原子級(jí)分散的多相催化劑具有高度可調(diào)的活性、穩(wěn)定性和反應(yīng)性。從原子尺度理解多相催化劑的催化機(jī)理，對(duì)于提高催化劑的本征活性、活性位點(diǎn)密度、電子傳輸和穩(wěn)定性都至關(guān)重要。
有鑒于此，澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國秀教授，阿德萊德大學(xué)喬世璋教授，清華大學(xué)李亞棟院士等人報(bào)道了一種全新的合成策略，可以在閃鋅礦NixZCS QDs中實(shí)現(xiàn)Ni的原子分散，以最大限度地提高其在太陽光驅(qū)動(dòng)下的高效和持久的光催化水分解性能。
研究人員以金屬氯化物和硫代乙酰胺（TAA）為前驅(qū)體，油胺（OLA）為還原劑和穩(wěn)定劑，采用熱注射法制備了化學(xué)計(jì)量比的ZCS QDs。將Ni分散到ZCS QDs中，得到了四個(gè)NixZCS（x=0.015625，0.03125，0.0625和0.125）QDs。
分散在ZCS QDs中的微調(diào)Ni原子具有18.87 mmol h-1 g-1的超高光催化制氫活性。由實(shí)驗(yàn)研究和DFT計(jì)算相結(jié)合，揭示了高光催化性能的機(jī)理。這包括：i）所制備的Ni0.03125ZCS QDs具有高活性的單價(jià)Ni(I)在(111)面上的有利的表面工程；ii）各向異性(110)/(111)界面之間的表面異質(zhì)結(jié)，以加強(qiáng)由于BIEF的載流子分離；這項(xiàng)工作證明了QDs的物理化學(xué)性質(zhì)在高效光催化制氫中的協(xié)同調(diào)節(jié)作用。因此，所報(bào)道的方法可以為優(yōu)化催化劑中多相元素的準(zhǔn)確引入量提供一條有效的途徑。D. W. Su, et al, Atomically dispersed Ni in cadmium-zinc sulfide quantum dots for high-performance visible-light photocatalytic hydrogen production, Sci. Adv. 2020
DOI: 10.1126/sciadv.aaz8447http://advances.sciencemag.org/content/6/33/eaaz8447
