1. Nature Nanotechnology：Gd@C82單分子駐極體
大數據的興起和工業物聯網的繁榮，使得超高密度信息存儲設備的需求不斷上升。為了使存儲元件最小化，研究人員正在努力研究新的存儲材料。當前微電子工藝特征尺度已經走到5 nm甚至更小，再往小走，必然進入原子尺度。在這一背景下，以單個原子為信息單元的存儲/邏輯器件的設計就成為未來原子集成電路的關鍵研發內容。
近日，來自南京大學、廈門大學、中國人民大學、耶魯大學、倫斯勒理工學院等單位的一個聯合團隊報道了一個三端子的新原理Gd@C82單原子存儲器。
本文要點：
1）實驗發現，該單分子器件呈現出了兩套庫侖振蕩峰位，并且可以通過施加較大柵極電壓可控的將器件調至某一套振蕩峰位，即說明可以通過柵極調控分子的結構。通過這個過程可以總結得到一個類似鐵電電滯回線的結果，其矯頑場大約在1 V/nm的水平。
2）理論計算結果表明，Gd@C82分子中Gd原子具有C82籠上相鄰的兩個最穩定吸附位點，能量相差6 meV，其轉化勢壘約11 meV，可以通過電場可控的將Gd原子調至碳籠的不同位置。
Kangkang Zhang, et al. A Gd@C82 single-molecule electret. Nat. Nanotechnol., 2020
DOI: 1038/s41565-020-00778-z
https://www.nature.com/articles/s41565-020-00778-z
2. Nature Catalysis：Ta3N5的能帶結構工程與缺陷控制用于光電化學水氧化
Ta3N5是一種很有前途的光電化學分解水的光陽極材料，理論上最大太陽能轉換效率為15.9%。然而，迄今為止，人們獲得的最高偏置光子電流效率僅為2.72%。為了彌補效率差距，開發有效的Ta3N5光陽極載流子管理策略至關重要。有鑒于此，電子科技大學李嚴波教授，日本東京大學Kazunari Domen報道了將梯度Mg摻雜用于Ta3N5的能帶結構工程和缺陷控制。結果顯示，摻Mg Ta3N5（Mg：Ta3N5）薄膜光陽極具有高PEC水氧化性能
本文要點：
1）在Mg：Ta3N5薄膜光陽極中，Mg的梯度摻雜引起了帶邊能級的梯度，從而大大提高了電荷分離效率。此外，由于Mg摻雜對深能級缺陷的鈍化作用，以及更重要的是梯度Mg摻雜剖面與Ta3N5內部缺陷分布的匹配，與缺陷相關的復合被顯著抑制。
2）結果表明，當梯度Mg:Ta3N5光陽極與硼酸鹽插層鎳鈷鐵氧氫氧化物（NiCoFe-Bi）析氧反應共催化劑相結合時，與可逆氫電極相比，梯度Mg:Ta3N5光陽極具有低的起始電位（0.4?V）和高偏置光電轉換效率（3.25?±?0.05%）。
這些結果表明，梯度摻雜可顯著提高Ta3N5光陽極在PEC水氧化中的性能。
Xiao, Y., Feng, C., Fu, J. et al. Band structure engineering and defect control of Ta3N5 for efficient photoelectrochemical water oxidation. Nat Catal (2020)
DOI：10.1038/s41929-020-00522-9
https://doi.org/10.1038/s41929-020-00522-9
3. Nature Communications：具有近均一的選擇性的金屬磷化物用于高效光驅動多相CO2催化
與單位點均相催化類似，人們長期以來追求的目標是在多相催化中實現反應位點的精確度，以實現對活性、選擇性和穩定性模式的精準化學控制。近日，加拿大多倫多大學Geoffrey A. Ozin，中山大學匡代彬教授報道了一類能夠實現上述特性并釋放其在光驅動催化CO2加氫中的催化潛力的金屬磷化物材料。
本文要點：
1）研究人員將Ni12P5選為原型材料，設計了一種基于高度分散的鎳納米團簇的結構，并集成到磷晶格中，從而實現在整個太陽光譜范圍內強烈收集光。
2）實驗結果顯示，基于Ni12P5的全色吸收和獨特的線性鍵合鎳-羰基為主的反應路線，Ni12P5是一種用于逆水煤氣變換反應（RWGS）的高效光熱催化劑，CO產率為960±12 mmolgcat?1 h?1，其選擇性接近100%，且長期穩定。
3）研究人員將這一思路成功推廣到Co2P類似物中，從而揭示了地球儲量豐富的金屬磷化物作為一類多相催化劑在高速率、高選擇性光熱CO2加氫中的應用前景。
光催化學術QQ群：927909706
Xu, Y., Duchesne, P.N., Wang, L. et al. High-performance light-driven heterogeneous CO2 catalysis with near-unity selectivity on metal phosphides. Nat Commun 11, 5149 (2020)
DOI：10.1038/s41467-020-18943-2
https://doi.org/10.1038/s41467-020-18943-2
4. Nature Communications: 環保型反溶劑浴，助力卷對卷印刷柔性鈣鈦礦型太陽能電池
在鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率和穩定性最近得到改善的推動下，PSC的升級已被視為下一步。具體而言，高通量，低成本的卷對卷（R2R）工藝將是實現PSC商業化的突破方向。具有均勻形成前軀體濕膜并通過R2R兼容工藝完全轉化為鈣鈦礦相是必要條件。鑒于此，韓國化學技術研究所KRICT 的Jangwon Seo等人報道了除PSC中的電極以外的所有層的中試規模，完全R2R制造。
本文要點：
1）叔丁醇（tBuOH）和乙酸乙酯(EA)作為具有寬加工范圍的環保型抗溶劑。通過tBuOH：EA浴實現了鈣鈦礦的高結晶度，促進了均勻的甲脒（FA）基鈣鈦礦形成。
2）在玻璃基旋涂制備的PSC的最高效率（PCE）達到23.5％，R2R印刷柔性PSC的19.1％達到高效率。
3）作為一項擴展工作，R2R凹版印刷和tBuOH：EA浴獲得了R2R處理的PSC具有目前最高效率；R2R處理的SnO2/鈣鈦礦的PSC的最高效率為16.7％，R2R完全生產的PSC的最高效率為13.8％。
電池學術QQ群：924176072
Kim, Y.Y., Yang, T., Suhonen, R. et al. Roll-to-roll gravure-printed flexible perovskite solar cells using eco-friendly antisolvent bathing with wide processing window. Nat. Commun. 11, 5146 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41467-020-18940-5
5. Matter：硫代磷酸鹽固體電解質中化學機械效應的原位研究
固態電池在高電流密度下可能會由于固體電解質破裂、界面分解或鋰枝晶生長而遭受災難性故障。其失效與電化學循環過程中可能出現的化學機械材料轉變有關。
近日，美國范德堡大學Kelsey B. Hatzell，豐田北美研究所Timothy S. Arthur報道了系統地研究了固體電解質微結構和界面分解（如界面相）對硫代磷酸鋰（Li3PS4，LPS）電解質失效機制的影響。
本文要點：
1）研究人員對動力學上穩定的中間相用碘摻雜進行了工程設計，并通過銑削和退火處理技術實現了微結構控制。
2）原位透射電子顯微鏡顯示碘向界面擴散，電化學循環時，界面區域形成孔隙。原位同步輻射層析成像顯示，界面孔隙形成驅動邊緣裂縫事件，是貫通平面裂縫破壞的根源。
3）硫代磷酸鹽電解質中的裂紋主動向孔隙度較高的區域生長，并受微觀結構的非均勻性(如孔隙率因子)的影響。
這項工作為高性能固態電池提供了基本的設計指南。
電池學術QQ群：924176072
Dixit et al., In Situ Investigation of Chemomechanical Effects in Thiophosphate Solid Electrolytes, Matter (2020)
DOI：10.1016/j.matt.2020.09.018
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.018
6. Matter：鋰、鈉、鉀離子電池紅磷負極的電化學機械性能
紅磷（RP）在與鋰、鈉、鉀合金化時，在低電位下具有極高的理論容量，是一種很有前途的堿離子電池負極材料。然而大多數合金負極材料在循環過程中體積變化較大，這會導致顆粒破碎、庫侖效率低、電接觸損失，最終導致電池循環壽命不佳。近日，英國牛津大學Mauro Pasta報道了對RP的失效模式（偏離彈性）做出了完整的概述，并通過全面的電化學-機械表征和循環應力的模擬，對電極進行設計。
本文要點：
1）研究人員應用原位納米壓痕和粉末壓縮技術測量了RP的彈性、塑性和斷裂特性。利用測量的實驗參數，研究人員模擬合金化反應過程中RP中的應力變化。該模型假設擴散系數、彈性模量和偏摩爾體積等參數與濃度無關，離子從球形顆粒表面均勻進入顆粒。
2）研究人員基于極端條件（各向異性離子擴散和高電流密度）下的原位透射電鏡觀察結果，驗證了所設計模型的有效性，沒有觀察到RP顆粒的災難性破壞。因此，電化學機械表征結合幾何和應力模型，可以預測RP在堿性離子電池中的應用。
電池學術QQ群：924176072
Capone et al., Electrochemo-Mechanical Properties of Red Phosphorus Anodes in Lithium, Sodium, and Potassium Ion Batteries, Matter (2020)
DOI：10.1016/j.matt.2020.09.017
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.017
7. Nano Letters：原子臺階誘導石墨表面冰晶定向生長
大氣氣溶膠上的非均質冰成核作用會嚴重影響地球的氣候，在微觀層面上，盡管表面不規則性引起的冰晶化行為具有普遍性，但至關重要。由于缺乏直觀的證據和有效的實驗方法，人們對氣溶膠表面原子結構相關的結冰機制知之甚少。有鑒于此，南昌大學Linfeng Fei報道了選擇高度定向的熱解石墨（HOPG）來代表碳煙(一種主要的氣溶膠)，并用環境掃描電子顯微鏡（ESEM）對冰的形成進行了原位觀察。從微觀上揭示了由石墨基底上的原子臺階誘導的冰晶的定向生長行為。
本文要點：
1）在生長過程中，冰晶的(0001)基面通常平行于襯底表面。由于石墨的臺階厚度和冰晶格的層間間距之間存在可比的關系，原子臺階的存在不會破壞冰覆層的堆積。
2）生長的六邊形冰晶沿臺階方向排列，其中一個a軸與下面的臺階邊緣重合。同時，由于水分子傳輸和結晶動力學之間的競爭關系，冰晶生長過程被劃分為兩個階段的機制。此外，由于臺階邊緣的限速輸送動力學，冰晶總是沿著臺階邊緣生長。
本研究揭示了原子表面缺陷在非均相成冰過程中的作用，為實際應用中控制結冰相關過程鋪平了道路。
Zhouyang Zhang, et al, Atomic Steps Induce the Aligned Growth of Ice Crystals on Graphite Surfaces, Nano Letters, 2020
DOI：10.1021/acs.nanolett.0c03132
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03132
8. AM：用于多功能復合材料的液態金屬夾雜物的受控組裝通用策略
使用鎵基液態金屬（LM）液滴作為分散相的軟復合材料有望在多功能材料工程中產生變革性的影響。然而，目前人們尚不清楚LM的滲透途徑是否可以在多種基質材料中具有高電導率。近日，美國卡內基梅隆大學Carmel Majidi報道了一種加工導電的LM復合材料的通用方法，突出了除硅樹脂外基質材料賦予的多功能性。
本文要點：
1）顆粒組裝是通過調節LM濃度、顆粒大小和固化過程中的沉降來控制，這些因素會影響機械燒結液滴所需的激活力。研究發現，活化力會隨著LM濃度的升高、顆粒的增大和沉降的增加而降低。高活化力對于避免在不需要的區域(例如，在圖案化電路中)中的不經意的電激活具有益處。
2）通過開發這種方法，LM復合材料的功能可以推廣到其他具有附加功能的基體材料中。即復合材料是使用可生物降解/可再加工的塑料（聚己內酯），水凝膠（聚乙烯醇）和可加工的橡膠（苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯衍生物）合成的，具有廣泛的適用性。
3）合成的復合材料具有如下優點：i）具有高拉伸性和可忽略不計的機電耦合（> 600％應變）；ii）具有焦耳加熱的愈合和可再加工性；iii）具有電氣和機械自愈功能；iv）可以打印。
這種受控組裝的方法代表了一種廣泛適用的技術，可用于構建具有前所未有的多功能的新型LM復合材料。
復合材料學術QQ群：519181225
Michael J. Ford, et al, Controlled Assembly of Liquid Metal Inclusions as a General Approach for Multifunctional Composites, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002929
https://doi.org/10.1002/adma.202002929
9. AM：有機-染料敏化石墨烯雜化復合材料半球形光探測器陣列的分形網狀結構設計
節肢動物的視覺系統由橫跨曲線表面的單個光探測元件的密集陣列組成。對于需要大視場和高運動靈敏度的光電傳感器件來說，這種復眼結構可能是一種有用的模型，旨在模擬復眼結構的策略包括將光電探測器像素與彎曲微透鏡集成。但是其在曲面上的制造受到傳統上為平面、剛性襯底（例如，硅晶片）設計的標準微制造工藝的嚴重挑戰。
近日，受蜘蛛網啟發，美國普渡大學Chi Hwan Lee，Muhammad Ashraful Alam報道了含有有機-染料敏化石墨烯雜化復合材料的半球形光電探測器陣列的分形網設計。這種雜化復合材料由化學氣相沉積（CVD）生長的石墨烯和水溶性有機陽離子染料組成，具有優異的光學吸收以及所需的機械彈性和光電性能。
本文要點：
1）該器件首先在微米級的平面硅片上制作，然后以確定性的方式轉移到具有不同曲率的透明半球穹頂上。分形網設計的獨特結構屬性通過有效地承受各種外部負載來保護器件免受損壞。
2）研究人員通過綜合的實驗和計算研究揭示了該器件的基本設計特點和光電特性，并對其在測量入射光的方向和強度方面的實用性進行了評價。
光電器件學術QQ群：474948391
Eun Kwang Lee, et al, Fractal Web Design of a Hemispherical Photodetector Array with Organic-Dye-Sensitized Graphene Hybrid Composites, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202004456
https://doi.org/10.1002/adma.202004456
10. AFM: 使用18μm厚的介電彈性體致動器實現不受束縛的觸覺觸覺
用于虛擬現實（VR）和增強現實（AR）的頭戴式顯示器使用戶能夠看到高度真實的虛擬世界。能夠感覺和觸摸這些虛擬物體的可穿戴觸覺通常是笨重，拴著的，并且僅提供低保真度反饋。觸摸式觸覺是一種特別具有挑戰性的可穿戴人機界面類型：超薄可穿戴設備柔軟到關閉時機械上不會察覺到，但在啟動時會產生足夠的力以使虛擬物體感覺到有形或改變感知的紋理物理對象。
于此，瑞士洛桑聯邦理工學院Herbert Shea等人報道了一種可直接施加在皮膚上的18 μm厚的軟介電彈性體致動器（DEA），它可報告從1 Hz到500 Hz的豐富的觸覺反饋。
本文要點：
1）對于指尖上的設備，用戶可以正確識別不同的頻率和序列模式，成功率從73％到97％。重量僅為1.3克的無約束版本允許蒙住眼睛的用戶通過手指“看到”字母來正確識別字母。
2）基于硅樹脂的DEA膜具有機械透明性，可用于手部靈巧性非常重要的許多應用場合。感覺式DEA可以以陣列形式放置在身體上的任何位置。
柔性可穿戴器件學術QQ群：1032109706
Ji, X., et al., Untethered Feel‐Through Haptics Using 18‐μm Thick Dielectric Elastomer Actuators. Adv. Funct. Mater. 2020, 2006639.
https://doi.org/10.1002/adfm.202006639
11. ACS Nano：納米多孔氮化硼氣凝膠膜及其智能相變復合材料
隨著5G時代的到來，電子系統變得越來越強大，并趨于小型化，集成化和智能化。電子系統的熱管理在其實際應用中需要更高的效率和多種功能，尤其是對于未來的便攜式5G電子設備，產生過多的熱量可能會給使用這些電子設備的人群造成熱不適甚至熱傷害。
有鑒于此，中科院蘇州納米所張學同研究員，海南大學Jianhe Liao報道了兩種基于氮化硼（BN）氣凝膠薄膜的熱管理策略，并針對便攜式設備進行了演示。
本文要點：
1）研究人員首先通過分子前體組裝，升華，制備了具有高孔隙率（> 96％），大比表面積（高達982 m2 g-1）和可控制的厚度（50至200 μm）的柔性BN氣凝膠膜，然后干燥，并依次進行熱解反應。所得的BN氣凝膠膜單元在便攜式電子設備中充當隔熱保護層，可以顯著減少從電子設備到皮膚的熱傳遞。
2）研究人員通過將BN氣凝膠膜浸入有機相變材料（例如石蠟）的熔體中制成的BN相變復合膜可以有效地冷卻便攜式電子設備，填充在氣凝膠基質中的有機相變材料可以用作智能溫度調節器可通過固-液相轉變吸收多余的熱量。
基于靈活的BN氣凝膠薄膜導熱管理的這兩種典型策略可助力未來便攜式5G電子設備的小型化、集成化和智能化。
復合材料學術QQ群：519181225
Bolong Wang, et al, Nanoporous Boron Nitride Aerogel Film and Its Smart Composite with Phase Change Materials, ACS Nano, 2020
DOI：10.1021/acsnano.0c05931
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c05931
12. ACS Nano：超薄致密的碳納米管薄膜，具有“類金屬”的導電性，優異的機械強度和超高的電磁干擾屏蔽效果
在5G通信領域中，開發具有最小厚度，出色機械性能和可靠性的柔性輕量級高性能電磁干擾屏蔽材料具有重大意義，然而，其制造仍然極具挑戰性。近日，中科院深圳先進院朱朋莉研究員，Yan-Jun Wan報道了具有優異機械性能和超高屏蔽效果的超薄致密化碳納米管（CNT）膜。
本文要點：
1）通過浮動催化劑化學氣相沉積（FCCVD）方法合成原始CNT片材，然后通過高溫和酸處理徹底清除原始CNT膜中的雜質后，極性分子在單個CNT中產生的電荷分離會導致強大的CNT-CNT吸引力和膜致密化，從而顯著提高電導率，屏蔽性能和機械強度。
2）結果顯示，CNT膜的抗拉強度高達822±21 MPa，同時電導率高達902,712 S/m，而密度僅為1.39 g cm-3。值得注意的是，在4-18 GHz的寬頻率范圍內，屏蔽效率超過51 dB，厚度僅為1.85μm，在6.36 μm時達到約82 dB，在14.7 μm時達到101 dB。此外，這種CNT膜在強酸/堿，高溫和高濕度下延長時間后表現出優異的可靠性。
該CNT膜具有迄今為止代表性屏蔽材料中最佳的整體性能，是在面向可穿戴電子產品和5G通信應用的屏蔽膜制備方面的重大突破。
碳材料學術QQ群：485429596
Yan-Jun Wan, et al, Ultrathin Densified Carbon Nanotube Film with “Metal-like” Conductivity, Superior Mechanical Strength, and Ultrahigh Electromagnetic Interference Shielding Effectiveness, ACS Nano, 2020
DOI：10.1021/acsnano.0c06971
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c06971
13. ACS Nano：吸濕解吸過程用于硬碳納米管海綿的高效冷卻
對于日益小型化和功能化的電子設備而言，散熱性一直是一個嚴重的局限性，因此開發高效的冷卻方法對于小型化電子設備的持續發展具有重要意義。近日，清華大學劉長洪研究員報道了利用超取向碳納米管（SACNTs）之間的強大范德華力，設計了一種自支撐的三維（3D）CNT/CaCl2散熱器，該散熱器具有比Al散熱片更出色的冷卻性能。
本文要點：
1）與軟CNT海綿不同，這些3D結構可以承受超4.5 MPa的高壓，而壓縮率僅為10％，因此被定義為硬CNT海綿。
2）基于水的高潛熱，加上CNT的高導熱性和復合材料的高發射率，硬CNT海綿在50％的濕度下比商用Al散熱片顯示出44.3％的冷卻效率。
3）電子設備在高功率工作時，自調節吸濕解吸過程可以通過水蒸發散發熱量，并在電子設備的待機模式下自發吸收水分以使海綿再生。此外，硬質CNT海綿的密度（0.98-1.70 g cm-3）比鋁（2.7 g cm-3）低得多。
這種高性能的冷卻器為電子產品提供了一種可替代的熱管理方法。
碳材料學術QQ群：485429596
Wei Yu, et al, Hard Carbon Nanotube Sponges for Highly Efficient Cooling via Moisture Absorption?Desorption Process, ACS Nano, 2020
DOI：10.1021/acsnano.0c06748
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c06748
