1. Nature：Ni/LaN活化N2合成NH3反應
NH3在化肥工業中是重要原料，同時是最重要的工業化學品，從N2出發直接合成NH3非常困難，目前的N2活化制備NH3通常經過Haber-Bosch過程實現。研究者嘗試各種新方法改變N2活化途徑，希望活化N≡N的過程更加高效，這些方法包括在傳統的Fe-、Ru-基催化劑上加入堿金屬/堿土金屬氧化物作為促進劑（promoter），通過增強過渡金屬向N2反鍵軌道中的電子轉移。電子晶體基底則體現了更好的效果，因為其具有較低的功函、更高的電子密度降低了反應能壘。通過這種催化劑的改性實現了在溫和條件中的N2活化反應，但是這種反應過程中仍無法避免貴金屬Ru的參與。東京工業大學Hideo Hosono、Masaaki Kitano等報道了一種Ni/LaN催化劑，通過在Ni上活化H2，在LaN中的N缺陷位點上活化N2，實現了更高的NH3轉化性能。
本文要點：
1）LaN是NaCl結構的晶體，計算顯示LaN是半金屬態，價帶由N 2p組成，導帶由La 5d和6s構成。作者認為形成N缺陷后，電子會轉移到La上。當修飾Ni金屬后，Ni 3d軌道會貢獻Fermi能級附近的電子態，因此在形成N缺陷后，電子會轉移到Ni上。作者發現Ni-N相互作用較強，穩定了Ni納米粒子免于燒結。
2）催化反應。 在400 ℃，0.1 MPa的條件中Ni(12.5 %)/LaN實現了5543 μmol g-1 h-1的轉化效率，表觀活化能為60 kJ mol-1。Ni(5 %)/LaN的催化效率為2400 μmol g-1 h-1，未加入Ni的LaN基本上沒有催化活性。Ni/LaN納米粒子的反應中NH3的濃度達到0.37 vol %（非常接近0.45 %的熱力學平衡點），塊體Ni/LaN催化劑中NH3的濃度稍低（0.16 %）。長時間連續催化反應結果顯示，在100 h的連續催化中保持穩定，催化劑在長時間催化后結構未改變（界面上的Ni納米粒子未發生燒結）。
在變壓催化反應測試中，作者發現當反應壓力提高至0.9 MPa，反應速率一直增加，并且催化劑不會發生中毒。
Tian-Nan Ye, et al. Vacancy-enabled N2 activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst, Nature 2020, 583, 391-395
DOI：10.1038/s41586-020-2464-9
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2464-9
2. Nature：高壓中錒系元素Curium硫基配合物材料鍵結構
錒系元素中鋦（Curium）元素有特殊性，這是由于其半飽和填充的5f7殼層電子結構，導致其比其他類型的5fn電子組態結構的元素能量更低，并產生了難以還原、不容易形成化學鍵的特點。這種作用在釓（gadolinium）元素（鋦的類似物元素）中具有4f組態電子結構中更加明顯。但是在更大壓力作用中，金屬性的Curium中的5f電子會由局域性轉變為離域性，同時晶體結構受到相鄰Curium原子之間的磁相互作用影響。因此，當Curium(III)-配體中的前線軌道相互作用在較高壓力中能夠進行調控，并在金屬-配體的鍵結構中產生共價性。因此，亞琛工業大學Manfred Speldrich，紐約州立大學布法羅分校Eva Zurek、Jochen Autschbach，佛羅里達州立大學Thomas E. Albrecht-Sch?nzart等報道了[Cm(pydtc)4]-分子的5f/6d軌道在高壓（高達11 GPa）中的變化情況，并將其和[Nd(pydtc)4]-進行比較，與只含有Cm-O鍵的苯六甲酸酯分子進行比較。
本文要點：
作者發現在[Nd(pydtc)4]-中在高壓條件中，吸收光譜中f-f轉化的變化低于[Cm(pydtc)4]-，這是由于分子中的鍵受到降低的擾動導致。結果說明，Cm-S鍵的5f軌道金屬鍵成分在高壓條件中增加，具體在0~11 GPa變化過程中呈雙倍程度的提高。本工作說明了Ac系元素中的軌道共價作用的復雜變化情況，并且為Ac系分子在高壓條件中的研究和配體對Ac系分子的影響提供經驗和范例。2）作者發現Ac系元素中5f軌道中的徑向延伸強于4f軌道，并且這種徑向延伸并不是導致壓力作用的成鍵變化情況，配體的結構同樣對f軌道的交疊作用通過配體的軌道產生影響，進一步提高了金屬電子層的徑向延伸。
Joseph M. Sperling, et al. Compression of curium pyrrolidine-dithiocarbamate enhances covalency, Nature 2020
DOI：10.1038/s41586-020-2479-2
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2479-2
3. Science：螺環聚合物用于烷烴的膜分離
烷烴分子的蒸餾在能源領域中廣為應用，并且是一種高耗能過程，膜材料有可能實現改變這一缺陷，但是很少有膜材料能夠在有機溶劑中免于降解，或者對特定小分子進行選擇性提取。喬治亞理工學院M. G. Finn，Ryan P. Lively等報道了一系列具有多孔結構的聚合物材料，能夠通過在有機溶劑中基于膜分離技術進行烷烴的分離，能對253 daltons分子量的烷烴進行區分，這個結果遠遠高于目前的水平（600 daltons）。這種聚合物能夠用于分離輕質頁巖原油（light shale crude oil），并能夠進一步的分離170 daltons分子量的組分。
本文要點：
作者通過一種非相互連接的N-芳基螺環結構聚合物中的微孔結構材料進行分離，發現能夠通過滲透過程，對小于170 daltons的C12分子，或者沸點低于200 ℃的烷烴物種進行富集，這種膜材料可能在蒸餾相關的能源相關技術領域得以應用。
irstie A. Thompson, et al. N-Aryl–linked spirocyclic polymers for membrane separations of complex hydrocarbon mixtures, Science 2020, 369, 310-315
DOI：10.1126/science.aba9806
https://science.sciencemag.org/content/369/6501/310.full
4. Nature Commun.: 金屬鹵化物鈣鈦礦多量子阱的超短激光脈沖加倍
多個超短激光脈沖廣泛用于光譜學，光電操縱，光學成像和光信號處理等。到目前為止，激光脈沖倍增僅通過使用光學裝置或設備通過從光學增益修改輸出激光脈沖來實現。使用這些外部技術是因為增益介質本身無法修改或倍增生成的激光脈沖。澳門大學Guichuan Xing和香港理工大學Mingjie Li等人通過單飛秒激光脈沖激發，從金屬鹵化物鈣鈦礦多量子阱中獲得了約40 μps的脈沖持續時間和約70 μps的脈沖間隔的雙脈沖受激發射。
本文要點：
這些獨特的受激發射源是從一個低垂直量子阱到一個高維量子阱，一個垂直的快速通道和另一個緩慢的側向高效載流子。此外，這種增益介質具有幾乎無俄歇的激發發射。這些見解使研究人員有了一種通過增益介質倍增超短激光脈沖的新方法。
Guo, J., Liu, T., Li, M. et al. Ultrashort laser pulse doubling by metal-halide perovskite multiple quantum wells. Nat. Commun. 11, 3361 (2020).
https://www.nature.com/articles/s41467-020-17096-6
5. Joule: 高效四元混合有機太陽能電池中的選擇性空穴和電子傳輸
包含兩種以上供體和受體材料的多組分有機太陽能電池（OSC）引起了廣泛的研究關注，因為它們可以提供更廣泛和更好的吸收，從而提高太陽能電池的性能。但是，多組分OSC的形態異常復雜且難以控制，而四元OSC甚至在實踐中都不可行。香港科技大學顏河，Philip C.Y. Chow，北卡羅萊納州立大學Harald Ade和深圳易柔光伏科技有限公司Guangye Zhang等人使用兩個聚合物供體（即PM6和PTQ10）以及富勒烯（PC71BM）和非富勒烯受體（N3）開發了一種高效四元q-OSC。
本文要點：
1）該四元體系展示了一種新型的“河流和流淌”（rivers and streams）功能分層形態，其中小區域內，PTQ10和PC71BM的充當了空間分隔PM6和N3的分隔物，從而有效地抑制了電荷復合，增強了空穴傳輸，和均衡的電荷運輸。
2） 四元體系的這些改進有助于提高內部量子效率（IQE），并因此獲得出色的JSC和器件性能，超過了它們各自的二元和三元OSC，獲得了17.73%的高效率。
Selective Hole and Electron Transport in Efficient Quaternary Blend Organic Solar Cells，Joule, 2020.
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.06.014
6. Chem. Soc. Rev.：生物材料的表面理化性質所引起的生物響應
挪威奧斯陸大學H?vard J. Haugen對由生物材料表面的理化性質所引起的生物響應進行了綜述介紹。
本文要點：
1）生物醫學科學家會利用自然界中發現的化學驅動過程作為設計靈感來構建生物材料，并將其作為診療工具或組織替代材料。然而，這類材料與周圍的生物微環境之間的相互作用常常被忽視。這也是由于目前人們對生物化學信號通路的理解不足、同時缺乏設計具有最佳理化性能的生物材料的可靠技術以及被植入的生物材料的性能和穩定性較差。一般來說，宿主對生物材料的響應即所謂的生物相容性，取決于體內的細胞信號通路和生物材料表面的化學性質。
2）在這篇綜述中，作者首先討論了什么是化學背景下的生物相容性以及如何對其進行評估，隨后作者介紹了生化信號轉導通路和設計生物材料的工程原理，并強調了其表面物理化學性質的重要性；最后，作者也介紹了目前用于改善細胞和生物材料表面之間的理化相互作用的策略以及該領域所面臨的諸多挑戰。
Maryam Rahmati. et al. Biological responses to physicochemical properties of biomaterial surface. Chemical Society Reviews. 2020
DOI: 10.1039/d0cs00103a
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00103a#!divAbstract
7. Angew：柔性-剛性混合相MOF結構的構建及其用于可控多藥遞送
多組分MOF材料包含多組獨特的層次性孔隙，具有多種功能性以實現多種應用。武漢大學張先正教授構建了一類具有精確排列結構的柔性-剛性混合相MOFs，它具有獨特的棒狀體-八面體形貌。
本文要點：
1）研究表明，構建該混合型MOFs有兩個重要前提：一是兩種MOF之間的界面存在部分匹配的拓撲結構，二是MOFs的結構靈活性可以彌補晶格參數的差異。
2）此外，實驗通過掃描透射電子顯微鏡能量色散x射線光譜元素映射觀察到，該混合相MOF可以有區域選擇性地負載多種分子，研究人員也這成功地將這一混合相MOF開發成為一種負載比可控、釋放動力學可控的雙藥遞送系統。
Xiao-Gang Wang. et al. Construction of Flexible-on-Rigid Hybrid-Phase Metal-Organic Frameworks (MOFs) for Controllable Multi-Drug Delivery. Angewandte Chemie International Edition. 2020
DOI: 10.1002/anie.202008858
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202008858
8. Angew：使用吡啶硫醇鈷絡合物將CO2電還原為低過電位的甲酸鹽
電催化二氧化碳還原為合成增值化學品提供了一種可行的替代方案，可以替代從化石燃料中提取的碳源。然而，以合理的能源成本（例如低過電位）進行這些轉換仍然是一個巨大的挑戰。在此背景下，分子催化劑提供了一個很好的選擇，因為其可以通過調節其配位球和配體來精確控制其活性和選擇性。有鑒于此，瑞士蘇黎世聯邦理工學院Victor Mougel，法國索邦大學Marc Fontecave報道了一系列廉價的吡啶-硫醇鈷（III）配合物，作為CO2RR的電催化劑。
本文要點：
1）研究人員研究了配體和質子源對活性的影響。從而確定[聯吡啶-雙-（2-吡啶硫基）-鈷（III）六氟磷酸鹽]是用于甲酸生產的高選擇性催化劑，在110 mV的超低過電位下運行，以實現10 s-1的TOF。
2）詳細的電動分析結合密度泛函理論為這些催化劑建立了機理途徑，突出了關鍵金屬氫化物中間體的作用。催化劑通過形成穩定的Co羰基配合物而失活，但配位CO配體的氧化和釋放可以使活性物種再生。
Subal Dey, et al, Electroreduction of CO2 to Formate with low overpotential using Cobalt Pyridine Thiolate Complexes, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202006269
https://doi.org/10.1002/anie.202006269
9. Angew綜述：超越傳統鉑催化劑的催化硅氫加成反應的最新研究進展
Si-H加成C = C /C≡C鍵的加氫甲硅烷基化反應部分通常由均相的貴金屬催化劑（Pt，Rh，Ir和Ru）催化。盡管可以獲得優異的選擇性和選擇性，但是這些有機催化劑的價格，分離度和殘留物仍然是有機硅工業發展面臨的問題。有鑒于此，中科院蘭州化物所崔新江研究員，德國萊布尼茨催化研究所Matthias Beller綜述了近年來以Fe、Co、Ni、Mn等富含過渡金屬為催化劑的硅氫加成反應，以及負載納米粒子和具有單原子中心的有機催化劑的最新進展。
本文要點：
1）作者總結了均相非貴金屬催化劑的開發，包括：i）具有齒狀配體的催化劑；ii）具有雙齒配體的催化劑；iii）具有鉗形配體的催化劑。
2）作者總結了可回收多相催化劑的研究進展，包括：i）貴金屬催化劑（鉑納米催化劑、單原子鉑催化劑（Pt SACs）和其他貴金屬催化劑）；ii）非貴金屬催化劑（鎳基多相催化劑、鈷基多相催化劑、鐵基多相催化劑以及雙金屬多相催化劑）。
3）作者總結了未來硅烷向烯烴和炔烴的催化加成反應面臨的主要挑戰包括：i）產學研的結合；ii）對于非貴金屬催化劑，開發實用的配體仍然是一個挑戰。iii）在配體存在或不存在的情況下，負載型多金屬納米粒子的組合將為指導硅氫化反應提供另一種解決方案。
Leandro Duarte de Almeida, et al, Recent Advances in Catalytic Hydrosilylations: Developments Beyond Traditional Platin Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202008729
https://doi.org/10.1002/anie.202008729
10. AM綜述：納米材料在不對稱光催化中的應用：最新進展，挑戰和機遇
不對稱催化是高質量，高產量獲得重要對映體純化學品的最有吸引力的策略之一。另外，由于太陽能豐富和可持續的優勢，光催化在環境友好反應中具有巨大的潛力。無疑，不對稱光催化反應滿足了現代化學的嚴格要求：環保和能源可持續。與均相不對稱光催化相比，異相催化具有易于分離，回收和重復利用的優點，因此具有成本效益和時間效益。近日，哈爾濱工業大學Shaoqin Liu，國家納米科學技術中心Zhiyong Tang等總結了異相納米材料在不對稱光催化領域的最新進展。
本文要點：
1）作者基于納米材料的類型分為兩個部分展開討論：典型的無機半導體（如TiO2，量子點，以及其它無機半導體）；新興的多孔材料，包括金屬有機框架（MOFs），多孔有機聚合物和多孔配位籠（PCCs）等。
2）最后，提出了非均相不對稱光催化的挑戰和未來的發展。
總而言之，非均相不對稱光催化為有機轉化提供了創新，綠色和可持續的解決方案，而定義明確的基于納米材料的催化劑的高效設計是前提。
Xueying Qiu, et al. Applications of Nanomaterials in Asymmetric Photocatalysis: Recent Progress, Challenges, and Opportunities. Adv. Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.201901731
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001731
11. AM綜述：多孔電催化劑中的活性位點工程
在過去的十年里，用于電解槽和燃料電池中各種電化學反應的先進電催化劑的開發取得了重大進展，如析氫反應（HER）、氧還原反應（ORR）、二氧化碳還原反應（CO2RR）、氮氣還原反應（NRR）和析氧反應（OER）。有鑒于此，吉林大學鄒曉新教授綜述了近年來多孔電催化劑在上述五個重要反應中的研究進展。該綜述突出多孔電催化劑在表面活性中心多目標優化中的優勢，包括表面活性中心的密度和可及性，以及其本征活性。
本文要點：
1）首先，作者對目前有關電催化活性中心進行了簡要的總結。
2）然后，作者概述了上述五種反應（HER、ORR、CO2RR、NRR和OER）的電催化機理，目前面臨的挑戰，以及利用多孔電催化劑應對這些挑戰的最新研究進展。
3）最后，作者指出了多孔電催化劑未來的研究方向，包括這些材料的合成策略，對其活性中心的探究，以及所涉及的標準化測試和性能要求。
Hui Chen, et al, Active Site Engineering in Porous Electrocatalysts, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002435
https://doi.org/10.1002/adma.202002435
12. AM綜述：先進水和氮電催化反應助力能源和環境可持續性
通過可持續的水和氮電化學反應進行清潔和高效的能源儲存和轉換引起了人們的極大關注，以解決由于化石燃料的過度使用而帶來的能源和環境問題。這些電化學反應對理想的清潔能源技術至關重要，包括先進的電解水器、氫燃料電池和氨的電合成和利用。然而其反應動力學緩慢，導致能量轉換效率低下。通過電催化策略，即在電極和電解質之間的界面上進行催化反應，以促進電荷轉移和質量傳遞，對于提高能量轉換效率和為這些能源技術提供足夠的性能和耐用性方面發揮著至關重要的作用。
近日，紐約州立大學布法羅分校Gang Wu，哈工大徐平教授綜述了與水有關的電催化反應（析氧反應，OER和氧還原反應，ORR)和氮相關的反應（即氨合成和氨氧化反應，AOR，能源利用）有關的電催化工藝的最新研究進展和存在的挑戰。
本文要點：
1）作者總結了用于這些電催化過程的催化劑、電解質和電極內兩者之間的界面。
2）作者重點介紹了與OER相關的質子交換膜（PEM）電解槽、質子交換膜(PEM)燃料電池、NRR驅動的水和氮電合成氨以及AOR相關的直接氨燃料電池的設備性能。
Yi Li, et al, Advanced Electrocatalysis for Energy and Environmental Sustainability via Water and Nitrogen Reactions, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202000381
https://doi.org/10.1002/adma.202000381
