1. Nature Catalysis:塑料催化降解新進展
聚合物在包裝、建筑、運輸、電子和醫療保健行業中有著廣泛的用途,這些應用中有許多依賴于塑料作為廉價的一次性材料。然而,它們的大規模生產、一次性使用、分解速度慢以及對敏感生態系統的破壞,造成了日益嚴重的塑料垃圾危機。化學品升級是塑料垃圾處理的一種新興方法,它可以使用塑料廢棄物作為合成增值化學品和材料的原料,通過催化氧化或活化C-H鍵在聚合物鏈上增加官能團,從而改變材料的性質。
有鑒于此,美國愛荷華州立大學Frédéric A. Perras、Aaron D. Sadow和黃文裕等人,受大分子解構酶的啟發,開發了一種在介孔底部負載催化鉑位點的有序的介孔殼/活性位點/核人工過程催化劑(mSiO2/Pt/SiO2)。
研究發現,長烴大分子很容易在(mSiO2/Pt/SiO2)的孔隙內移動,隨后的逸出受到聚合物-表面相互作用的抑制,這種行為類似于大分子在過程酶催化裂隙中的結合和轉運。因此,用這種催化劑對聚乙烯進行催化氫解,產生可靠的、狹窄的、可調節的烷烴產物流。
Tennakoon, A., Wu, X., Paterson, A.L. et al. Catalytic upcycling of high-density polyethylene via a processive mechanism. Nat. Catal., 2020.
DOI: 10.1038/s41929-020-00519-4
https://doi.org/10.1038/s41929-020-00519-4
2. Nature Catalysis:微波催化裂解塑料垃圾制氫和高值碳
人們用一個現代描述詞塑料圈來代表人為的塑料環境和生態系統,以形容如今塑料垃圾無處不在的環境現狀。近日, 英國牛津大學Peter Edwards教授,Tiancun Xiao,劍橋大學John Thomas報道了一種直接、快速的方法,用于將各種塑料原料催化解構制氫和高價值碳。
本文要點:
1)研究人員利用微波和低成本的鐵基催化劑作為微波感受器來啟動催化解構過程。這包括微波引發的固體-固體催化一步反應,將機械粉碎的塑料(1-5毫米)的混合物與由氧化鐵和氧化鋁(FeAlOx)組成的添加劑(微波敏感)催化劑混合,然后進行微波處理。
2)利用一步法,在30-90?s的時間內,將機械粉碎的商業塑料原料轉化為氫氣和少量含碳材料的殘留物,其中大部分被鑒定為多壁碳納米管。具有高達55.6 mmol g-1塑料的氫產率(理論上最高可達71.4 mmol g-1塑料),此外,從解構的塑料中提取氫氣的理論質量超過97%。
3)研究人員演示了將這種方法應用在現實世界廣泛產生的塑料垃圾上。突顯了塑料垃圾本身作為制氫和高價值碳材料的寶貴能源原料的巨大潛力。
Jie, X., Li, W., Slocombe, D. et al. Microwave-initiated catalytic deconstruction of plastic waste into hydrogen and high-value carbons. Nat Catal (2020)
DOI:10.1038/s41929-020-00518-5
https://doi.org/10.1038/s41929-020-00518-5
3. Nature Catalysis:Ta3N5的能帶結構工程與缺陷控制用于光電化學水氧化
Ta3N5是一種很有前途的光電化學分解水的光陽極材料,理論上最大太陽能轉換效率為15.9%。然而,迄今為止,人們獲得的最高偏置光子電流效率僅為2.72%。為了彌補效率差距,開發有效的Ta3N5光陽極載流子管理策略至關重要。有鑒于此,電子科技大學李嚴波教授,日本東京大學Kazunari Domen報道了將梯度Mg摻雜用于Ta3N5的能帶結構工程和缺陷控制。結果顯示,摻Mg Ta3N5(Mg:Ta3N5)薄膜光陽極具有高PEC水氧化性能
本文要點:
1)在Mg:Ta3N5薄膜光陽極中,Mg的梯度摻雜引起了帶邊能級的梯度,從而大大提高了電荷分離效率。此外,由于Mg摻雜對深能級缺陷的鈍化作用,以及更重要的是梯度Mg摻雜剖面與Ta3N5內部缺陷分布的匹配,與缺陷相關的復合被顯著抑制。
2)結果表明,當梯度Mg:Ta3N5光陽極與硼酸鹽插層鎳鈷鐵氧氫氧化物(NiCoFe-Bi)析氧反應共催化劑相結合時,與可逆氫電極相比,梯度Mg:Ta3N5光陽極具有低的起始電位(0.4?V)和高偏置光電轉換效率(3.25?±?0.05%)。
這些結果表明,梯度摻雜可顯著提高Ta3N5光陽極在PEC水氧化中的性能。
Xiao, Y., Feng, C., Fu, J. et al. Band structure engineering and defect control of Ta3N5 for efficient photoelectrochemical water oxidation. Nat Catal (2020)
DOI:10.1038/s41929-020-00522-9
https://doi.org/10.1038/s41929-020-00522-9