第一作者：JannisNeugebohren
通訊作者：Theofanis N.Kitsopoulos
通訊單位：德國馬普生物物理化學研究所
研究亮點：
1. 發明了一種速率分辨動力學測試方法，實現對Pt表面CO氧化各個活性位點的速率的同時監測。
2. 發現了在不同溫度條件下，CO氧化存在著2種不同的反應通道。
通過穩定表面活性位點上化學反應的過渡態，催化劑可以加快反應速率。無機納米催化劑表面結構復雜，活性位點往往并不只有一種。因此，當存在多個活性位點時，對于反應機理的研究就顯得更為復雜。
作為最古老也最經典的非均相模型反應之一，Pt表面CO氧化反應往往被拿來作為簡化研究體系。即便是經過了這么多年的研究，人們對CO氧化的機理理解仍然并不完全透徹。這很可能是因為多個不同活性位點導致同時存在多種反應機理。
有鑒于此，德國馬普生物物理化學研究所TheofanisN. Kitsopoulos團隊報道了一種速率分辨動力學測試方法，實現了對Pt表面CO氧化各個活性位點的速率的同時監測。
圖1. Pt(111)表面CO氧化產生CO2的切片離子成像
研究人員利用分子束可控地引入反應物，通過切片離子成像繪制產物分子的速度矢量，速度矢量即反映出活性位點的對稱性和取向?；谶@種速率分辨動力學方法，研究人員成功繪制了Pt表面step和terrace位點CO氧化速率，并發現存在以下2種反應通道：
1）在低溫條件下，活性高的step位點起主要作用；
2）在高溫條件下，數量多的terrace位點起主要作用。
總之，這項研究為深入理解非均相納米催化劑表面活性位點提供了新的方法，并為實用型催化劑的設計合成提供了借鑒！
圖2. CO2跟蹤實驗
圖3. CO氧化在step和terrace位點的速率常數
參考文獻：
Jannis Neugebohren, Theofanis N.Kitsopoulos et al. Velocity-resolved kinetics of site-specific carbon monoxideoxidation on platinum surfaces. Nature 2018, 558, 280–283.
