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第一作者：Yu Duan, Zi-You Yu, Li Yang

通訊作者：俞書宏、高敏銳

通訊單位：中國科學技術大學

本文亮點：

1. 發展了一種一種雙金屬MoNi₄基納米合金電催化劑

2. 實現了堿性電解質中高效的HOR催化性能

電催化學術QQ群：740997841

在過去的幾年中，由于質子交換膜燃料電池（PEMFC）技術的快速發展，氫燃料電池汽車已開始進入市場。然而，當前的PEMFC嚴重依賴于鉑（Pt）基電催化劑，以在低pH值下驅動緩慢的陰極氧還原反應（ORR），從而提高了成本競爭力。

與PEMFC相比，氫氧化物交換膜燃料電池（HEMFC）具有一些特殊的優點，可以采用不含鉑族金屬（PGM）的催化劑來實現優異的ORR，從而大幅降低成本。

不幸的是，PGM催化劑(如Pt、Ir和Pd)上的陽極氫氧化反應（HOR）活性在堿性電解質中比在酸性電解質中慢2-3個數量級。因此，這會導致陽極處更高的PGM負載，這在很大程度上抵消了使用無PGM陰極所降低的成本。

因此，開發在堿中具有高本征HOR活性，耐久，不含PGM的電催化劑對HEMFC技術的應用具有重要意義。

有鑒于此，中科大俞書宏院士，高敏銳教授等人報道了一種雙金屬MoNi₄合金電催化劑作為無PGM HEMFC陽極用于堿性電解質中高效HOR催化。

方法

首次通過微波加熱Ni(NO₃)₂·6H₂O和(NH₄)₆Mo₇O₂₄·4H₂O（或(NH₄)₁₀W₁₂O₄₁·xH₂O）在200 °C的NH₃·H₂O/乙二醇/H₂O混合溶劑中合成了片狀Mo(W)摻雜Ni(OH)₂前驅體。然后，將生成的綠色粉末在400 °C的氫氣/氬氣（H₂/Ar：5/95）氣氛中退火，以制備Mo-Ni合金（W-Ni合金）。此外，微波反應器配備了自動臂，因此，可獲得克級的Mo(W)-Ni合金，用于規模制備。

表征

Mo-Ni合金在退火過程中由于納米片的聚集而產生了更多的狹縫狀氣孔。經像差校正的高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像顯示，Mo-Ni合金的納米片相互連接，表面多孔，而W-Ni合金是由重疊的納米顆粒聚集形成。原子分辨率HAADF-STEM圖像和相應的快速FT分析表明，形成了四方相MoNi₄和WNi₄。在MoNi₄和WNi₄合金表面可以觀察到豐富的原子臺階。

性能

MoNi₄納米催化劑的幾何交換電流密度為3.41 mA cm^-2，比商品Pt/C催化劑的交換電流密度高1.4倍，優于已有報道的堿性條件下不含PGM的催化劑。在50 mV時，MoNi₄催化劑的幾何動力學電流密度為33.8 mA cm^-2，分別比新合成的Ni催化劑和商品Pt/C催化劑提高105倍和2.8倍。此外，這種合金催化劑對氫燃料中雜質CO的表面中毒也表現出令人印象深刻的耐受性。此外，在運行20 h后，HOR活性沒有明顯下降。

機理

優化的Ni-Mo(Mo)合金納米結構和表面協同優化了氫在Ni上的吸附和羥基在相鄰Mo(W)上的吸附，從而獲得了高反應性。此外，設計類似的WNi₄合金在堿性環境下也具有明顯的HOR活性，說明了這種策略的普適性。

小結

研究結果提供了一種有前途的合金設計策略，可用于生產低成本HEMFC陽極的高活性和耐用HOR電催化劑。

參考文獻：

Yu Duan et al. Bimetallic nickel-molybdenum/tungsten nanoalloys for high-efficiency hydrogen oxidation catalysis in alkaline electrolytes. Nat Commun 11, 4789 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-18585-4

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18585-4