1. Nature Mat.: 鈣鈦礦/Si串聯太陽能電池效率25.2%
Florent Sahli等人通過層層沉積的方式制備了如下圖所示結構的鈣鈦礦/Si串聯太陽能電池。得益于鈣鈦礦與Si之間的異質結以及其層層錐形微米結構的構筑,該太陽能電池驗證效率可達25.2%,電流密度為19.5 mA/cm2。該研究為制備效率高于30%的太陽能電池提供了新的可能性。
Florent Sahli, Quentin Jeangros, et al. Fully textured monolithic perovskite/silicon tandem solar cells with 25.2% power conversion efficiency
Nature Materials,DOI:10.1038/s41563-018-0115-4
2. Nature Cat.: 電催化穩定因子
Simon Geiger等人以IrO2催化的OER反應為例,首次提出了電催化穩定性因子(一定時間內催化生成的O2與溶解到電解質中的Ir元素的比例)這一標度用于衡量電催化的穩定性。他們發現,IrO2催化的OER穩定因子與負載量、比表面積以及活性位點的種類無關。而是與反應過程中所形成的短壽命的表面缺陷物種加速的Ir的溶出過程有關。
Simon Geiger, Serhiy Cherevko, et al. The stability number as a metric for electrocatalyst stability benchmarking
Nature Catalysis DOI: 10.1038/s41929-018-0085-6
3. Nature Cat.: 表面Cu缺陷增強CO2電還原制醇選擇性
Tao-Tao Liang等人以CuSx作為起始材料,并通過表面部分還原得到了以Cu為殼CuSx為核的納米顆粒,而且該過程中使得表面產生大量的Cu空穴。該催化劑在CO2電還原可以高選擇性地生成乙醇和丙醇,速率可達126±5 mA/cm2,法拉第效率為32±1%。
Tao-Tao Zhuang, Zhi-Qin Liang, AliSeifitokaldani, Shu-Hong Yu, Edward H. Sargent, et al. Steering post-C–Ccoupling selectivity enables high efficiency electroreduction of carbon dioxide
to multi-carbon alcohols
Nature Cat. DOI: 10.1038/s41929-018-0084-7
4. Nature Mat.: 大環化合物組裝手性分離膜
Bo Sun等人以帶有支鏈的大環化合物作為結構基元,通過大環分子自組裝層與層之間的錯疊可以形成單一手性的2D膜。該材料可以選擇性地吸附單一手性分子,選擇性高于96%。吸附后還可以通過調節所處環境改變支鏈基團的聚集形式從而有效地“擠出”所吸附的單一手性分子,達到手性分離效果。
Bo Sun, Yongju Kim, Myongsoo Lee, et al. Homochiral porous nanosheets for enantiomer sieving
Nature Materials, DOI:10.1038/a41563-018-0170-4
5. JACS:Ni-CeO2催化甲烷直接合成甲醇
Pablo G. Lustemberg等人發現,以CeO2負載的少量的Ni作為催化劑,在有水存在時可以在常壓較低溫度下催化CH4+O2高選擇性地生成甲醇。該反應在較大尺寸的金屬Ni上卻無法進行。進一步通過DFT等研究發現,體系中H2O的存在可以阻斷界面處活化生成的CH3物種過度脫氫生成CO或者CO2還可以使其傾向于生成甲氧基物種,并最終生成甲醇。
Pablo G. Lustemberg, M. Vero?nicaGanduglia-Pirovano, Sanjaya D. Senanayake, Jose? A. Rodriguez, et al.Conversion of Methane to Methanol on Ni-Ceria Surfaces: Metal?SupportInteractions and Water-Enabled Catalytic Conversion by Site Blocking
J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b03809
6. JACS:單原子Pt催化烯烴硅氫化
硅氫化反應是均相催化中非常重要的一類反應,Yuanjun Chen等人以超薄的層狀NaxH2-xTi3O7作為前驅體吸附Pt(NH3)Cl2后再焙燒還原得到銳鈦礦TiO2負載的單原子Pt催化劑。其中的Pt帶有部分正電荷,使得該催化劑在催化烯烴的硅氫化反應中表現出較高的活性,并且可以重復利用多次。
Yuanjun Chen, Dingsheng Wang, Yadong Li, et al. Discovering Partially Charged Single-Atom Pt for Enhanced Anti-MarkovnikovAlkene Hydrosilylation
J. Am. Chem. Soc., DOI:10.1021/jacs.8b03121
7. JACS:Ce-UiO-66光催化
Xin-Ping Wu等人通過理論計算研究了具有UiO-66結構的不同金屬節點MOF(M = Zr, Hf, Th, Ti, U, or Ce)的電子結構,他們發現只有在Ce-UiO-66上可以產生配體-金屬電子轉移(LMCT)。他們推測,通過對有機鏈接劑中供電子/吸電子基團的修飾等可以進一步實現光解水等催化反應。
Xin-Ping Wu, Laura Gagliardi, Donald G.Truhlar Cerium Metal–Organic Framework for Photocatalysis
J. Am. Chem. Soc., DOI:10.1021/jacs.8b03613
8. Angew:缺陷BiOBr催化CO2光還原
Ju Wu等人制備了原子層厚度的BiOBr,并且在表面制造了大量的O空穴,通過理論計算等發現,這種空穴可以增強該材料的在可見光區的吸收,并且提升了光生載流子的分離效率。在可見光催化的CO2還原反應中,空穴位點離域的電子有利于CO2還原形成COOH*中間體,生成CO的效率可達87.4 μmol/g/h,分別是非缺陷型層狀BiOBr和塊體狀BiOBr的20倍和24倍。
Ju Wu, Xiaodong Li, Wen Shi, Yongfu Sun, Yi Xie, et al. Efficient Visible-Light-Driven CO2 Reduction Mediated by Defect-EngineeredBiOBr Atomic Layers
Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201803514
9. Angew:偶氮修飾全固態鋰電池
Chao Luo等人將偶氮類化合物應用于全固態鋰電池(ASSLB)以防止常規液態電解質中的穿梭效應發生。他們利用Li3PS4(LPS)與偶氮苯(AB)的兼容性防止AB溶解和穿梭。進一步在AB上修飾羧基生成4-偶氮苯基苯甲酸鋰(PBALS),通過PBALS與LPS之間的離子鍵防止充放電過程中的體積不可逆變化。這一策略大幅提高了鋰電池的循環穩定性。
Chao Luo, Chunsheng Wang, et al.Solid-State Electrolyte Anchored with a Carboxylated Azo Compound forAll-Solid-State Lithium Batteries
Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201804068
10. Angew:堿(土)金屬離子提高沸石催化氧化選擇性
Yuling Shan等人以LTA分子篩(KA, Na, Ca)作為載體限域負載超小的Pt納米簇用于催化富丙烯條件下的氫氣燃燒反應。他們發現,丙烯傾向于在孔道內富集并裂解碳化從而使得催化劑的活性和選擇性都非常低。通過外加適量的堿金屬或者堿土金屬離子,可以可控地減小LTA分子篩孔道尺寸,選擇性地避免丙烯進入同時保證H2和O2擴散進入孔道反應。所得的催化劑對H2燃燒的選擇性高達98.5%。
Yuling Shan, De Chen, et al. Boostingsize-selective hydrogen combustion in presence of propene using controllable metal clusters encapsulated in zeolite
Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201805150