第一作者:Huabin Zhang
通訊作者:樓雄文
通訊單位:新加坡南洋理工大學
本文要點:
1. 發展了一種新型的原子分散Ru/TiO2光催化劑
2. 實現了優異的光催化析氫性能
光催化學術QQ群:927909706
為了提高電子-空穴分離效率,加速半導體的光催化反應動力學,往往需要使用助催化劑。而在光催化過程中原位跟蹤助催化劑的結構演變具有重要意義,但具有很大的挑戰性。
有鑒于此,新加坡南洋理工大學樓雄文教授等報道了以原子分散的孤立的Ru原子為助催化劑,負載于多棱TiO2球上(ME-TiO2@Ru),實現了高效的光催化析氫。
方法
研究人員通過多步合成了Me-TiO2@Ru分級結構。首先合成了具有多棱的質子化鈦酸鹽(ME-PT)分層球體作為起始模板。隨后,將所制備的ME-PT與RuCl3在乙醇溶液中混合2小時,以將Ru物種負載到ME-PT的表面。
表征
FESEM和TEM圖像顯示,ME-PT的原始架構在Ru修飾后保持良好。TEM和HRTEM表征結果顯示,Me-TiO2@Ru具有多個邊緣的片狀微結構,同時觀察到銳鈦礦型TiO2微晶的產生,暴露了(101)面。HAADF-STEM圖像、能量色散X射線光譜和元素映射圖像顯示,Ru物種均勻分布在整個Me-TiO2球上。
機理與性能
具有銳利邊界的Me-TiO2加速了電子與高度取向的晶體向原子分散的Ru助催化劑的轉移,大大提高了析氫效率。尤其是是利用原位x射線吸收精細結構(XAFS)技術揭示了催化過程中孤立中心的動態演化。在光照射下,Ru物種逐漸經歷價態和構型的演變,從而以動態的方式將水光解為太陽能燃料。
優化后的催化劑析氫速率為7.2 mmol g-1 h-1,遠高于鉑基助催化劑體系的析氫速率,是文獻報道的最高值之一。
總之,該研究結果有望為設計高效的原子尺度分解水的光催化劑提供新的機會,并促進對析氫過程的理解。
參考文獻:
Huabin Zhang, et al, Direct probing of atomically dispersed Ru species over multi-edged TiO2 for highly efficient photocatalytic hydrogen evolution, Sci. Adv. 2020
DOI: 10.1126/sciadv.abb9823
http://advances.sciencemag.org/content/6/39/eabb9823