第一作者:Serena Busatto
通訊作者:Celso de Mello Donega
通訊單位:烏得勒支大學(xué)
本文亮點(diǎn):
1)發(fā)展了一種新的合成InSb QDs的策略。
2)闡明了QDs的形成機(jī)制。
膠體InSb量子點(diǎn)(QDs)的合成方法學(xué)仍不成熟,主要是由于缺乏合適的前驅(qū)體。
近日,烏得勒支大學(xué)Celso de Mello Donega等報(bào)道了一種新的合成InSb QDs的策略。
圖1. InSb量子點(diǎn)TEM圖。
要點(diǎn)1:InSb量子點(diǎn)合成
作者在室溫下,通過市售化合物(InCl3,Sb [NMe2] 3和伯烷基胺)原位形成的Sb(III)和In(III)物種之間的路易斯酸堿相互作用來獲得 InSb加合物;然后將獲得的InSb加合物用作前驅(qū)體,在足夠高的溫度下(>230°C)快速共還原獲得膠體InSb QDs,其直徑范圍為2.8至18.2 nm。
要點(diǎn)2. 形成機(jī)制
作者研究了該方法合成的QDs的形成機(jī)制,發(fā)現(xiàn)它是基于非經(jīng)典的成核事件,然后是聚集增長(zhǎng)機(jī)制。
圖2. 增長(zhǎng)機(jī)制。
要點(diǎn)3. InSb量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)
合成的QDs具有多尺寸分布,可以通過合成后的尺寸分餾進(jìn)行分離。研究表明,直徑低于7.0 nm的InSb QDs具有閃鋅礦晶體結(jié)構(gòu),而較大的QDs(10 nm)由纖鋅礦和閃鋅礦QDs的混合物組成。
圖3. InSb量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)分析。
要點(diǎn)4. 量子點(diǎn)的光致發(fā)光
獲得的QDs的光致發(fā)光具有較小的斯托克斯位移和短的輻射壽命,這意味著其發(fā)射是由于帶邊重組,并且InSb QDs中保留了體相InSb的帶隙的直接性質(zhì)。
圖4. 吸收和光致發(fā)光譜。
要點(diǎn)5. InSb量子點(diǎn)的帶隙與尺寸關(guān)系
作者構(gòu)建了一條尺寸曲線,該曲線將最低能量吸收躍遷的峰位置與QDs直徑相關(guān)聯(lián),這表明膠體InSb QDs的帶隙隨著尺寸的減小而受到1/d依賴性的影響。
圖5. 紅外吸收光譜和帶隙的尺寸依賴性。
小結(jié)
這項(xiàng)工作展現(xiàn)了Sb(III)和In(III)配合物之間的路易斯酸堿相互作用,原位形成了InSb QDs。
參考文獻(xiàn):
Serena Busatto,et al. Luminescent Colloidal InSb Quantum Dots from in Situ-Generated Single-Source Precursor.ACS Nano, 2020
DOI: 10.1021/acsnano.0c04744
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04744