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1. Nature：復雜天然產物合成的計算機設計

利用計算機來計劃多步有機合成已成為50多年來的挑戰。自從早期的開創性貢獻以來，包括諸如LHASA之類的程序（由操作員在每個步驟做出反應選擇），該領域取得了長足的進步，現在有多個軟件平臺可以完全自主地進行規劃。不過，這些程序一次只能“思考”一次，并且到目前為止僅限于相對簡單的目標，可以說，它們的合成可以由人類化學家在幾分鐘內無需計算機的幫助下進行設計。迄今為止，還沒有一種算法能夠設計出通向復雜天然產物的合理路線，為此，必須進行復雜的多步計劃，并且不能依靠緊密相關的文獻先例。有鑒于此，韓國蔚山科技大學的Bartosz A. Grzybowski，美國西北大學Milan Mrksich，波蘭科學院Jacek M?ynarski，Karol Molga等研究人員，實現復雜天然產物合成的計算機設計。

本文要點：

1）研究人員證明了這樣的路線選擇是可行的，假如這一機器對有機化學和基于數據的人工智能程序的了解與因果關系得以增強，從而使其能夠在多個合成步驟上制定策略。

2）通過這些改進，對合成專家進行的類似圖靈測試的結果表明，計算機設計的路線與人類設計的路線在很大程度上沒有區別。

3）在實驗室中成功驗證了三種計算機設計的天然產物合成物。

綜上所述，本文研究結果表明，專家級的自動綜合計劃最終將變得可行，但這需要對反應知識基礎的不斷改進和進一步的代碼優化。

Barbara Mikulak-Klucznik, et al. Computational planning of the synthesis of complex natural products. Nature, 2020.

DOI：10.1038/s41586-020-2855-y

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2855-y

2. Nature Communications：通過原位電鍍實現純鋰金屬固態電池的“無鋰”制造

固態電解質與鋰金屬負極和最先進的（SOA）正極材料的耦合是開發具有高能量密度（> 1000 Wh L^-1）的內在安全電池的最有效途徑。然而，使用可擴展工藝將金屬Li與固體電解質集成在一起不僅具有挑戰性，而且由于SOA正極已完全鋰化，因此增加了多余的體積。近日，美國密歇根大學安娜堡分校Jeff Sakamoto報道了使用Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）電解質制造“無鋰”電池的潛力。

本文要點：

1）鋰金屬的商用容量（≥3 mAh cm^?2）可以與當前最先進的鋰離子電極相媲美，既可以電鍍，也可以從LLZO/CC界面剝離。

2）基于電化學結果和鋰金屬的電鍍行為，研究人員提出了一個考慮界面力的簡單模型，用于耦合界面力學和電化學形核行為。此外，還測量了CC和LLZO之間的粘附功，用于揭示過電位與成核能之間的關系。進而展示了圣杯負極，純凈的，原位形成的鋰，不依賴于中間層。

3）研究人員在對稱電池中評估了電沉積鋰作為鋰金屬負極的性能，以及與最先進的正極材料耦合時的性能。

這一結果促進了對固-固界面材料相互作用的進一步理解，同時也證明了制造“無鋰”全固態電池的可行性。

電池學術QQ群：924176072

Wang, M.J., Carmona, E., Gupta, A. et al. Enabling “lithium-free” manufacturing of pure lithium metal solid-state batteries through in situ plating. Nat Commun 11, 5201 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-19004-4

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19004-4

3. Nature Communications：高效且空氣穩定的含Eu（II）氮雜化合物用于有機發光二極管

二價銪（Eu）的5d-4f躍遷作為一種將Eu²⁺離子摻雜到無機固體中的方法，在許多領域引起了極大的關注。然而，具有5d-4f躍遷的Eu²⁺分子配合物被認為是空氣不穩定的，進而無法有效研究其應用。近日，北京大學劉志偉副教授報道了合成了四個含Eu²⁺的氮雜環己酸酯EuX₂-N_n（X=Br，I，n=4，8)，并系統地研究了它們在晶體樣品和溶液中的光物理性質。

本文要點：

1）研究人員通過將EuX₂與相應的配體在甲醇中混合，在手套箱中合成了4個Eu²⁺配合物EuX₂-N_n。通過元素分析鑒定純化的產物。然后，進行了單晶X射線衍射（SCXRD），研究了EuX₂-N_n的配位幾何結構。EuBr₂-N₄具有P21/n空間群，其中一個單元含有兩個氮雜環酸鹽陽離子，四個外球溴離子和四個甲醇。N₄配體具有兩個可能的構象，每個構象為50％。因此，Eu²⁺中心由來自兩個配體的八個氮原子配位，采用不同尋常的幾何形狀，平均一半為方形反棱鏡，一半為扭曲的立方。

2）實驗結果顯示，EuX₂-N₈配合物表現出接近均勻的光致發光量子產率，良好的空氣/熱穩定性和機械變色性能（X=I）。此外， Eu²⁺配合物可用于高效率、高亮度有機電致發光器件（OLED）。采用EuI₂-N₈作為發射極的優化器件具有最佳的性能，其最大亮度、電流效率和外量子效率分別可達25470 cd m^?2，62.4 cd A^?1以及17.7%。

研究工作加深了對Eu²⁺分子配合物結構-性質關系的理解，并對進一步研究Eu²⁺在有機發光器件中的應用具有一定的啟發作用。

發光材料與器件學術QQ群：529627332

Li, J., Wang, L., Zhao, Z. et al. Highly efficient and air-stable Eu(II)-containing azacryptates ready for organic light-emitting diodes. Nat Commun 11, 5218 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-19027-x

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19027-x

4. Nature Communications：可抗疲勞的高強度鋁合金

眾所周知，用于飛機，火車，卡車和汽車的高強度鋁合金的疲勞性能很差。工程師必須圍繞這一重要限制對其進行設計，以使用鋁合金來減輕運輸結構的重量。

近日，澳大利亞莫納什大學Christopher Hutchinson報道了一種替代性的概念方法，可大幅提高析出強化鋁合金的高周疲勞（HCF）性能。

本文要點：

1）該方法包含了靜態和動態載荷之間的差異，并利用與疲勞初始循環相關的機械能來設計微觀結構，以抵抗塑性局部化，同時顯著增加疲勞裂紋的萌生時間。結果顯示，鋁合金的疲勞壽命增加了一個數量級甚至更多，且疲勞強度增加到抗拉強度的1/2，就像鋼的情況一樣。

這種方法可以稱為一種自我修復或訓練的形式，代表了用于HCF性能的析出強化材料微觀結構設計的新概念。

Zhang, Q., Zhu, Y., Gao, X. et al. Training high-strength aluminum alloys to withstand fatigue. Nat Commun 11, 5198 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-19071-7

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19071-7

5. JACS：壓力作用下鈉離子固體電解質Na₃PS₄結構和離子導電性的機械力化學效應

快離子導體是固態電池發展的關鍵。目前，人們尚未完全揭示機械力化學合成導致典型鈉離子導體Na₃PS₄中離子電導率增加的機理。近日，法國亞眠大學Christian Masquelier，Theodosios Famprikis，英國巴斯大學M. Saiful Islam報道了基于衍射（布拉格和對分布函數）、光譜（阻抗、拉曼、NMR和INS）和從頭計算的綜合分析，進一步闡明了機械化學對Na₃PS₄的結構和離子遷移的影響。

本文要點：

1）球磨在材料上賦予了微觀和宏觀應變。局部四邊形結構基序保持不變，但平均結構為偽立方，同時在Na離子分布中引入了無序。此外，立方晶型的穩定可以理解為壓力誘導的相變。

2）研究人員闡明了機械化學合成對離子遷移的三個效應：i）由于在苛刻的機械力化學條件下作用于固體電解質的機械壓力，材料上會產生很大的應變；這種應變增加了活化體積，阻礙了離子的傳輸；ii）機械力化學合成過程中的反復撞擊減小了所得粉末的粒度，有助于將其固結成高離子導電性的顆粒；iii）在Na3PS4結構中引入了可移動的鈉缺陷，增強了離子的傳輸。

3）效應（i）阻礙了離子傳輸，而效應（ii）和（iii）顯著增強了離子傳輸，進而導致離子電導率的整體增加。事實上，研究人員通過對常規高溫合成的樣品施加外部壓力，再現了球磨對提高Na₃PS₄的離子電導率到約10^?4 S/cm的作用。因此，壓力的合理應用是開發具有高離子電導率Na₃PS₄的關鍵因素。這可以通過a）機械力化學合成；b）在造粒（或設備）上施加高壓(～1 G P a)；c）在測試(或設備工作)期間施加約100?250 Mpa的中等壓力。

這項研究有望激發使用變壓衍射和變壓阻抗譜的進一步研究固體電解質材料。

電池學術QQ群：924176072

Theodosios Famprikis, et al, Under Pressure: Mechanochemical Effects on Structure and Ion Conduction in the Sodium-Ion Solid Electrolyte Na₃PS₄, J. Am. Chem. Soc, 2020

DOI：10.1021/jacs.0c06668

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c06668

6. JACS：利用超分子相互作用構建二維腙類共價有機骨架

共價有機骨架（COFs）是一類具有特殊結構和功能的新型結晶型多孔聚合物。為了便于將其用于高級應用，開發一種系統的方法來控制COFs的性質（包括結晶度、穩定性和功能性等）具有重要意義。然而，目前實現這樣的集成設計仍充滿挑戰性。近日，新加坡南洋理工大學趙彥利教授報道了基于超分子策略的連接工程來構建一個多功能的2D腙類COF，用于不同的過渡金屬離子的配位。

本文要點：

1）研究人員首次利用分子內和分子間氫鍵以及反平行堆積模式下的靜電相互作用得到了兩種等構型COFs，即COF?DB和COF?DT。

2）由于COF?DB中合適的氮位，在溫和的條件下，通過與7種二價過渡金屬離子M(II)（M=Mn，Co，Ni，Cu，Zn，Pd，Cd）的配位，實現了COF?DB的進一步金屬化。合成的M/COF?DB與母體COF?DB相比，表現出延長的π-共軛、改進的結晶度、增強的穩定性和額外的官能化。

3）M/COF-DB中配位鍵的動態性質允許通過合成后交換輕松替換金屬離子。尤其是，Pd/COF-DB中的配位模式使其具有出色的催化活性和循環穩定性，可作為鈴木-宮浦交叉偶聯反應的非均相催化劑，優于其無定形對應物和Pd/COF-DT。

該策略為構建具有可設計功能的2D COF提供了機會，并為將COF創建為多功能系統開辟了道路。

多孔材料學術QQ群：813094255

Cheng Qian, et al, Linkage Engineering by Harnessing Supramolecular Interactions to Fabricate 2D Hydrazone-Linked Covalent Organic Framework Platforms toward Advanced Catalysis, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI：10.1021/jacs.0c08436

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c08436

7. JACS：脫琥珀酰觸發的多肽自組裝--用于SIRT5活性和線粒體活性調節的活細胞成像

模仿自然界在活細胞中協調分子自組裝的能力是重要的，同時也是具有挑戰性的。分子自組裝在細胞活性控制、藥物遞送、生物標志物成像等方面有著廣泛的應用。然而，亞細胞器限制的超分子自組裝的例子非常少見，這一領域的研究仍然具有挑戰性。在此，香港城市大學Hongyan Sun、Ming-liang He，中科院高能物理研究所胡毅，香港城市大學王鉆開等人提出了一種新的策略，利用一種獨特的酶SIRT5來編程特定于線粒體的超分子自組裝。

本文要點：

1）SIRT5是一種線粒體定位的酶，屬于NAD+依賴性組蛋白去乙酰化酶家族。大量研究表明，SIRT5參與調節多種生物學過程，如活性氧防御、脂肪酸代謝和細胞凋亡。

2）在此研究中，設計了一類新型琥珀酰化多肽前體，可以通過SIRT5催化將其轉化為自組裝構件，從而在體外和活細胞中形成超分子納米纖維。自組裝過程中疏水性的增加顯著增強了硝基苯并惡唑（NBD）在納米纖維中的熒光強度。

3）通過這種方法，首次在活細胞中實現了SIRT5活性成像。此外，還發現SIRT5介導的肽自組裝可以去極化線粒體膜電位并促進ROS的形成。將該肽與三種不同的化療藥物共孵育，可顯著增強這些藥物的抗癌活性。

綜上所述，此工作為SIRT5成像和潛在的抗癌治療提供了一種新的線粒體限制肽自組裝策略。

生物醫藥QQ群：1033214008

Liu Yang, et al. Desuccinylation-Triggered Peptide Self-Assembly: Live Cell Imaging of SIRT5 Activity and Mitochondrial Activity Modulation. J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI: 10.1021/jacs.0c08463

https://doi.org/10.1021/jacs.0c08463

8. JACS：檢測活細胞中鞘氨醇的小分子熒光探針

單鏈鞘脂鞘氨醇是一種重要的結構脂質和信號分子，在包括癌癥、糖尿病和阿爾茨海默氏癥在內的幾種疾病中都能觀察到鞘氨醇代謝異常。盡管鞘氨醇具有重要的生物學意義，但目前還缺乏檢測活細胞中鞘氨醇的工具。這可能是由于開發高選擇性和活細胞相容性親和探針用于疏水性脂質物質更具挑戰性。在此，加州大學圣地亞哥分校Neal K. Devaraj等人開發了一種小分子熒光開啟探針，用于標記活細胞中的鞘氨醇。

本文要點：

1）研究表明此探針對鞘氨醇表現出劑量依賴性反應，并且能夠檢測內源性鞘氨醇。

2）利用此探針，可以成功地檢測到Niemann-Pick C1型(NPC1)患者細胞中鞘氨醇的積聚，NPC1是一種脂質轉運疾病，其中鞘氨醇的增加可介導疾病的進展。

綜上所述，這項工作為鞘氨醇的檢測提供了一種簡便易行的方法，并有助于這一關鍵信號脂質在生物學和疾病中的研究。

生物醫藥QQ群：1033214008

Andrew K. Rudd, et al. A Small Molecule Fluorogenic Probe for the Detection of Sphingosine in Living Cells. J. Am. Chem. Soc., 2020.

DOI: 10.1021/jacs.0c06652

https://doi.org/10.1021/jacs.0c06652

9. JACS: 石墨烯修飾對甲氧基苯構建運動能力的分子體系

設計合成能夠進行類似宏觀物體運動能力的分子系統是個非常吸引人、非常具有挑戰性的課題，人們發展了能夠在基底上通過共價化學鍵進行行走的分子體系。有鑒于此，MIT的Timothy M. Swager等報道了開發在石墨烯基底上的共價結構芳基分子進行連續的芳基移位過程，動態的芳基移動能夠將石墨烯上的芳基官能團有效的step-by-step移動，其中每個移動過程中包括可逆的鍵斷裂、鍵生成過程，該過程通過活化的芳烴、p型摻雜的石墨烯之間協同作用引發。Raman光譜研究結果對共價鍵分布情況表征結果顯示，活化的4-甲氧基苯分子能夠在石墨烯上從高度官能團化區域運動，通過微米長度運動至未修飾的石墨烯區域。

本文要點：

1）在石墨烯上通過銅刻蝕處理，隨后在石墨烯上修飾三氟甲基苯、苯、對甲氧基苯，隨后在氧化刻蝕條件中，作者發現對甲氧基苯會進行移動，但是石墨烯上修飾的三氟甲基苯、苯保持不動。

碳材料學術QQ群：485429596

Maggie He, et al. Aryl Migration on Graphene, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c05965

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c05965

10. JACS：低電解液濃度中的電滲流現象

在較低的電解液濃度中的Faradaic反應會由于電滲流（electroosmotic flow, EOFs）產生對流現象，有鑒于此，荷蘭特文特大學Serge G. Lemay等報道了通過在微電極上擔載的微納米粒子進行有限元模擬、電化學測試結合，對該效應進行研究。

本文要點：

1）在較低的鹽濃度條件中，對流行為是主要的傳質形式，該結果說明通常人們對該對流現象的忽略是不太合適的。

2）在實驗中，通過對微電極上附近的納米粒子運動過程，觀測納米粒子在還原中間體氧化過程中產生的安培信號，當電解液濃度降低能夠產生對應的安培信號。在較低的離子強度中，對流通常起到關鍵控制微粒納米粒子的運動。

電池學術QQ群：924176072

Taghi Moazzenzade, et al. Self-Induced Convection at Microelectrodes via Electroosmosis and Its Influence on Impact Electrochemistry, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c08450

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08450

12. JACS：一類具有平面化學有序性的原子層狀金屬硼化物的理論預測與合成

所有原子層積的MAB相（M =過渡金屬，A = A-族元素，B =硼）均表現出正交或四方對稱性，唯一的例外是六角形Ti2InB2。近日，瑞典林雪平大學Johanna Rosen，Martin Dahlqvist報道了基于最近發現的化學有序六方碳化物i-MAX相的啟發，進行了廣泛的第一性原理研究，以正交斜方和六方對稱的方式對M₂AlB₂（M族3至9的M）的金屬合金化進行化學排序。

本文要點：

1）研究人員確定了15種具有平面化學有序性的穩定新相，稱為i-MAB，以及16種無序穩定合金。并通過粉末合成空間群為R3?m（no.166）的Mo_4/3Y_2/3AlB₂和Mo_4/3Sc_2/3AlB₂的證實了這些預測，此外，從X射線衍射和電子顯微鏡可以看出Mo和Y/Sc的平面化學有序性和Al原子的Kagome?有序性。

2）根據上述結果，研究人員已經確定了一系列化學有序的硼化物合金，并且有理由相信：i）將會發現更多的i-MAB相，ii）它們有很大的潛力通過選擇性地刻蝕Al和可能的合金元素轉變為2D相，從而與i-MAX相及其Mxenes相一致，iii）當考慮金屬合金化時，該組合理論方法可能對于鑒定其他原子層壓硼化物基三元材料和一般的六方材料中的化學有序結構具有重要意義。

二維材料學術QQ群：1049353403

Martin Dahlqvist, et al, Theoretical Prediction and Synthesis of a Family of Atomic Laminate Metal Borides with In-Plane Chemical Ordering, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI：10.1021/jacs.0c08113

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c08113