這種類Salvinia的光滑表面上的潤濕動力學(xué)。

由于其簡單的制造工藝和增強的性能， SSS有望在工業(yè)的各個領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用。